• 银离子功能化的超微孔二氧化硅用于提升燃料的选择性脱硫吸附性能

  燃料中的硫化物转化为SOx所导致的空气污染是一个严重的环境问题。在燃料吸附脱硫领域，具有良好选择性、高硫容量和满意再生性能的吸附剂仍然是主要的研究瓶颈和挑战。本文采用超微孔二氧化硅（SMS）作为载体，并通过银离子对其进行功能化处理，开发出一种高效脱硫吸附剂Ag/SMS。SMS独特的孔结构和丰富的羟基促进了银离子在孔道内的均匀分散和初步沉积。银离子的加入显著提升了SMS对芳香族硫化物的脱硫性能。优化后的吸附剂（0.25-Ag/SMS）使用0.25 mol/L的AgNO3处理噻吩（TP）、苯并噻吩（BT）和二苯并噻吩（DBT）时，其饱和硫容量分别达到0.148、0.201和0.283 mmol S

  来源：Energy & Fuels

  时间：2025-10-30

• NiAl–MoO2S2纳米颗粒：在不同pH条件下高效去除硒氧阴离子的结构演变与机理探究

  为了提高从水中选择性去除有毒氧阴离子的吸附材料性能，需要实现合成控制、可调化学性质以及对结构-功能关系的原子级理解。本文报道了一种新型层状双氢氧化物（LDH）纳米材料NiAl–MoO2S2的合成及其详细表征，该材料专为从复杂水环境中高效捕获硒氧阴离子（SeO32–和SeO42–）而设计。该材料通过室温离子交换过程制备，其中NiAl–LDH层间的NO3–阴离子被MoO2S22–团簇取代，形成了具有高表面积的、类似花朵形状的纳米颗粒。利用同步辐射X射线对分布函数、X射线吸收光谱和X射线光电子能谱进行的全面结构分析表明，层间插入的[MoO2S2]2–发生了明显的化学转化，形成了类似[Mo2O2S6]

  来源：Chemistry of Materials

  时间：2025-10-30

• 通过异质界面构建和晶界修饰增强的开放框架富氟化物固体电解质，用于钠金属电池

  固态钠金属电池因其丰富的资源和较高的能量密度，被认为是下一代有前景的电化学储能系统之一。开发新型钠基固态电解质原型和定制的合成策略具有重要意义。氟化物钠离子（Na+）固态电解质有望具有最佳的空气稳定性和最宽的电化学稳定窗口，但其较低的离子导电性（室温下通常为10–6至10–7 S/cm）仍然是一个缺点。在这项研究中，我们报道了一种利用低温离子液体（IL）方法合成纳米结构的富钠氟化物固态电解质Na3AlF6/Na5Al3F4的方法，这两种电解质都具有开放框架结构。这种电解质通过异质界面构建和晶界修饰得到了双重强化。固化的离子液体衍生物可以作为原位粘合剂，包裹氟化物纳米颗粒，从而增强整个电解质的强

  来源：Chemistry of Materials

  时间：2025-10-30

• 金属-有机晶体经非晶化处理后形成超分子框架，从而制得具有高粘附强度的混合玻璃

  95%）以及可通过Förster共振能量转移实现可调荧光的特性。其优异的加工性能体现在能够成功制备出薄膜和纤维，这些材料在光电学和波导领域具有潜在应用价值。

  来源：Chemistry of Materials

  时间：2025-10-30

• 二维MOF（金属有机框架）的固有孔结构：克服海水淡化过程中渗透性与选择性矛盾的蓝图

  水资源短缺仍然是全球最紧迫的挑战之一，这迫切需要开发下一代海水淡化技术，以克服长期以来水渗透性与离子选择性之间的矛盾。在这里，我们提出了一种基于二维金属有机框架（2D-MOF）单层材料NiF2(pyz)2的分子设计方案。该材料具有内在对齐的约4 Å孔径和高度结构规整性。通过系统的全原子分子动力学模拟，我们证明这种单层材料在保持高水渗透性的同时，能够在广泛的压力范围内实现100%的Na+/Cl−分离效率。我们认为这种优异性能得益于低界面水密度、降低的水传输自由能障碍以及高孔面积与表面积比（这一特性通过我们提出的无量纲参数来表征）。与传统的具有人工纳米孔的2D膜相比，后者通常存在制备复杂、孔径分布

  来源：Chemistry of Materials

  时间：2025-10-30

• 通过表面活性剂驱动的聚合物胶囊弹性毛细弯曲作用，形成具有复杂曲线多面体几何结构的聚合物包裹油滴和聚合物颗粒

  本文探讨了表面活性剂如何影响薄壁、可变形的聚合物微胶囊及其内部油滴的形态变化。研究发现，当向水性微胶囊分散体系中添加微摩尔浓度的表面活性剂时，会引发微胶囊和其中油滴的复杂形态变化。这种现象为设计具有复杂形状和对称性的油滴及固态聚合物微粒提供了新的思路。研究团队通过视频显微镜和共聚焦显微镜观察到，在添加表面活性剂后，微胶囊和内部油滴的形态从球形演变为具有六重、五重、四重和三重对称性的非对称形状。实验中发现，这些形态变化受到多种因素的影响，包括表面活性剂的浓度和电荷性质、聚合物微胶囊的直径和壁厚，以及内部油滴的尺寸。研究结果表明，这种形态变化主要由弹性-毛细作用（elastocapillarity

  来源：Chemistry of Materials

  时间：2025-10-30

• 在混合等离子体纳米腔中，通过电场梯度进行选择的四极拉曼散射

  在表面增强拉曼光谱（SERS）中，准确识别分子的多极（例如电四极）拉曼振动模式对于阐明超出电偶极近似范围的SERS增强机制以及进行详细的分子结构分析至关重要。本研究通过将金属纳米孔与金纳米球精确结合，开发了一种等离子体纳米球-纳米孔混合纳米腔体，该结构能够协同产生高强度的局域电场，并具有明显的电场梯度。利用这种纳米腔体的可调等离子体共振特性和强烈的局域场增强效应，在垂直偏振光（LPB）的激发下实现了单分子SERS检测（检测限达到10–15 mol/L）。重要的是，利用其内在的电场梯度能够高效且选择性地激发4-硫苯腈（TBN）分子的对称性禁戒四极拉曼模式。通过结合功率依赖的多极拉曼光谱和密度泛函

  来源：ACS Photonics

  时间：2025-10-30

• 自耦合激子系统中的明显共振分裂现象

  高折射率激子材料的薄膜能够通过同时支持固有的激子跃迁和光学共振来实现自耦合。在厚膜中，这些光学共振表现为法布里-珀罗共振；而在放置在金属基底上的超薄膜中，则表现为吸收共振。在本研究中，我们探讨了这些光学共振是否会导致真正的激子-光子杂化现象。通过远场反射率和光谱分辨的光电流测量，我们研究了不同厚度的二硫化钨（WS2）薄片在金属和介电基底上的行为。虽然超薄薄片的反射光谱显示激子共振和吸收共振之间的分裂，但光电流测量仅观察到激子峰，表明没有极化子的形成。相比之下，较厚的薄片表现出与激子强烈耦合的法布里-珀罗共振，这在反射率和光电流光谱中都显示出明显的分裂，从而证明了极化子的存在。我们进一步发现，通

  来源：ACS Photonics

  时间：2025-10-30

• 关于异质结中光响应温度依赖性的调节：载流子俘获与迁移率竞争动态的协同效应

  光电探测器的最佳工作温度通常是由对噪声的抑制要求决定的，而不是为了获得最佳的光响应。由于材料特性的限制，同时优化噪声和光响应是困难的。异质结器件中的光栅效应提供了一种可能性，可以在不同的材料层中分别调节最佳工作温度以控制噪声和光响应。本研究提出了一种用于制造半导体异质结构的能带工程方法，通过系统的研究揭示了通过竞争性的载流子捕获-释放动态和温度依赖的迁移率变化来协同调节光响应峰值温度的机制，最终实现了对光响应峰值温度的方向性调控。实验结果表明，纯硫化铅器件在250 K时表现出明显的光电流峰值；而与石墨烯结合后，该峰值向更低温度方向移动了约50 K。对于锗/石墨烯异质结构，其较浅的陷阱能级促使载

  来源：ACS Photonics

  时间：2025-10-30

• 可调谐微流控腔实现了溶液相中的极化子激光发射

  在强光-物质耦合的条件下，由于混合极化子模式的出现，分子的物理和化学性质可能会发生改变。虽然大多数关于溶液相极化子化学的研究都集中在振动强耦合上，但电子强耦合（ESC）具有独特的优势，包括能够直接与反应性电子态耦合，并使用超快光谱技术进行研究。然而，溶液相ESC的发展一直受到腔体制造技术的限制。为了解决这个问题，我们开发了一个基于可变形微流控腔体的多功能实验平台，该平台可以可靠且可调地实现溶液相ESC。我们的方法允许在广泛的物种、浓度和腔体失谐范围内快速探索ESC现象。利用这种方法，我们在甲醇中的罗丹明6G（R6G）浓缩溶液中实现了极化子激光发射。在薄膜中尚未观察到R6G的极化子激光现象，这可

  来源：ACS Photonics

  时间：2025-10-30

• 通过光载流子辐射测量法，在频率域内准确评估约1太阳光强度下钙钛矿薄膜的光激发载流子传输特性

  载流子动力学对钙钛矿太阳能电池（PSCs）的光电性能有着至关重要的影响。准确评估和深入理解钙钛矿的载流子传输与复合特性是必不可少的。在实际应用场景中，需要在1倍太阳光强度（典型的低注入条件）下进行测试，因为这能够模拟真实的工作环境。然而，这对基于瞬态技术的测量方法提出了挑战——这些方法可能无法完全满足需求，因为通常需要强脉冲来获得足够的信噪比。在这项研究中，我们引入并验证了一种用于频域分析钙钛矿载流子动力学的光载流子辐射测量（Photocarrier Radiometry, PCR）技术。值得注意的是，在高光强度下（100倍太阳光强度时，载流子寿命会迅速缩短至79纳秒），而在低光强度线性区域（

  来源：ACS Photonics

  时间：2025-10-30

• 综述："元"-光学纤维：回顾与展望

  从传统光纤到“元”光纤的变革光学纤维作为现代信息社会的基石，其核心功能是低损耗地传输光信号。然而，传统光纤在光的主动操控方面存在固有局限。光学超表面（optical metasurfaces）的出现为这一领域带来了革命性的突破。这种由亚波长尺度人工原子按特定序列排列而成的二维平面结构，能够以前所未有的自由度对光波的振幅、相位、偏振等属性进行精确调控。约十年前，研究人员首次将超表面成功集成到光纤端面，由此诞生了“元”-光学纤维这一全新的平台。多元化的材料与设计策略“元”-光纤器件的性能在很大程度上取决于其构成材料与几何设计。迄今为止，研究人员已探索了多种材料体系。介电材料，如硅（Si）和氮化硅（

  来源：ACS Photonics

  时间：2025-10-30

• 使用导模共振InGaAs光电探测器阵列的光谱学研究

  快照光谱技术一直是便携式传感成像领域的一个目标，但由于缺乏合适的光谱光电探测器，其实现一直受到限制。在这里，我们提出了一种基于InGaAs光电探测器阵列的近红外光谱技术，该技术利用了导模共振和重建算法。该设备是通过将薄InGaAs膜光电探测器集成到精密设计的硅光栅结构上制成的。光电探测器阵列的所有像素都具有不同的光栅结构，从而产生了独特的光谱响应特性。硅光栅引起的导模共振在每个像素中产生了明显的吸收峰，与基于宽带像素阵列的传统重建光谱仪相比，显著提高了重建效率。通过对乙醇、水、聚碳酸酯和聚氯乙烯的透射率测量，验证了单次快照光谱技术的可行性。利用导模共振InGaAs光电探测器阵列进行的光谱测量可

  来源：ACS Photonics

  时间：2025-10-30

• 抑制阴离子间的排斥作用以增强锂介导的氮还原反应

  电化学锂介导的氮还原（Li-NRR）为氨的合成提供了一种可持续的替代方案，可替代传统的哈伯-博施工艺。反应效率和稳定性在很大程度上取决于固体电解质界面（SEI），该界面负责调控反应物的传输并抑制副反应。虽然在高阴离子浓度环境下形成的阴离子型SEI对反应有利，但传统的双电层（EDL）会在阴极处排斥阴离子，从而阻碍SEI的形成。为此，本研究引入了阳离子离子聚合物添加剂，这些添加剂能够在界面形成带正电的离子层，有效减少阴离子之间的排斥作用并降低界面溶剂的积聚。一种含有咪唑基（C3H4N2）官能团的阳离子离子聚合物能够调控双电层的形成，使法拉第效率达到92 ± 3%，氨的产率为58 ± 4 nmol

  来源：ACS Energy Letters

  时间：2025-10-30

• 具有不对称空间效应的sp3杂化自组装单层结构在钙钛矿太阳能电池中的应用

  将对称取代基引入自组装单层结构是一种有效的抑制聚集的方法。然而，由此产生的对称空间效应往往会减弱π相互作用。为了更好地平衡空间效应和π相互作用，我们设计了两种具有非对称空间效应的自组装单层材料（SAMs），它们采用sp³杂化的9,10-二氢吖啶核心结构，分别为4PADMeAC和4PADPhAC。与甲基相比，苯基能够产生更大的扭转角度，并且具有更强的π-π相互作用，从而形成更小的胶束并实现更高效的空穴传输。因此，4PADPhAC薄膜表现出更好的均匀性和更高的导电性，制备出的钙钛矿薄膜具有更高的结晶质量以及更低的缺陷密度。基于4PADPhAC的器件实现了25.34%的转换效率，并且稳定性得到了提升

  来源：ACS Energy Letters

  时间：2025-10-30

• 金属卟啉在阳离子诱导下对电催化硝酸盐还原为氨过程的库仑增强效应

  将环境中的硝酸盐（NO3–）电催化转化为高价值的氨（NH3）具有很大的吸引力，但仍然是一个重要的挑战。尽管金属卟啉因其独特的M-N4结构而被广泛用于各种电催化反应中，但它们在硝酸盐还原反应（NO3RR）中的应用却很少被研究。在这项工作中，我们研究了含有Fe、Co、Ni或Cu中心的过渡金属4,4′,4″,4‴-(卟啉-5,10,15,20-四基)四(N,N,N-三甲基苯胺基)（MTMA）复合物对NO3 NiTMA。CoTMA表现出最高的催化活性，达到了94.7%的氨法拉第效率（FE）和366 μmol h–1 cm–2的峰值氨产率。CoTMA的氨产率分别是CuTMA、FeTMA和NiTMA的1.

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-30

• 通过表面质子循环，使用Co/CoFe LDH催化剂实现糠醛的质子跃迁诱导环开环氢化反应，生成1,5-戊二醇

  尽管金属/氢氧化物催化剂能够克服限制传统金属/氧化物将糠醛转化为1,5-戊二醇性能的“跷跷板效应”，但它们在高温下的合成过程限制了可用氢氧化物种类的选择，并且该反应中氢氧化物的催化机制尚不明确。本研究采用通用的硼氢化钠还原策略制备了结构明确的Co/CoFe LDH催化剂，其产率达到了64 mmol·g–1·h–1以上。通过H/D交换实验结果、理论计算和同位素动力学研究发现，Co/CoFe LDH催化剂通过质子跳跃机制促进糠醛醇的环开环氢化反应生成1,5-戊二醇；这一过程中，质子耦合电子转移（PCET）通过动态界面重构实现，并受温度和H2压力的调控。此外，亲氧性的Fe元素引入改变了界面电子环境，

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-30

• M2P（M = Ni, Co, Fe）单晶上的面依赖型氢演化反应

  过渡金属磷化物（MPs）由于其出色的活性和稳定性，成为用于氢演化反应（HERs）的具有前景的、储量丰富的催化剂。为了进一步提升其性能，控制晶面取向是一个关键策略。选择性生长特定形状的纳米颗粒可以显著增强电催化活性，但这种方法需要对不同晶面的催化特性进行基础研究。目前关于MPs晶面效应的报道较少，这导致了对各晶面活性理解不足，从而阻碍了催化剂的优化设计。在本研究中，我们采用金属助熔法成功制备了三种代表性M2P（M = Ni、Co、Fe）催化剂的大型六角柱状单晶。我们测试了M2P单晶的两种晶面，以研究它们对氢演化反应的催化活性。结果一致表明，对于所有M2P晶体而言，(0001)晶面（Ni2P/Fe

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-30

• 自敏化钴分子光催化剂：碱金属阳离子对H2生成活性调节的影响

  本研究介绍了一系列钴-茜素配合物，包括L6Co2Li3(TBA)3（简称LCoLi）、L6Co2Na3(TBA)3（简称LCoNa）和L3CoK(TBA)2（简称LCoK）。其中，L代表茜素二阴离子，TBA代表四丁基铵阳离子。这些配合物在可见光下可作为高效的分子光催化剂用于产氢（H2 LCoK。在最佳条件下，LCoLi在450纳米波长下的转化数（TON）为5680，转化频率（TOF）为59.7 h–1，量子产率（QY）为0.35%，表现出分子光催化领域的先进水平。机理研究表明，通过调节茜素和钴中心附近的碱金属阳离子的Lewis酸性，可以促进电子从电子供体向光催化剂的转移，从而实现高效的氢气生成

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-30

• 通过镍催化的不对称还原[4+2]硅环加成反应实现双硅环己烯的对映选择性合成

  迄今为止，已经报道了许多不对称氢硅化反应，但氯硅烷与其他亲电试剂或烯烃的不对称还原偶联反应用于合成手性有机硅化合物的相关研究尚未见报道。在本研究中，我们报道了一种镍催化的不对称[4+2]硅环加成反应，该反应能够高效地生成二硅环己烯，产率良好，对映选择性高达99%。此外，我们还合成了多种非手性环状二硅烷和二锗化合物，以证明该反应的适用性。基于Hammett分析的机理研究表明，对映选择性是由Ni–C键的断裂与重组过程决定的。

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-30

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