• 对二维II型配体-钙钛矿异质结构中可调自旋弛豫机制的深入理解

  近年来，二维（2D）金属卤化物钙钛矿因其在自旋电子学和量子应用领域的巨大潜力而受到广泛关注。这类材料具有结构可调性、易于制备以及卓越的光电性能，使其成为研究自旋动力学的理想平台。然而，其自旋弛豫过程往往非常迅速，通常限制在亚皮秒时间尺度内，这主要归因于自旋轨道耦合（SOC）、电子-空穴交换相互作用以及声子介导散射等因素共同作用所导致的自旋去极化现象。为了克服这一限制，研究者们探索了多种材料设计策略，其中，通过引入类型II的配体-钙钛矿异质结构成为一种有前景的方法。这些异质结构通过减少电子-空穴波函数重叠和激子结合能，有效抑制了自旋弛豫，从而显著延长了自旋寿命。在本文中，研究团队展示了通过类型I

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-30

• 通过位点选择性硫酰胺取代实现β-肽的可编程螺旋度与大环对称性

  在分子生物学和材料科学领域，精确控制肽的二级结构一直是一个重要的挑战。传统肽结构的形成依赖于氢键网络的稳定性和序列的排列方式，而这些因素往往受到外界环境和侧链结构的显著影响。近年来，科学家们发现通过改变肽主链中的化学基团，可以更有效地调控其构象行为，从而获得新的结构形式。其中，硫代酰胺（thioamides）作为一种简化的酰胺等排体（amide isosteres），因其在主链中取代了传统的羰基氧（carbonyl oxygen），表现出独特的氢键供体和受体特性，成为研究者关注的焦点。硫代酰胺的引入不仅改变了肽的氢键行为，还显著影响了其整体的构象偏好。相比于传统的酰胺基团，硫代酰胺的原子半径更

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-30

• 掺锰的低维卤化镉材料用于基于激发状态的多色发光

  低维金属卤化物（LDMHs）作为钙钛矿衍生的发光材料，在固态照明和显示领域展现出巨大潜力。然而，严重的热淬灭效应和水分不稳定性仍然是亟待解决的难题。在本研究中，我们提出了一种简便的锰掺杂策略，用于改进基于镉的LDMH材料，以实现高稳定性的水稳定性和热稳定性发光特性。通过少量Mn2+的掺杂，一维[C10H9ClN]CdCl3:xMn（其中x的取值范围为0.06%–5.06%）展现了高效的红色发光，其光致发光量子产率（PLQY）超过34%。得益于Mn2+引入的双重发光机制，这些掺杂后的卤化物能够实现从绿色到白色再到红色的可调色发光。此外，并行的有机阳离子与坚固的无机框架之间的π···π堆叠相互作用

  来源：Inorganic Chemistry

  时间：2025-10-30

• 用于快速响应和耐用型湿度触发非接触式传感器的大面积CsAg2I3微线阵列

  呼吸监测和水果蜡质检测在个人健康评估、疾病诊断以及预防致命病毒传播方面具有巨大潜力。钙钛矿材料因能够促进水分子在表面的分解而受到广泛关注，并被广泛应用于湿度响应型电子设备中。然而，其固有的晶体缺陷严重影响了钙钛矿的结构稳定性和电荷传输效率，从而降低了设备的性能。为克服这些限制，我们采用了模板限制生长技术制备了CsAg2I3钙钛矿微线，显著提升了其晶体稳定性及电荷传输性能。这种技术制成的传感器具有极高的稳定性与抗湿性，响应时间为6.62秒，恢复时间为4.26秒，湿度检测限为5%。值得注意的是，该传感器在70%的相对湿度环境下可稳定工作超过60天。它能够实现对手指汗液和水果表面湿度的非接触式检测，

  来源：Inorganic Chemistry

  时间：2025-10-30

• 不对称Schiff碱配体及其有机酚-铝化合物的固液相平衡特性与热力学分析

  在本研究中，采用静态分析方法测定了九种化合物的溶解度：C1和C2在三种溶剂中的溶解度，C3在四种溶剂中的溶解度，以及C4–C7在四种纯溶剂中的溶解度。实验温度范围为268.15至328.15 K（p-二甲苯中的测量在288.15至328.15 K温度区间进行，而其他系统的实验温度范围保持在268.15至308.15 K之间）。实验结果表明，在选定的温度下，所有化合物的溶解度均有所提高。溶解度数据通过七个热力学模型进行拟合：Yaws模型、多项式模型、van’t Hoff模型、λh模型、Wilson模型、NRTL模型和UNIQUAC模型。拟合结果表现出优异的准确性，平均绝对相对偏差（ARD）低于5

  来源：Journal of Chemical & Engineering Data

  时间：2025-10-30

• 水与2-甲基吡啶的三元混合物在含疏水性咪唑鎓基离子液体的液-液平衡行为

  为了从水溶液中提取2-甲基吡啶，选择了三种基于咪唑鎓的疏水性离子液体（ILs）作为萃取剂：1-辛基-3-甲基咪唑鎓四氟硼酸盐（[Omim][BF4]）、1-辛基-3-甲基咪唑鎓六氟磷酸盐（[Omim][PF6）和1-辛基-3-甲基咪唑鎓双（三氟甲基磺酰）亚胺（[Omim][NTf2）。在298.15 K的温度和101.3 kPa的压力下，对水、2-甲基吡啶和这些疏水性离子液体的三元混合物进行了液-液平衡（LLE）研究。利用测得的LLE数据计算了分配系数和选择性，以评估这些离子液体的分离性能。结果表明，[Omim][NTf2]的萃取效率最高，其次是[Omim][PF6

  来源：Journal of Chemical & Engineering Data

  时间：2025-10-30

• 用于安培级氨合成和高功率密度硝酸锌电池的人工受阻路易斯对

  基于铜的电催化剂在电化学硝酸盐还原反应（NO3RR）中表现出优异的还原动力学性能，并能抑制竞争性的氢气生成反应，这使得NO3RR成为传统哈伯-博施工艺生产氨（NH3）的替代方案。然而，NH3生产中的NO3RR反应涉及九个质子和八个电子的转移过程，其性能受到产质子能力有限的制约。在这项研究中，研究人员将“受挫的路易斯对”（FLPs）引入基于铜的催化剂中，制备了掺镧的Cu2O。其中，由Cu–O–La–Ov（v表示空位）结构中的路易斯酸性位点Ov和路易斯碱性位点O形成的FLPs成为了活性位点。这些活性位点促进了H2O的分解，为NO3RR的氢化反应提供了充足的质子。La9–CuOx催化剂在-0.4 V

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-30

• 基于镧系金属-钛纳米簇偏振传播的晶体表面光谱调制器

  三价镧系元素（Ln3+）中的光极化方向和强度取决于各个跃迁偶极矩（TDMs）的方向排列，这使得实现高度可控的偏振传播变得非常困难，因为这种控制受到原子级堆积对称性和配位结构的显著影响。在这里，我们制备了有机单层保护的钛合金镧系纳米簇晶体（即Eu8Ti10 NCs），其中Eu3+离子的TDMs在5D0 → 7F1,2跃迁过程中产生典型的正交极化行为（即π/σ光）。重要的是，Eu8Ti10单晶表现出相对于晶体学轴的显著各向异性，这使得可以直接在晶体上进行光谱调制。

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-30

• 通过正交调节结合亲和力和光物理特性，精确设计荧光探针以实现选择性ALDH2成像

  用于检测酶活性的荧光探针对于研究生物功能至关重要。然而，为那些催化效率低且底物特异性狭窄的酶目标设计此类探针仍然是一个重大挑战。在这里，我们提出了一种精确的设计框架，通过整合分子对接技术、荧光机制的量子化学建模以及对探针结构的针对性微调，来分别满足灵敏度和选择性的要求。作为概念验证，我们开发了A5这种荧光底物，它专门针对醛脱氢酶2（ALDH2），表现出极高的同工酶选择性，并且其信号强度比标准的NADH检测方法提高了240倍以上。A5能够在多种生物学环境中（如血液样本、活细胞和完整的小鼠大脑）实现对ALDH2活性的定量成像，并有助于在阿尔茨海默病模型中识别具有治疗潜力的小分子激活剂。这项工作建立

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-30

• 利用多站点高熵架构实现超高压储能多层电容器

  高能量密度的无铅介电电容器在先进的电气和电子系统中发挥着关键作用。然而，其较低的储能能力一直严重阻碍着电子设备小型化和集成化的趋势。在这里，我们报道了一种等摩尔量的高熵弛豫铁电多层电容器，该电容器通过利用灵活的多位点四方钨青铜（TTB）高熵结构，展现了卓越的储能性能。我们的研究发现，等摩尔量高熵设计导致NbO6八面体发生畸变，破坏了长程铁电有序性，同时在局部尺度上保持了沿极轴的强离中心位移。这种高熵TTB的独特结构不仅增强了其弛豫特性，降低了滞后现象，还在施加电场时保持了较高的极化率。因此，我们的高熵TTB多层陶瓷电容器实现了前所未有的20.2 J·cm–3的可恢复能量密度，并且效率显著提升至

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-30

• 三价铵（An(III)）与Glenium 51的相互作用：离子强度的影响

  在这项研究中，我们探讨了在离子强度（Im(NaCl) = 0.10–3.49 mol kg–1

  来源：Inorganic Chemistry

  时间：2025-10-30

• 基于2,2′-亚甲基联苯咪唑的超交联聚合物负载铱配合物：一种可回收的金属-聚合物配体双功能催化剂，用于从亚胺和甲醇出发自动串联合成N-甲基三级胺

  通过将[Cp*IrCl2]配位固定在HCPs-(2,2′-CH2BiBzlmH2)上，设计并合成了一种金属-聚合物配体双功能催化剂Cp*Ir@HCPs-(2,2′-CH2BiBzlmH2)。在催化剂（1 mol% Ir）和Cs2CO3（0.3当量）的存在下，一系列N-甲基三级胺可以通过亚胺和甲醇的串联氢化/N-甲基化反应获得。更重要的是，该催化剂在经过六次循环使用后活性没有明显下降。显然，这种设计的催化剂结合了均相催化剂和多相催化剂的优点。

  来源：Inorganic Chemistry

  时间：2025-10-30

• Cu@Core位于Cu3C3环结构中，与2-bdppmapy结合：一种高量子产率的平面六边形Cu(I)金属环化合物

  尽管Cu(I)配合物在光电子学领域具有潜力，但其实际应用受到氧化倾向和较低光致发光量子产率（PLQY）的限制。虽然磷烯-炔基共价策略提高了稳定性，但传统开放立方体Cu4簇的结构畸变仍使PLQY处于不满意的水平。在此，我们通过使用双齿二膦配体（2-bdppmapy = N,N-bis((diphenylphosphino)methyl)-2-pyridinamine）来解决这一挑战。该配体设计使得平面四核簇[(2-bdppmapy)3Cu4(μ3-PhC≡C)3]X (X– = I–, Br–, ClO4–, BF4–, Cl–)的合成成为可能，这些簇具有近乎完美的共面Cu3C3@Cu六边形结构

  来源：Inorganic Chemistry

  时间：2025-10-30

• 近红外发射的镧(III)/镓(III)金属冠合物与连接的香豆素：通过连接剂调节敏化剂-发射体之间的距离

  近红外（NIR）发射的三价镧系元素（LnIII）在生物成像和电信等领域具有广泛应用潜力。然而，如何提高这些元素的灵敏度仍然是一个挑战，尤其是在低能量激发波长下。为了解决这一问题，研究人员合成了一种新型的基于异酞酸和香豆素的桥接配体（C-ip2–），其中香豆素敏化剂直接连接到桥接结构上。在相应的 [Ln2Ga8(shi)8(C-ip)4]2– 金属冠（MCs）中，通过可见光范围内的激发（λexc = 435 nm）使 NIR 发射的 NdIII、ErIII 和 YbIII 阳离子的灵敏度得到了提升。与上一代 [Ln2Ga8(shi)8(C-mip)4]2– MCs 相比，这种新型配体中的香豆素天

  来源：Inorganic Chemistry

  时间：2025-10-30

• 基于Rh–As–POM组装系统的光催化硝基苯还原及质子传导研究

  开发一种新型且稳定的功能性材料，用于光催化有机转化和质子传导，在制造关键药物中间体及质子交换膜燃料电池方面具有重要的研究意义。在本研究中，我们使用了Na2MoO4、NaAsO2和RhCl3来制备含Rh的砷钼酸盐化合物Na16(H3O)4[H2N(CH3)2]2[As12Mo31O129Rh4(OH)2(H2O)]·27H2O（记为化合物1）。详细的晶体学分析表明，化合物1具有对称结构，由两个相同的{As6Mo15Rh2}簇组成，这两个簇通过MoVI中心相连，该MoVI中心分别连接每个{As6Mo15Rh2}簇中的Rh和As原子。进一步通过多种光谱方法对化合物1进行了全面表征，包括X射线光电子能

  来源：Inorganic Chemistry

  时间：2025-10-30

• 黄金并非钯的替代品：通过烯丙基脱质子-偶联（ADC）机制实现金催化的Heck型芳基化反应中的线性选择性

  金催化的烯烃芳基化反应在有机合成中具有重要意义，尤其在构建碳-碳键方面展现出独特的优势。近年来，Patil及其团队报道了一种罕见的金催化 Heck 型反应，该反应在特定条件下表现出对线性产物的专属选择性，而传统 Heck 反应通常会生成线性（β）和分支（α）两种产物。然而，他们并未提供关于为何分支产物被完全抑制的机制解释。这一研究空白促使我们通过密度泛函理论（DFT）计算，深入探讨该反应的可能机制，并揭示其独特的反应路径。Heck 反应是过渡金属催化中最为经典的碳-碳键形成方法之一，广泛应用于烯烃的芳基化反应。其反应机制通常包括氧化加成、烯烃配位、迁移插入、β-氢消除以及还原消除等步骤。在这一

  来源：Inorganic Chemistry

  时间：2025-10-30

• 在Pd/In2O3纳米棒上，高分散的Zr掺杂对CO2的吸附促进了甲醇的合成

  本研究开发了一种高度分散的PdZr/In₂O₃催化剂，该催化剂由Zr原子、Pd簇和In₂O₃纳米棒组成。这种催化剂增强了CO₂在氧空位上的吸附能力，从而促进了甲醇的合成，提高了CO₂的转化率并提升了甲醇的选择性。实验结果表明，Zr原子促进了CO₂在In₂O₃氧空位上的吸附，并增强了H₂在Pd簇上的传输，进而促进了CO₂的氢化反应，同时抑制了过度还原现象，提高了反应的稳定性。此外，掺入In₂O₃晶格中的Zr⁴⁺增强了Pd与In₂O₃之间的电子-金属-载体（EMSI）相互作用，使Pd能够释放更多的电子，从而提高了氢的传递能力。同时，Zr掺杂在In₂O₃纳米棒表面产生了大量的氧空位，进一步改善了CO

  来源：Energy & Fuels

  时间：2025-10-30

• 在瞬态关闭和重启条件下，对水包油体系进行高压流变测量，以评估气体水合物的聚集及堵塞倾向

  在考虑现场天然气水合物管理策略时，研究油类通过类似表面活性剂的性质自然运输天然气水合物的能力至关重要。特别是在模拟的瞬态现场操作条件下，研究粘度分布尤为重要，因为这些条件最容易导致天然气水合物堵塞，但目前对此了解还不够充分。本研究使用两种油类在水-油（w/o）乳液中，通过两种不同叶轮几何结构的高压流变仪，采用瞬态关井/重启方法来测定系统的重要参数，包括粘度、屈服应力、天然气水合物体积分数以及水转化为水合物的比例随时间的变化。流变性质（如储能模量和损耗模量）被用来分析在模拟关井期间天然气水合物的形成和增长对后续重启过程中关键操作流体性质（粘度和屈服应力）的影响。此前尚未有报道指出，在关井期间通过

  来源：Energy & Fuels

  时间：2025-10-30

• 一种高性能纳米花状MnCo2O4/ZnCo层状双氢氧化物电极，该电极基于镍箔制备，适用于先进的非对称超级电容器

  将金属氧化物与层状双氢氧化物（LDHs）结合，为开发用于能量存储应用的新纳米材料提供了一种独特的方法。MnCo2O4/ZnCo LDH纳米花是通过两步水热法和回流冷凝技术在廉价且易获得的镍箔（Ni foil）上制备的。这种电极的独特结构具有较大的表面积，通过协同效应显著提升了电化学性能。在三电极系统优化条件下，该电极在15 mA cm–2的电流密度下表现出1253.3 F g–1的比电容，并具有更高的稳定性。通过使用MnCo2O4/ZnCo LDH作为正极和活性炭（AC）作为负极，开发出了一种性能优异的固态非对称超级电容器。该电容器具有55.9 Wh kg–1的能量密度、5.2 kW kg–1

  来源：Energy & Fuels

  时间：2025-10-30

• 超临界二氧化碳作用下水岩的吸附与变形行为

  传统的吸附理论在超临界条件下失效，尤其是在描述超临界二氧化碳（CO2）压裂过程中的CO2吸附行为时。对四川盆地龙马溪组（Longmaxi Formation）页岩的研究发现，不同实验条件下的吸附模型存在差异，同时关于吸附变形的研究也较为有限。因此，本研究采用重量法，利用龙马溪组深部页岩的岩样在不同温度下进行吸附实验。通过空白实验和浮力校正，确定了样品容器的体积和质量以及样品的真实体积。随后，在0–35 MPa的压力范围内对CO2的吸附行为进行了测量。记录了平衡后的压力、温度和重量变化，以得出CO2吸附等温线。实验数据通过多种吸附模型进行拟合和分析，最终建立了一个适用于该地区的吸附模型。其中，改

  来源：Energy & Fuels

  时间：2025-10-30

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