• Li+/Na+混合固态电解质中的局部结构与原子尺度离子动力学

  大多数固态电解质使用锂化合物，而不混合碱金属阳离子。然而，NaI–NaBH4–LiI固溶体在锂离子（Li+）浓度较低的情况下仍表现出以锂离子传导为主的特点，这为固态电解质的开发提供了一种新途径。在这种锂离子/钠离子（Li+/Na+）混合电解质中，人们对锂离子和钠离子各自的迁移行为以及它们在晶体中的局部结构知之甚少。这些知识对于深入理解混合碱金属化合物中锂离子的传导机制至关重要。研究人员采用逆向蒙特卡洛（Reverse Monte Carlo）方法和神经网络势能分子动力学（Neural Network Potential Molecular Dynamics）模拟技术来研究NaI–NaBH4–L

  来源：ACS Applied Energy Materials

  时间：2025-10-30

• 利用III-V族多结光吸收剂实现无辅助PEC水分解：对降解机制的深入研究

  在当前全球能源转型的背景下，太阳能制氢技术被视为一种重要的清洁能源生产方式。III–V族半导体基的光电阴极因其优异的光电转换效率而受到广泛关注，但其在未辅助水裂解条件下的长期稳定性问题仍然是制约其大规模应用的关键障碍。本文通过系统研究Pt/TiO₂/III–V光电阴极的降解机制，揭示了催化剂脱离在这一过程中的核心作用，并提出了有效的界面工程策略以提高设备的耐用性。在未辅助水裂解过程中，III–V族半导体光电阴极面临严峻的腐蚀挑战。尽管这些材料在实验室条件下可以实现高达19.3%的太阳能制氢效率，但在实际操作中，尤其是在强酸性环境中，其稳定性远低于预期。这主要是由于在水裂解过程中，Pt催化剂的脱

  来源：ACS Applied Energy Materials

  时间：2025-10-30

• 利用负载在TiO2/Ti基底上的Co3O4纳米线实现电催化硝酸盐还原为氨

  在现代工业中，氮循环的失衡问题日益严重，尤其是由于农业中化肥的大量使用，导致水体中硝酸盐（NO₃⁻）等氮氧化物的积累。这些氮氧化物不仅对生态环境构成威胁，还可能对人类健康产生不利影响。因此，寻找一种能够有效解决这一问题的可持续技术成为研究的热点。在众多可能的解决方案中，电化学硝酸盐还原反应（NO₃⁻RR）因其能够在温和条件下将硝酸盐转化为有价值的产物——氨（NH₃）而受到广泛关注。传统的哈伯-博世（Haber-Bosch）工艺虽然在氨的生产中占据主导地位，但其高能耗和高排放的问题限制了其在绿色化学领域的应用。电化学硝酸盐还原反应则为实现清洁氨生产提供了新的思路，特别是在可再生能源驱动的系统中。

  来源：ACS Applied Energy Materials

  时间：2025-10-30

• 关于CO2在Fe2–7簇上吸附促进激活的计算研究

  在本文中，我们对二氧化碳（CO2）在小铁簇（Fen，其中n = 2–7）表面的吸附和活化进行了全面的计算研究。每个系统的吸附过程都是通过二维势能面（2D-PES）扫描来研究的。计算得到的吸附能量范围在−57至−112 kJ mol–1之间，表明这种结合非常强且有利。最稳定的吸附产物表现为一个双配位的CO2结构单元，该单元通过两个Fe–C键与铁簇的边缘相连。所有Fen簇都表现出无障碍的CO2吸附过程。CO2在Fe2–7簇上的吸附导致：(a) CO键长延长了约0.09 Å；(b) OCO键角弯曲了约47°；(c) νCO伸缩频率向红移了约700 cm–12的强吸附和高活化效果归因于电子丰富的铁簇向

  来源：The Journal of Physical Chemistry A

  时间：2025-10-30

• 基于密度泛函理论的P3HT:F4TCNQ二聚体中的构象介导的掺杂效应

  在有机半导体中对载流子进行分子掺杂是一个复杂的过程，它受到单个分子能量学和多尺度形态的影响。在这里，我们利用原子级分子动力学模拟和密度泛函理论（DFT）来研究无序的P3HT:F4TCNQ结构的掺杂效率，以了解构象无序如何影响掺杂效果。我们发现，P3HT:F4TCNQ二聚体的构象变化可以调节P3HT与F4TCNQ之间的基态电荷转移量，其变化幅度超过0.5 C。当使用从DFT优化得到的二聚体聚集体的几何结构时，P3HT:F4TCNQ二聚体中的电荷转移量与P3HT的电离势（IP）和F4TCNQ的电子亲和力（EA）之间的差异呈线性相关。研究表明，控制基态电荷转移量的IP与EA之间的差异主要来源于P3H

  来源：The Journal of Physical Chemistry A

  时间：2025-10-30

• 从原子模拟的角度探讨CunAgm（m+n=309）纳米合金中的成分驱动结构转变及其热力学行为

  采用嵌入式原子方法进行分子动力学模拟，系统研究了CunAgm（m+n = 309）纳米合金在冷却过程中的结构演变和热力学性质。通过对自由能、形状因子、配对分布函数、熵以及原子堆积结构的全面分析，建立了这些“魔数”纳米合金的详细结构相图。研究结果表明，相变路径强烈依赖于合金成分：Cu含量极低或较高的纳米颗粒在室温下主要形成核壳型二十面体结构，其中Ag原子倾向于聚集在表面；而中等Cu含量的合金则表现出缺陷堆积模式，结构无序程度较高。形成能凸包在Cu含量约为82%时出现明显最小值，表明在这种纳米尺度限制下中等成分具有最大的热力学稳定性。熵分析显示，随着Cu含量的增加熵值总体上呈下降趋势，但在相变边界

  来源：The Journal of Physical Chemistry A

  时间：2025-10-30

• ZnCl2 + LiCl双盐水基电解质中的纳米结构及其异常的体积和传输特性

  两种盐的超浓缩水溶液被称为“双盐水溶液”（Water-in-Bisalt Electrolytes，WIBEs），属于“盐水水溶液”（Water-in-Salt Electrolytes，WISEs）的子类，可用于各种类型的高级水基电池。本文研究了高浓度ZnCl2 + LiCl WIBE的纳米结构、体积特性和传输性能，这些特性对高级水基锌电池具有重要意义。尽管ZnCl2(30 m) + LiCl(m)溶液表现出近乎理想的体积行为，但在其摩尔体积和粘度方面仍观察到了非平凡的现象。当LiCl加入30 m ZnCl2溶液中时，导电性与粘度之间存在明显的解耦现象，这一现象是通过小角中子散射分析揭示的纳

  来源：The Journal of Physical Chemistry C

  时间：2025-10-30

• 从针孔密度到成核起始：选择性原子层沉积中SAM（表面修饰）屏障性能的数值模型

  自组装单层（SAMs）被广泛用作区域选择性原子层沉积（AS-ALD）中的阻挡层，但其因针孔形核而失效的机理尚未得到充分量化。在这项工作中，我们开发了一个数值模型，该模型使用S型函数来描述针孔的填充过程，从而能够对多种材料系统的形核数据进行高精度拟合。模型表明，较低的针孔密度D（由更光滑的基底和更强的SAM-基底结合力产生）会延长形核延迟，这与实验结果一致。表面粗糙度的增加或化学结合力的减弱会降低SAMs的致密性和有序性，从而增加D并加速形核过程。特征形核延迟周期Cd与填充针孔所需的时间成正比：较长的SAM链和体积较大、反应性较低的前体物质会延长Cd；而较小、反应性较高的前体物质则会快速穿透针孔

  来源：The Journal of Physical Chemistry C

  时间：2025-10-30

• 吸附在银纳米粒子表面的5-羟基-L-色氨酸：通过SERS和多尺度建模揭示其构象几何结构

  5-羟基-L-色氨酸（5-HTP）是一种具有重要生物学意义的代谢产物，同时也被认为是一种有前景的光学探针。然而，其振动特性一直未被充分研究。本研究通过结合实验结果与分子动力学（MD）模拟和密度泛函理论（DFT）计算，对5-HTP进行了系统的正常拉曼光谱（NR）和表面增强拉曼散射（SERS）分析。研究发现，DFT计算能够准确再现5-HTP的正常拉曼光谱，从而确认了该分子在固态下的两性离子特性。此外，本研究首次报道了使用银纳米颗粒作为SERS基底时的5-HTP光谱。SERS光谱显示了与正常拉曼光谱相比，相对峰强度存在显著差异，这与分子在金属表面的吸附和取向有关。MD模拟考虑了中性与带电银表面的情况

  来源：The Journal of Physical Chemistry C

  时间：2025-10-30

• 将铁配合物的结构和紫外-可见光谱与实验数据进行对比分析

  铁作为地球上最丰富的过渡金属之一，其独特的电子结构使其在化学和生物领域中扮演着重要角色。铁在地球地壳中的质量占比约为6%，并且是所有过渡金属中最便宜的一种。在生物学中，铁是生命活动不可或缺的元素，广泛参与铁依赖酶的生物催化过程，并在多种氧化还原反应中发挥关键作用。在化学领域，铁具有广泛的氧化态，从–II到+VII，这种特性使其在催化、材料科学和药物化学中具有广阔的应用前景。因此，研究铁的配位配合物的结构和紫外-可见（UV–vis）光谱特性，对于理解其化学行为和开发新的应用至关重要。在计算化学领域，过渡金属配合物的性质往往受到其d壳层电子的影响，这使得它们在结构、反应性和电子特性方面表现出复杂性

  来源：The Journal of Physical Chemistry A

  时间：2025-10-30

• 各向异性铁氰化物离子液体与受限结构SCILLs在NHC–CO2介导的捕获与释放催化作用下实现选择性CO2固定

  在当今全球环境问题日益突出的背景下，二氧化碳（CO₂）的减排与资源化利用成为科学研究和工业实践的重要方向。CO₂作为一种温室气体，其过量排放不仅加剧了全球变暖，还对生态环境造成了深远影响。然而，CO₂同时也是自然界中丰富的碳源，若能将其高效转化为高附加值的化学品，不仅能缓解环境压力，还能为经济发展提供新的路径。因此，研究CO₂的化学固定技术，特别是将其转化为环状碳酸酯等有机化合物，具有重要的科学意义和应用价值。环状碳酸酯的合成是CO₂资源化利用中一个备受关注的方向。这种反应通常涉及环氧烷烃与CO₂在特定催化剂作用下发生环加成反应，生成具有广泛工业用途的环状碳酸酯。这一过程不仅符合绿色化学的原子

  来源：The Journal of Physical Chemistry C

  时间：2025-10-30

• 吡唑分子的毫米波和高分辨率红外光谱研究，以及其1300 cm–1以下14个振动激发态

  ### 1H-吡唑的旋转谱与高分辨率红外谱的综合研究吡唑是一种重要的有机分子，其结构包含一个五元芳香环，其中两个相邻的氮原子以sp²杂化形式存在。其中一个氮原子类似于吡咯，带有氢原子和孤对电子，这些孤对电子与芳香π系统共轭；而另一个氮原子则类似于吡啶，其孤对电子垂直于芳香π系统。这种结构使得吡唑在分子光谱学中具有独特的研究价值。近年来，吡唑及其同位素形式在星际空间中被认为是具有潜在探测价值的目标分子。此前，对吡唑的旋转谱和红外谱的研究已有报道，但本研究通过高分辨率红外光谱和旋转谱的综合分析，进一步拓展了对其振动激发态的研究范围，为理解其分子结构和动力学行为提供了新的数据支持。本研究首次系统地测

  来源：The Journal of Physical Chemistry A

  时间：2025-10-30

• 周期性介孔有机硅材料作为研究表面化学效应对纳米受限水冻结和融化行为影响的宿主材料

  水在纳米尺度孔隙中的行为与在宏观条件下的表现存在显著差异，这种差异不仅源于物理限制，还与孔壁的化学性质密切相关。近年来，关于孔壁的亲水性如何影响水的冻结、融化以及非冻结层的研究仍在持续展开，但其具体机制仍存在争议。这种现象在不同材料、孔径、表面功能化方式以及实验条件下的表现差异，使得直接比较和结论得出变得复杂。为了解决这一问题，研究人员选择了具有均匀二乙烯苯桥接单元的周期性介孔有机硅（PMOs）作为研究对象，通过调节亲水性和孔径，对纳米受限水的相变行为进行了系统研究。### 水在受限环境中的相变行为水在受限空间中表现出独特的相变特性，如冻结点的降低、融化过程的改变以及非冻结层的形成。这些现象与

  来源：The Journal of Physical Chemistry C

  时间：2025-10-30

• 聚集体与激子：掺杂有铂-乙炔基双光子发色团的Ormosil玻璃的激发态行为

  我们研究了溶解在有机硅玻璃中的铂-乙酰亚胺发色团的激发态动力学，浓度范围为0.1–400 mM，以更好地理解染料所处环境对观察到的整体动力学行为的影响。在0.1 mM浓度下，基态吸收、荧光、激发态吸收（ESA）和三重态ESA均表现出溶液的特性。当浓度≥10 mM时，出现了一个较弱的485 nm基态吸收带，这与理论上禁止的S0 → T1跃迁一致；稳态发射表现为荧光减弱而磷光增强。经过355 nm闪光光解后，高浓度样品最初表现出与0.1 mM浓度时相同的三重态ESA，但在更长的延迟时间后会出现蓝移的三重态ESA；直接激发485 nm吸收带也会得到相同的蓝移光谱，这证实了聚集效应的存在。从动力学角度

  来源：The Journal of Physical Chemistry A

  时间：2025-10-30

• 具有四阶作用量的路径积分分子动力学：在超低温下对仲氢和液态4He的应用

  路径积分分子动力学（PIMD）是一种强大的方法，用于模拟量子系统的热力学性质，尤其是那些在凝聚相中表现出强核量子效应（NQEs）的系统。然而，其应用于超低温系统的能力受到收敛所需的Trotter数（P）迅速增加的阻碍。为了克服这一限制，我们对基于Takahashi和Imada（TIA）、Suzuki和Chin（SCA）以及Chin（CA）作用的原始方法（PA）和三种更高阶方法进行了全面的性能评估。这些方法通过引入投影Hessian和多时间步进（MTS）加速技术得到了进一步的改进。以25 K下的顺氢气和5.1 K下的液态4He作为基准系统，我们证明了更高阶方法显著改善了收敛行为和计算效率。对于顺

  来源：The Journal of Physical Chemistry A

  时间：2025-10-30

• 在电场作用下六方氮化硼力场势的建立

  原子间势能函数的开发使得能够进行大规模的经典分子动力学模拟，以研究纳米材料的行为。然而，很少有力场能够准确描述二维（2D）材料在外加电场下的压电行为。传统的势能函数主要考虑了电场力，而忽略了电场对材料振动特性的影响。在这项研究中，我们提出了一种用于六方氮化硼（h-BN）的新力场势能（FFP），该势能是基于半经验量子力学方法开发的。所提出的FFP能够准确再现h-BN的基本力学性质，并捕捉电场对其振动行为的影响。我们提供了该势能的函数形式，并通过数值方法对其参数进行了优化。将FFP的预测结果与扩展紧束缚（xTB）计算结果进行了对比，涵盖了不同的系统尺寸、应变条件、电场方向和强度。实验结果表明，FF

  来源：The Journal of Physical Chemistry C

  时间：2025-10-30

• 双金属核壳结构中的等离子体：电子结构如何影响等离子体及其衰减？

  金属纳米颗粒的局域表面等离子体共振特性由多种参数共同决定，包括尺寸、形状和组成材料。这些参数以不同的方式影响共振响应，因此存在多种方法来调控所需的响应特性。在本研究中，我们采用第一性原理方法研究了核壳结构双金属纳米颗粒，以了解金属晶粒的排列方式如何影响其等离子体特性。我们探讨了等离子体共振位置的变化、共振强度的增强、电磁场增强效应的分布以及热载流子的产生。研究结果表明，金属晶粒的排列方式对这些复合纳米颗粒中新电子态的形成起着关键作用。这种排列不仅影响等离子体共振的位置和宽度，还影响生成的热载流子的能量分布和分离情况。

  来源：The Journal of Physical Chemistry C

  时间：2025-10-30

• 超自然钡氧化态的稳定化现象——作为β衰变的意外副产品：一种新型卤化物半导体合金的发现

  137Cs在核工业中扮演着多种角色。这种固体物质被安全地封装在CsCl中，形成137CsCl，作为核能生产产生的裂变产物废物以及核武器生产遗留的废物进行储存；它还被用作食品和污水处理装置以及医疗设备中的辐射源。然而，由于氯化物的溶解性以及137Cs相对较高的比活性，受损或破裂的封装容器可能导致严重的放射性事故。由于β衰变过程中结构演变的不明确性（这主要是由于Cs（1+）和Ba（2+）的不同氧化态所致），安全的封装设计和材料回收变得复杂。在这里，我们利用第一性原理计算研究了137Cs在β衰变过程中Cs1–xBaxCl的结构-性质关系变化。尽管碱土金属通常具有+2的氧化态，但我们发现，在低浓度下B

  来源：The Journal of Physical Chemistry C

  时间：2025-10-30

• 界面上的拉锯战：Ni掺杂的CsPbBr3-荧光团杂化体系中的电子转移与甲基Viologen的相互作用

  解析光合作用系统中能量和电荷转移过程的时间尺度对于推动人工光合作用和下一代光电器件的发展至关重要。本文对一种由掺镍的CsPbBr3钙钛矿纳米晶体（Ni:PNCs）、罗丹明B（RhB）和甲基紫罗兰素（MV2+）组成的光捕获体系进行了详细的时间分辨研究。这种组合被精心挑选出来，用于实现一种顺序传递机制——即福斯特共振能量转移与光诱导电子转移的耦合。Ni2+的掺杂增强了材料的结构刚性，从而提高了PNCs对乙醇的耐受性。从Ni:PNCs到RhB的能量转移效率约为88%，显示出高效的能量转移过程。MV2+与Ni:PNC的结合常数约为106 M–1，比RhB的结合常数（约105 M–1）高出近一个数量级，

  来源：The Journal of Physical Chemistry C

  时间：2025-10-30

• 水微滴中乳酸的特异性寡聚化

  本研究探讨了乳酸（LA）在大气环境中的自酯化反应机制，尤其是在微滴中的反应行为。乳酸不仅是聚乳酸（PLA）合成的基本构建单元，同时也是大气有机气溶胶的重要组成部分。PLA作为一种生物基合成材料，因其可生物降解和可持续性而被广泛应用于包装、纺织品和生物医学设备等多个领域。然而，LA在水溶液中的酯化反应通常在常温下非常缓慢，需要较高的温度来加速反应进程。在实际应用中，LA往往存在于微滴环境中，而这些微滴的反应特性与传统溶液体系存在显著差异，因此对其反应机制的研究显得尤为重要。在微滴中，由于其高表面积与体积比，LA的反应速率相较于溶液体系显著增强。本研究通过原位共聚焦微拉曼光谱技术，结合详细的实验条

  来源：The Journal of Physical Chemistry A

  时间：2025-10-30

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