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  • 在火焰法制备的TiO2上采用分子印迹策略,实现对典型水污染物的高度选择性降解

    本文设计了一种分子印迹二氧化钛(TiO2)光催化剂(T@MIP),通过结合火焰喷雾热解和表面分子印迹技术实现四环素(tetracycline)的靶向降解。该催化剂所用的TiO2基底富含表面缺陷和羟基,为后续特定分子印迹位点的预聚合提供了关键基础。T@MIP催化剂表现出优异的整体性能:在多污染物体系中对四环素具有高选择性、高效的降解能力,并能实现近乎完全的矿化。利用自由基电子顺磁共振(EPR)和原位差分红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)进行的机理研究表明,分子印迹位点能够同时富集四环素分子,从而促进以·O2–和h+为主导的协同降解过程。这项工作为开发用于精准环境修复的“智能”光催化系统提供了新的

    来源:Langmuir

    时间:2025-10-31

  • 二维ZnIn2S4与ZnTi-LDH插层结构构建二维/二维II型异质结,以提升光催化活性和抗光腐蚀性能

    探索高性能光催化剂对于实现光催化抗生素降解至关重要。本文通过离子交换和插层技术制备了一种二维ZnTi层状双氢氧化物与二维ZnIn2S4纳米片(记为ZnTi-ZIS-ZnTi)复合的异质结构。实验结果表明,这种二维/二维ZnTi-ZIS-ZnTi异质结构在可见光照射下对四环素具有优异的光催化降解性能,60分钟内降解率达到94.68%;此外,在不同水质条件下经过八次循环使用后仍表现出良好的可回收性。机理研究表明,两种主要活性物种(h+和1O2)参与了四环素的降解过程。其卓越的光催化性能归因于通过插层技术形成的II型异质结,这种异质结具有紧密的接触结构。具体而言,插层过程使得材料呈现出多层级状结构,

    来源:Langmuir

    时间:2025-10-31

  • 磁控溅射MoS2/SiC复合材料在硅基底上的摩擦学性能:成分与环境条件的影响

    为了研究碳化硅(SiC)和二硫化钼(MoS2)复合涂层成分比例对硅基底摩擦学性能的调控机制,通过磁控溅射技术制备了一系列复合薄膜。通过旋转摩擦测试来测量其摩擦学性能,结果发现:随着MoS2含量的增加,平均摩擦系数(ACOF)(共3个样本)从0.124 ± 0.007单调降低到0.082 ± 0.004。然而,当没有SiC中间层时(S6),摩擦系数反而升高,这表明MoS2与SiC之间存在最佳的溅射比例(S5的ACOF比S1降低了33%)。结合成分比例的分析,研究了SiC的耐磨增强效应与MoS2的固体润滑效应之间的协同机制。创新性地构建了一种SiC和MoS2溅射时间连续变化的复合薄膜系统,并建立了

    来源:Langmuir

    时间:2025-10-31

  • 纳米酶联免疫吸附测定:动力学视角

    具有过氧化物酶活性(POD活性)的纳米酶越来越多地被用作各种检测中辣根过氧化物酶的功能替代品。特别是在酶联免疫吸附测定(ELISA)中的应用,促使了纳米酶联免疫吸附测定(NLISA)的发展。NLISA遵循成熟的ELISA程序,并已应用于多种纳米酶和分析物。然而,大多数研究忽视了酶催化与纳米酶催化之间的根本差异,这往往导致在动力学受限条件下使用非最优的实验方案。在本研究中,我们使用core@shell Au@Pt和Au@Pd结构的类过氧化物酶纳米酶,发现其米氏常数会随着壳层厚度的变化而显著改变。此外,我们首次观察到这类纳米酶在极低pH值(低至-0.56)下仍保持异常高的活性稳定性。这一独特特性使

    来源:Langmuir

    时间:2025-10-31

  • 等离子体界面改性使双层聚丙烯绝缘材料具有抑制的空间电荷效应,并显著提升了海底电缆接头的击穿强度

    高压直流海底电缆对于发展跨海输电和清洁能源生产至关重要。然而,由于单根海底电缆的长度有限(<35公里),因此需要通过电缆接头来实现电缆的拼接。在接头处,绝缘层(CI)与增强层之间不可避免地会形成界面,电荷容易在此处积聚,最终导致电缆故障。本文构建了一种基于氩气驱动的介质阻挡放电系统,通过调节处理时间和氢气(H2)前体的浓度来改变界面的物理化学状态。实验结果表明,使用浓度为1.0%的氢气处理7分钟后,电缆性能得到了显著提升。处理后,绝缘层表面的突起部分被有效去除,从而减少了界面焊接过程中的微缺陷。这些微缺陷的减少使异种电荷的积累减少了66%,并使击穿强度提高了8.2%。此外,氢气的引入为界面引入

    来源:Langmuir

    时间:2025-10-31

  • 用于甲烷选择性氧化的还原型氧化钒负载金催化剂的合成

    甲烷的选择性氧化至关重要,但同时也具有挑战性,因为在中等条件下很难活化C–H键,而且有机产物容易被过度氧化。在这项研究中,通过溶胶-固定法制备了一种还原型钒氧化物负载的金催化剂(Au0.5/VOx-HC400),随后对其进行H2还原处理。结构表征证实金纳米颗粒成功沉积在VOx上。该催化剂在无需还原剂的情况下,利用O2作为氧化剂,高效地将甲烷选择性氧化为甲醇、甲酸和乙酸,其在200 °C时的总有机产率为782 μmol/gcat。通过调节反应参数优化了催化剂的活性。进一步研究表明,金有效活化了甲烷的C–H键,而还原型钒氧化物也促进了这一反应。淬火实验表明,羟基自由基是关键的活性氧化物种。

    来源:Langmuir

    时间:2025-10-31

  • 将农业废弃物生物质高效转化为基于木质素的磁性纳米复合材料:这种多功能催化系统采用对近红外光具有响应性的液珠,可实现可控且可持续的染料去除过程

    开发绿色、高效且可持续的贵金属纳米催化剂对于解决工业废水污染问题至关重要。本文报道了一种高价值的农业废弃物生物质利用策略,将来自农业残留物的木质素纳米颗粒(LNPs)转化为Fe3O4和Pd纳米颗粒的多功能载体。通过两步工艺——反溶剂自组装和原位还原——制备了LNPs@Fe3O4@Pd磁性纳米复合材料,结合了木质素的环保特性、Fe3O4的磁可回收性以及Pd的催化活性。催化研究表明,LNPs@Fe3O4@Pd在降解亚甲蓝方面表现出优异的催化效率(催化速率常数为5.89 min–1)。稳定的超顺磁性赋予了LNPs@Fe3O4@Pd卓越的循环性能。此外,这些纳米复合材料还具备强大的光热转换能力,可以通

    来源:Langmuir

    时间:2025-10-31

  • 生物活性水凝胶改性的多孔钛合金支架用于促进骨整合

    钛合金固有的生物惰性给植入物应用带来了诸多挑战,包括细胞粘附性差、细胞增殖和分化受限,最终阻碍了有效的骨整合。为了解决这一问题,本研究开发了一种含有镁的明胶基大孔水凝胶(Gelatin-Mg)生物活性界面。这种水凝胶改变了多孔钛合金支架的表面特性,通过两种机制增强了骨整合能力:(1)促进细胞在支架表面的粘附和增殖;(2)协同利用镁离子来增强成骨和血管生成能力。这些综合效应使得新骨组织在钛支架内的生长得到显著提升,从而实现了有效的骨整合。该生物活性水凝胶界面具有良好的机械性能、持续的镁离子释放动力学以及优异的生物相容性。在体外细胞实验中,它显著提升了成骨和血管生成的效果。在大鼠骨缺损模型中,与未

    来源:Langmuir

    时间:2025-10-31

  • 磁性纳米颗粒链的形成改变了流体流变特性以及汇聚型微通道中的离子浓度极化现象

    我们展示了磁性纳米颗粒如何通过场诱导的链式效应以及由此产生的非牛顿磁流变行为,显著调节汇聚微通道中的离子浓度极化。实际上,控制离子富集和贫化程度的并不是直接的磁捕获作用,而是外加磁场下流体流变性的改变。我们扩展了一个包含Bingham类本构律的Poisson–Nernst–Planck和Navier–Stokes模型来描述这种非牛顿流变现象。模拟结果表明,电场与粘性力之间的比例系数C1、体积浓度参数的倒数C2、磁流变耦合参数C3以及传输参数Pe共同影响着离子的富集程度。对于牛顿流体,富集因子(EF)在EF ≈ 3时达到饱和;而对于磁流变流体,在高C3条件下,富集因子可提高至约3倍(EF ≈ 1

    来源:Langmuir

    时间:2025-10-31

  • E-4-吡啶基乙烯基苯并噻唑盐的结构与反应性:一项光化学与光物理研究

    响应刺激的晶体作为新一代智能材料,在柔性电子、执行器和软体机器人领域受到了广泛关注。然而,调节这些晶体的基态和激发态仍然是一个挑战。在这里,我们介绍了一系列新型吡啶盐:[(4-PVBTH)(NO3)] (1)、[(4-PVBTH)(BF4)·H2O] (2) 和 [(4-PVBTH)(CF3CO2)] (3),它们均来源于 E-4-吡啶基乙烯基苯并噻唑 (4-PVBT)。不同的反离子会形成不同类型的氢键和其他分子间相互作用,这一点通过SCXRD和Hirshfeld表面分析得到了证实。其中 3 型晶体在紫外光照射下表现出光敏行为,这是由于发生了 [2 + 2] 固态光环加成反应,形成了二聚体 1

    来源:Crystal Growth & Design

    时间:2025-10-31

  • 一种灵活的Zn-MOF材料:用于控制吸附行为的阀门机制以及乙二胺的选择性荧光检测

    一种新型的基于Zn(II)的柔性金属有机框架[Zn2(2,6-ndc)2(pvq)]·4.5DMF·0.5H2O(简称Zn-MOF-α)通过使用2,6-萘二甲酸(2,6-H2ndc)和5-(2-(吡啶-4-基)乙烯基)喹啉(pvq)作为配体,通过溶剂热法合成。单晶X射线衍射分析表明,Zn-MOF-α具有二维交织的框架结构,属于原始立方(pcu)拓扑类型。在活化过程中,Zn-MOF-α转变为具有三维孔道结构的Zn-MOF-β(0D孔隙),这一转变伴随着金属-羧酸配位几何结构的显著变化、有机连接基团的旋转以及交织网络的相对滑动。气体吸附实验显示,Zn-MOF-β在77 K时对N2没有吸附能力,但在

    来源:Crystal Growth & Design

    时间:2025-10-31

  • 动态氢键的协同调控与限制效应共同提升固定化酶的活性,从而实现可持续的对映选择性催化

    将脆性酶固定在金属有机框架(MOFs)等固体载体中可以提高其稳定性,但由于传质限制和空间约束,通常会降低催化活性。在此,我们提出了一种工程策略,结合动态氢键(DHB)网络和羧甲基-β-环糊精(CD)功能化的多孔UiO-66-NH2(UiOm)的约束催化效应,以同时提升固定化酶的稳定性和催化活性。DHB网络通过CD的羟基与酶之间的相互作用,提供了界面灵活性,从而增强稳定性。同时,刚性的多孔UiOm结构与柔性的CD共同精确调控酶在约束空间内的取向。这种双重机制增强了底物的富集和传质效率,确保了酶与介质之间的有效相互作用。这种协同作用机制形成了高度可及的催化中心,使得固定化酶的催化活性比自由酶高出1

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-10-31

  • 掺杂金属和引入空位的g-C3N4光催化剂驱动耦合光酶系统,实现高效的NADH再生及生物基呋喃醇的生产

    作为半导体光催化技术的核心材料,石墨相碳氮化物g-C3N4在光催化领域表现出色,其独特的不含金属特性、优异的光响应性和可持续性优势使其成为解决能源挑战和环境危机的有效工具。为克服g-C3N4的固有缺陷(如可见光吸收范围窄、电荷复合速度快以及量子效率低),研究人员采用水热法制备了掺钼光催化剂(Mo/g-C3N4)。通过对氮空位进行表面羟基修饰,进一步提升了该催化剂对NADH再生的能力。改性后的催化剂产率达到了84%,是未改性g-C3N4的两倍,并且在长时间的光催化运行中保持了高稳定性。DFT模拟证实,氮空位与表面羟基之间的协同作用优化了界面电子分布,促进了电荷迁移并抑制了载流子复合,从而提高了光

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-10-31

  • 缺氧型Bi2Mo2O9/BiVO4复合光阳极:通过双电子水氧化反应实现高效光电化学过氧化氢合成

    铋钒酸盐(BiVO4)在过氧化氢(H2O2)生成过程中的光电化学(PEC)性能,尤其是通过两电子水氧化反应(2e–WOR)的效率,仍有提升空间。本研究选用铋钼酸盐(Bi2Mo2O9)与BiVO4复合制备光阳极。通过在氩气氛围中煅烧,引入了额外的氧空位(记为Ar–Bi2Mo2O9/BiVO4)。与BiVO4相比,Ar–Bi2Mo2O9/BiVO4在法拉第效率(FE)和H2O2生成速率方面均表现出显著提升:在1.53 V(相对于RHE)的电压下,FE从9.2%增加到21.8%,H2O2生成速率从0.06 μmol·min–1·cm–2提升至0.19 μmol·min–1·cm–2。此外,该光阳极的

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-10-31

  • 构建非晶态钽酸钾-Ta3N5异质结界面以提升整体水分解过程中的光催化活性

    由于电荷复合、光捕获效率不足以及晶体半导体材料中活性位点有限等固有限制,光催化全水分解仍然是一个巨大的挑战。通过调控非晶态结构与设计,在基于钽的材料中实现光催化水分解的进步具有重要意义。在本研究中,采用KOH蚀刻技术对KTaO3晶体进行处理,使其形成非晶态结构,并进一步引入可控的缺陷。这种非晶态KTaO3/Ta3N5(KTaON)异质结构光催化剂表现出显著的光催化活性提升。具体而言,经过改性的2KTaON材料的氢气产率达到了212.14 μmol·h–1g–1,氧气产率为84.03 μmol·h–1g–1,比立方体结构的0KTaON高出10倍。构建非晶态结构与异质结构是有效调控电荷转移、从而提

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-10-31

  • 通过高熵替代法制备Na3V2(PO4)3阴极,以提升钠离子电池的伪电容性能并延长循环寿命

    钠离子电池(SIBs)作为一种替代锂离子电池的可持续能源存储技术,近年来因其资源丰富性和成本优势而受到广泛关注。然而,传统钠离子电池正极材料在实际应用中仍面临诸多挑战,如低的电荷传输速率和较差的循环稳定性。本文研究了一种高熵掺杂的正极材料——Na₃V₁.75(Ca,Zr,Al,Mn,Mg)₀.25(PO₄)₃(简称HE-NVP),通过合理的晶体结构和氧化还原化学调控,显著提升了其电化学性能。### 高熵掺杂的创新性设计在这一研究中,科学家们通过引入多种异价阳离子,实现了对Na₃V₂(PO₄)₃(NVP)晶体结构的精细调控。这些异价阳离子包括Ca²⁺、Zr⁴⁺、Al³⁺、Mn²⁺和Mg²⁺,它们

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-10-31

  • 涉及缺陷的单价铜纳米晶体的化学发光现象在半自动免疫分析中的应用

    铜的一元纳米晶体(NCs)常被用作催化剂、敏化剂以及化学发光(CL)过程中的能量转移介质。本文提出了一种基于铜纳米晶体(CuNCs)的半自动免疫检测方法,其中使用牛血清白蛋白(BSA)稳定的CuNCs(BSA-CuNCs)作为发光剂。这种生物相容性的BSA-CuNCs属于n型纳米晶体,其内源性电子与外源性注入的空穴在氧化激活剂的共同作用下能够直接发生电荷湮灭反应,从而产生闪光化学发光。六氰合铁酸钾(K3[Fe(CN)6])可有效激发BSA-CuNCs产生约701纳米波长的化学发光,该波长超过了所有市售化学发光试剂盒的检测范围。此外,共存的柠檬酸根离子还能进一步还原被空穴激发的BSA-CuNCs

    来源:Analytical Chemistry

    时间:2025-10-31

  • 利用ZnO–DNA纳米球探针在活癌细胞中对自噬信号通路进行高度敏感和特异的检测,以评估化疗耐药性

    在活癌细胞中识别和检测特定的自噬信号通路对于调节癌症治疗的化疗敏感性至关重要。然而,传统的自噬信号通路检测方法在特异性和灵敏度方面存在局限性。在这里,我们利用回文DNA序列支架合成了ZnO纳米粒子(NP)-DNA纳米球(ZnO–DNA NSs),提出了一种新的策略,通过同时成像上游的miRNA-34a和下游的自噬相关蛋白4B半胱氨酸肽酶(ATG4B),实现对特定自噬信号通路的灵敏检测。将响应miRNA-34a的Zn2+依赖性I-R3 DNA酶(I-Dz)以及特异性针对ATG4B的肽-DNA信号探针整合到ZnO–DNA NSs中。这些纳米球能够轻易进入癌细胞后,在酸性微环境中ZnO纳米粒子会溶解

    来源:Analytical Chemistry

    时间:2025-10-31

  • 时间分辨荧光与比色法检测糖尿病生物标志物:通过沸石限域碳点同时测定3-硝基-L-酪氨酸和总抗氧化能力

    糖尿病中的慢性高血糖会通过过量产生活性氧/氮物种(ROS/RNS)引发氧化应激,导致3-硝基-L-酪氨酸(3-NT)浓度升高以及内源性抗氧化剂的耗竭。本研究提出了一种双模式传感平台,能够同时定量3-NT和总抗氧化能力(TAC),该平台基于封存在AlPO-5沸石中的氮掺杂和硼掺杂碳点(N,B-CDs@AlPO-5)。这种复合材料在室温下表现出优异的磷光特性,量子产率为31.29%,水溶液中的余辉寿命分别为1.56秒和6秒。利用这些性质,通过协同的内部过滤效应和静态淬灭机制,实现了对3-NT(浓度范围10–1000 μM)的时间分辨磷光检测,其检测限为2.19 μM。同时,该复合材料中激发的三重态

    来源:Analytical Chemistry

    时间:2025-10-31

  • 经过工程改造的外泌体伪装成近红外-II(NIR-II)纳米聚集体,用于高分辨率光声血管成像以及针对胶质母细胞瘤的可靠光热疗法

    胶质母细胞瘤(GBM)是中枢神经系统中最恶性的肿瘤。血脑屏障(BBB)为药物输送带来了巨大障碍,而传统的侵入性治疗方法则伴随着严重的副作用和较差的预后。在这项研究中,我们设计了包裹在外泌体中的近红外II(NIR-II)纳米聚集体(LY@R-Exo),用于在1319纳米激光激发下对GBM进行光热治疗。精心合成的染料LY能够在肿瘤微环境中自发自组装成纳米聚集体,其吸收峰显著向1300–1400纳米范围移动。密度泛函理论(DFT)计算表明,LY分子通过氢键、π–π堆叠和CH−π相互作用形成纳米聚集体。LY@R-Exo表现出卓越的光热转换效率(PCE),最高可达53.6%,并且能够在激光照射下选择性靶

    来源:Analytical Chemistry

    时间:2025-10-31


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