• 碳烯催化的叠氮化物和烯二醇的加成/内酯化反应

  叠氮化物结构单元作为一种生物活性结构单元，广泛存在于各种药物和化合物中。目前，合成含叠氮化物的手性分子的主要方法是采用SN2型反应。因此，开发多样且高效的手性含叠氮化物分子合成方法具有重要意义。然而，直接将叠氮阴离子添加到芳醛和酮上仍然具有挑战性，通常需要强布朗斯特酸作为催化剂才能实现反应。此外，通过不对称催化在这些加成反应中实现高对映选择性也是一个难题。本文报道了一种由N-杂环卡宾（NHC）催化的手性含叠氮化物内酯的不对称合成方法。烯二醇与叠氮化钠之间的反应表现出化学选择性和对映选择性，能够生成光学纯度较高的含叠氮化物内酯。这些含叠氮化物内酯可以进一步转化为多种功能分子，并且其抗菌活性也经过

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-30

• 利用偶氮羧酰胺作为氮源，对原位生成的二氟烯醇类化合物进行不对称重氮化反应

  在现代有机化学领域，氟元素因其独特的物理化学性质而在药物化学、材料科学等多个领域中发挥着重要作用。其中，二氟甲基（CF₂）单元因其特殊的生物活性和分子识别能力，成为合成复杂有机分子的重要构建模块。然而，由于CF₂单元的化学惰性和稳定性，其在有机合成中的应用仍面临诸多挑战，尤其是在构建具有手性特征的二氟甲基环状结构时。因此，开发高效、高选择性的催化方法对于实现二氟甲基环状化合物的合成具有重要意义。本研究提出了一种全新的不对称双胺化反应策略，利用原位生成的二氟烯醇物种作为C₂合成子，通过[3 + 2]环加成反应高效合成二氟化咪唑烷-2-酮类化合物。这一方法在反应条件和催化剂选择上进行了系统优化，成

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-30

• 铱(III)和铑(III)配合物对基因调控因子的直接靶向作用

  概要异常的基因表达常常与各种疾病和紊乱的进展相关联，在病理过程中起着关键作用。与基因调控相关的蛋白质，尤其是表观遗传酶和转录因子，对基因表达模式至关重要。因此，针对内源性基因调控因子是潜在治疗干预的新方法。由于具有独特的性质，过渡金属配合物已被广泛用于诊断和治疗。有机金属铱(III)和铑(III)配合物表现出多样的结构，包括光化学和光物理性质、动力学稳定性，以及与生物分子（特别是DNA和蛋白质）特异性相互作用的能力，这得益于它们选择性的空间构象。因此，八面体结构的铱(III)和铑(III)配合物成为设计基因调控探针和调节剂的理想骨架。考虑到基因调控的复杂性和时空特异性，理解目标生物分子之间的相

  来源：Accounts of Chemical Research

  时间：2025-10-30

• 环境化学中的酰基自由基：从基本机理到可持续的水处理

  概述自1932年酰基自由基被发现以来，它们就被用于合成化学领域，但其在环境中的应用仍大多未被探索。传统的水处理方法主要利用无机自由基（如•OH、SO₄⁻、H⁺）来利用它们的强氧化还原能力。近年来，基于过氧乙酸（PAA）的高级氧化过程（AOPs）的发展使得过氧乙酰自由基（AcOO⁺）——一种酰基自由基（Ac⁺）的氧化衍生物——受到了关注。尽管PAA的活化不能直接生成Ac⁺，但Ac⁺的未开发潜力值得专门研究。我们的工作通过使用低分子量二酮（LDKs）作为可控的前体来生成Ac⁺，从而填补了这一知识空白。通过结合电子顺磁共振（EPR）、激光闪光光解和质谱技术，我们追踪了在UV/LDK体系中Ac⁺及其关

  来源：Accounts of Chemical Research

  时间：2025-10-30

• 基于Bi0.5Na0.5TiO3薄膜的极化配置调控气泡结构以实现高压电响应

  拓扑泡状结构展现了丰富的物理特性和巨大的应用潜力。然而，以往的研究主要集中在基于铅的超薄薄膜上，这些薄膜需要复杂的边界条件才能稳定存在，这大大限制了它们在铁电材料中的广泛应用。本文通过在Bi0.5Na0.5TiO3基外延薄膜中采用简单的极化配置设计，实现了对泡状结构的可控调控。相场模拟和多尺度实验研究表明，随着薄膜取向的Miller指数增加，泡状结构的密度和尺寸也会增加。与(100)和(110)取向薄膜中单一的平面极化矢量不同，(111)取向薄膜具有复杂的极化配置（同时存在平面内和平面外的极化矢量），这显著促进了环形泡状结构的形成。这些泡状结构对高电场的敏感性增强了极化旋转效应，从而显著提高了

  来源：ACS Applied Materials & Interfaces

  时间：2025-10-30

• 经Ga2O3改性的Cu–ZnO催化剂用于从甲醇的水相重整中高效生产氢气

  确保通过甲醇水相重整（APRM）生产更安全、更令人满意的氢气（H2）对于汽车、船舶和航空航天领域至关重要。然而，非贵金属催化剂在实现高效的甲醇（CH3OH）脱氢以及在没有强碱的情况下有效抑制一氧化碳（CO）方面面临挑战。在这项研究中，我们合成了经过碳包覆改性的Ga2O3-Cu–ZnO催化剂，从而实现了Cu的均匀分散。优化后的12 wt % GCZ-2.0-C450催化剂在宽广的温度范围（130–210 °C）内表现出良好的性能。在210 °C时，该催化剂能够达到101.2 μmol/gcat/s的高氢气产率，并且一氧化碳选择性较低（0.07%），同时具有长期稳定性，优于现有的基于Cu和Pt的催

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-30

• 钯催化剂的制备：效率与产物选择性受配体、底物及反应条件的影响

  本文详细研究了Buchwald’s G3钯催化剂及其衍生物的活化步骤（即PdII还原为Pd0的过程）。研究表明，在Suzuki–Miyaura交叉偶联条件下，经过环金属化的PdII复合物会生成两种有机产物：一种是咔唑（通过分子内的C(sp2)–N偶联反应），另一种是联芳基化合物（通过分子间的C(sp2)–C(sp2)偶联反应，与芳基硼酸底物反应生成）。总体产率和活化速率以及有机产物的比例会随着膦配体、碱、溶剂和硼酸结构的不同而显著变化。文章讨论了这些结果对催化作用的影响，并将这些发现应用于另一类环金属化催化剂。总体而言，本研究表明催化剂的活化过程高度依赖于具体条件，因此在优化钯催化的交叉偶联反

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-30

• 通过丙二酸酯引导的烯烃顺序异构化和不对称氢化反应，实现了手性（杂）芳基融合环戊烷的高度对映选择性合成

  尽管取得了显著进展，但通过非对称策略高效地合成手性（杂）芳基融合环戊烷结构仍然面临重大挑战。在此，我们提出了一种方法，该方法将吸电子的马来酸酯基团引入（杂）芳基融合环戊烷中，通过马来酸酯引导的烯烃序列异构化和金属-配体双功能催化实现还原反应。利用含有吡啶环上3-溴基的手性Ir-SpiroPAP催化剂，我们成功合成了多种马来酸酯功能化的手性（杂）芳基融合环戊烷。这些结果展示了高产率、对映选择性和高效率（对映选择性高达98%，产量达到2760吨）。该方法具有可扩展性和广泛的应用性，为制备有价值的化合物提供了一种可靠的方法。为了更深入地了解反应机理，我们进行了机理研究以阐明氢化过程。研究表明，电子不

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-30

• 针对稳定碱性水电解需求的相位定制RuNi合金：具有双位点协同催化效应

  通过客体-宿主交换策略，对二维RuNi合金进行了相态调控。在这种策略下，含有fcc结构Ni宿主和hcp结构Ru客体的RuNi（40:250）合金表现出超过RuO2的氧演化反应（OER）活性；而含有fcc结构Ru宿主和fcc结构Ni客体的RuNi（250:40）合金则表现出超过Pt/C的氢演化反应（HER）活性。X射线光电子能谱和原位壳层隔离纳米粒子增强拉曼光谱分析表明，这种表面结构的差异引发了相应的双位点协同催化效应。在RuNi（40:250）合金中，hcp结构的Ru位点能够将OH–离子氧化为O–O*，并通过与相邻的Ni位点结合形成Ru–O–O–Ni桥式结构，从而促进O2的释放；而在RuNi（

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-30

• 用于水溶液中电化学CO2还原的锰-联吡啶复合物电沉积薄膜

  固定化催化系统的改进和创新一直是电催化研究的核心，这些系统旨在实现二氧化碳（CO2）高效还原的规模化生产并提升其稳定性。本文报道了通过电聚合一种研究较为深入的锰联吡啶配合物来改性碳布电极的方法。利用重氮离子化学技术，生成了由锰活性位点构成的共轭聚合物网络，从而促进了CO2向高价值C1产物的转化。研究人员通过将生成的芳基自由基聚合物导向到相应联吡啶配体的4,4′-或5,5′-取代位置，研究了两种不同的二胺锰配合物。通过X射线光电子能谱（XPS）和多种电化学测量方法对改性后的电极进行了表征，以确定这些共价固定配合物的结构和电子环境。电解和循环伏安法实验表明，这些锰基电极在水介质中能够有效生成合成气

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-30

• 通过调控着色电位和结构水，制备出了具有电致变色循环稳定性（高达40,000次循环）的非晶态水合钨氧化物薄膜

  非晶态氧化钨被广泛用作智能窗户中的电致变色（EC）材料，但由于离子捕获效应以及长期反复离子嵌入-脱嵌过程中的结构退化，其循环稳定性较差。在此，我们通过调节薄膜的结构水分含量，并在基于Al3+的电解质中调整薄膜的着色电位，证明非晶态水合氧化钨薄膜的电致变色循环稳定性可显著提高至40,000次循环而不会出现明显的性能下降。我们发现，循环稳定性的提升归因于较低的离子捕获浓度以及稳定的微观结构：将着色电位从−0.2 V调整至−0.8 V（相对于Ag/AgCl），并将WO3中的结构水含量增加到0.9H2O。较低的着色电位有效缓解了离子扩散控制过程中的离子捕获效应和结构损伤。此外，非晶态水合氧化钨薄膜中更

  来源：ACS Applied Materials & Interfaces

  时间：2025-10-30

• 通过等离子体激活的吸附氧物种将4-氨基噻酚输送到反应位点，显著增强了其偶氮二聚化反应的效率

  利用局域等离子体的时空可控性，等离子体纳米结构在光催化领域展现出巨大潜力。在本研究中，我们通过等离子体介导的4-氨基噻吩（4-ATP）在螺旋形等离子体纳米棒（HPNRs）上的偶联反应，展示了一种独特的调控催化活性的方法。该方法利用等离子体激活吸附在纳米棒表面的氧物种（一种反应物），从而控制液态中的自由4-ATP（另一种反应物）向反应位点的输送，显著提高了4,4′-二巯基偶氮苯（DMAB）的生成效率。当等离子体被激发时，吸附在纳米棒表面的氧物种捕获热电子并被激活。这些光激活的氧物种促进自由4-ATP分子的传输，使其能够穿过纳米棒表面稳定的配体壳层，到达表面活性位点并参与偶联反应。由于局部等离子体

  来源：ACS Applied Materials & Interfaces

  时间：2025-10-30

• 具有高偶极矩的硼配合物构成的迷宫状微结构，用于实现分子物理层面的不可克隆功能

  分子物理不可克隆函数（PUFs）在现代密码学、安全认证和防伪技术中具有重要意义。随着科技的进步，开发具有先进编码特性和易于制造的新型分子-PUFs成为研究热点。本研究中，我们设计并合成了一种具有高偶极矩的小分子——InIm-BF₂，这是一种基于吲哚基-亚胺配体的二氟硼酸盐复合物。通过一种简便的两步薄膜制备方法，在常温条件下形成了独特的迷宫状图案。这种分子在固态下表现出独特的偶极结构和共面π-骨架，其分子间的反称对称π-堆叠距离为3.86 Å。同时，分子间还存在较短的C–H···π接触（2.74–2.88 Å）和非经典C–H···F氢键（2.47–2.51 Å），这些特性在Hirshfeld表面

  来源：ACS Applied Materials & Interfaces

  时间：2025-10-30

• 综述：蛋白结合尿毒症毒素的吸附去除：材料策略、解离机制及临床挑战

  慢性肾脏病（CKD）是一种高流行性疾病，与心血管疾病负担和死亡率增加相关。在普通人群中，约有7%至12%的人受其影响。对于终末期肾病（ESRD）患者，即最严重的CKD形式，由于肾功能受损，大量尿毒症毒素滞留于血液中，导致尿毒症症状以及功能和生化改变。当前血液净化技术的局限性目前，体外血液净化技术，包括血液透析（HD）、血液滤过（HF）、血液透析滤过（HDF）和血液灌流（HP），被广泛用于清除小分子到中分子大小的尿毒症毒素，维持内环境稳定，并延续ESRD患者的生命。然而，现有的血液净化方法无法有效清除蛋白结合尿毒症毒素（PBUTs），例如硫酸吲哚酯（IS）、马尿酸（HA）、对甲酚硫酸酯（PCS）

  来源：ACS Applied Materials & Interfaces

  时间：2025-10-30

• 分散胺化介孔硅胶上固定化的嗜热碳酸酐酶催化的二氧化碳加速吸收

  在当前全球范围内，减少二氧化碳排放已成为应对气候变化的关键挑战之一。碳捕集与封存（CCS）技术，尤其是生物炭捕集技术，因其环境友好性和高效性而受到广泛关注。然而，酶在实际应用中往往面临稳定性不足的问题，特别是在高温、高压等工业过程中。本文探讨了将碳酸酐酶（CA）吸附于氨基化介孔SBA-15材料上，以提高其在CO₂捕集过程中的热稳定性和催化活性。通过实验分析，研究者发现这种吸附方式显著增强了酶的耐热能力，使其在极端条件下仍能保持较高的活性，从而为可持续的CO₂捕集技术提供了新的思路。碳酸酐酶是一类能够催化CO₂水合反应的金属酶，其催化效率极高，甚至可以达到每秒百万次的反应速率。这使得CA在工业C

  来源：ACS Applied Materials & Interfaces

  时间：2025-10-30

• 由多细胞球体中持久的超细胞骨架结构编码的集体机械记忆

  动物细胞能够感知并“记住”其细胞外环境的硬度，从而导致形态和功能的持续变化。这种“机械记忆”之前已经通过单个细胞的研究得到证实，并被归因于表观遗传变化和转录活性。然而，目前尚不清楚这种记忆是否会在细胞群体中得以保留。在这里，我们发现即使在机械环境发生剧烈变化的情况下（例如癌症转移过程中），细胞群体仍能通过自组织的肌动蛋白-CK18网络维持机械记忆。作为案例研究，我们模拟了卵巢癌转移过程，发现最初在不同硬度条件下培养的细胞在整个转移过程中保持了不同的迁移特性。值得注意的是，经过软环境处理的细胞比经过硬环境处理的细胞表现出更强的细胞间粘附性。当这些细胞聚集成多细胞球体（模拟患者腹水中的恶性球体）时

  来源：ACS Applied Materials & Interfaces

  时间：2025-10-30

• 经过分子工程设计的萘基聚醚酰亚胺，具有优异的耐碱腐蚀性能

  本研究通过一种简单且成本效益高的制备工艺，开发出一类含有萘结构的聚醚酰亚胺（PEI），这些材料具备优异的综合性能。这类PEI在间甲酚、N-甲基吡咯烷酮和氯仿中的溶解性非常好，同时具有更高的耐热性（玻璃化转变温度从223°C提高到279°C）。其拉伸强度从72 MPa提升至118 MPa，杨氏模量从1.2 GPa增加到2.2 GPa，断裂伸长率也超过了12%。此外，该材料还具有较低的水吸收率（<1.3%）、出色的耐碱性（在85°C、10 wt% NaOH水溶液中浸泡24小时后，机械性能保留率从4%提高到78%），以及良好的介电性能（介电常数：2.85–2.97，介电损耗：0.005–0.006）

  来源：ACS Applied Polymer Materials

  时间：2025-10-30

• 胶原涂层3D打印镁合金支架，具有可控的Mg2+释放功能，可有效修复大面积骨缺损

  由于现有修复策略的局限性，临界大小的骨缺损在临床上带来了重大挑战。理想的骨支架应既能提供机械支撑，又能促进骨生成和血管生成。然而，可生物降解的镁（Mg）合金在控制快速降解方面存在困难，这会导致局部镁离子（Mg2+）浓度升高并引发过早的机械失效。为了解决这一问题，研究人员通过静电吸附方法制备了一种表面涂有胶原蛋白的3D打印镁合金支架（COL/Mg）。这种3D打印的镁支架能够提供与骨骼力学特性相匹配的初始结构支撑，而胶原蛋白涂层则起到物理屏障的作用，控制镁离子的释放。该策略成功地将局部镁离子浓度维持在最佳“治疗窗口”范围内，从而优化了生物活性并避免了毒性。体外实验结果表明，COL/Mg支架增强了耐

  来源：ACS Applied Materials & Interfaces

  时间：2025-10-30

• 阐明葫芦巴籽衍生纳米囊的生物学作用：分离、理化特性分析及体外评估

  植物来源的纳米囊泡（PDNVs）由于其生物相容性、营养来源和治疗效果而成为有效的药物递送载体。本研究利用超离心法从Trigonella foenum-graecum（葫芦巴）种子中分离出纳米囊泡，并使用Tween 80（0.5%和1%）来提高稳定性并抑制聚集。通过扫描电子显微镜（SEM）和高分辨率透射电子显微镜（HR-TEM）进行的形态学分析证实，这些葫芦巴来源的纳米囊泡（FDNs）呈球形，具有双层膜结构。在浓度高达62.5 μg/mL的情况下，FDNs对RAW 264.7巨噬细胞没有细胞毒性，并且在-20°C下能够保持结构稳定性长达四个月。细胞摄取实验显示，FDNs在12小时内被完全内化。在

  来源：ACS Agricultural Science & Technology

  时间：2025-10-30

• 可打印的弹性蛇形电极，带有用于可拉伸电子设备的支撑结构

  蛇形互连结构是实现可拉伸电子器件中“岛屿-桥梁”架构的关键组件。它结构简单，易于设计和制造。然而，其尺寸会显著影响材料的弹性，并且常常受到制造限制和可用空间的约束。在本研究中，通过在尺寸范围内加入支撑结构来提高材料的可拉伸性。蛇形线路的宽度经过优化以适应印刷工艺，并引入了不同尺寸和位置的多种支撑结构。通过有限元分析研究了支撑结构对蛇形结构中最大应变大小和位置的影响。在特定位置放置实心椭圆形支撑结构后，应变分布更加均匀，最大应变减少了多达50%。对丝网印刷制成的可拉伸电极进行的拉伸测试证实了这一趋势，从而证明了使用椭圆形支撑结构确实提升了材料的可拉伸性。这种方法能够在不增加额外加工步骤的情况下，

  来源：ACS Applied Materials & Interfaces

  时间：2025-10-30

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