掺杂金属和引入空位的g-C3N4光催化剂驱动耦合光酶系统，实现高效的NADH再生及生物基呋喃醇的生产

《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》：Metal Mo-Doped and Vacancy-Modified g-C3N4 Photocatalyst Drives Coupling Photoenzymatic System for Efficient NADH Regeneration and Biobased Furfuryl Alcohol Production

通过水热法合成Mo掺杂g-C3N4光催化剂，表面羟基化改性氮空位缺陷后催化剂产率达84%，较未改性体提升2倍，并验证了缺陷工程与表面修饰协同优化电荷迁移机制，DFT模拟表明Mo掺杂有效降低NAD+吸附能，促进光催化NADH制备，为新型光催化剂开发提供理论依据。

　　

作为半导体光催化技术的核心材料，石墨相碳氮化物g-C₃N₄在光催化领域表现出色，其独特的不含金属特性、优异的光响应性和可持续性优势使其成为解决能源挑战和环境危机的有效工具。为克服g-C₃N₄的固有缺陷（如可见光吸收范围窄、电荷复合速度快以及量子效率低），研究人员采用水热法制备了掺钼光催化剂（Mo/g-C₃N₄）。通过对氮空位进行表面羟基修饰，进一步提升了该催化剂对NADH再生的能力。改性后的催化剂产率达到了84%，是未改性g-C₃N₄的两倍，并且在长时间的光催化运行中保持了高稳定性。DFT模拟证实，氮空位与表面羟基之间的协同作用优化了界面电子分布，促进了电荷迁移并抑制了载流子复合，从而提高了光电流的产生。掺入的金属钼不仅优化了催化剂的光谱带隙，增强了其对可见光的吸收能力，还加速了光诱导的电子向表面的迁移。DFT分析表明，活性位点钼的引入降低了NAD⁺的吸附吉布斯自由能，使其更容易还原为NADH。因此，Mo/g-C₃N₄的初始反应速率为3.0 mmol·h^–1·g^–1，4小时内的糠醛生成效率可达76%。这一研究成果为基于钼的光催化剂在NADH光催化制备中的应用奠定了基础。