用于甲烷选择性氧化的还原型氧化钒负载金催化剂的合成

《Langmuir》：Synthesis of Reduced Vanadium Oxide-Supported Au Catalysts for Methane Selective Oxidation

选择性氧化催化剂设计与反应机理研究|甲烷氧化|负载金催化剂|钒氧化物|羟基自由基

　　

甲烷的选择性氧化至关重要，但同时也具有挑战性，因为在中等条件下很难活化C–H键，而且有机产物容易被过度氧化。在这项研究中，通过溶胶-固定法制备了一种还原型钒氧化物负载的金催化剂（Au_0.5/VO_x-HC400），随后对其进行H₂还原处理。结构表征证实金纳米颗粒成功沉积在VO_x上。该催化剂在无需还原剂的情况下，利用O₂作为氧化剂，高效地将甲烷选择性氧化为甲醇、甲酸和乙酸，其在200 °C时的总有机产率为782 μmol/g_cat。通过调节反应参数优化了催化剂的活性。进一步研究表明，金有效活化了甲烷的C–H键，而还原型钒氧化物也促进了这一反应。淬火实验表明，羟基自由基是关键的活性氧化物种。