自耦合激子系统中的明显共振分裂现象

《ACS Photonics》：Apparent Resonance Splitting in Self-Coupled Excitonic Systems

高折射率激子材料薄膜同时支持本征激子跃迁和光学共振，薄层呈现吸收共振而厚层呈现费拜珀共振。通过反射光谱和光电流谱分析发现，仅厚层存在激子-光子混合物（极化子），且极化子共振波长可通过基底材料调控，同时观测到弱B激子和高阶多激子耦合现象。

　　

高折射率激子材料的薄膜能够通过同时支持固有的激子跃迁和光学共振来实现自耦合。在厚膜中，这些光学共振表现为法布里-珀罗共振；而在放置在金属基底上的超薄膜中，则表现为吸收共振。在本研究中，我们探讨了这些光学共振是否会导致真正的激子-光子杂化现象。通过远场反射率和光谱分辨的光电流测量，我们研究了不同厚度的二硫化钨（WS₂）薄片在金属和介电基底上的行为。虽然超薄薄片的反射光谱显示激子共振和吸收共振之间的分裂，但光电流测量仅观察到激子峰，表明没有极化子的形成。相比之下，较厚的薄片表现出与激子强烈耦合的法布里-珀罗共振，这在反射率和光电流光谱中都显示出明显的分裂，从而证明了极化子的存在。我们进一步发现，通过改变基底材料，可以调节WS₂-基底界面的反射相位，从而调节极化子共振。除了与较强的A-激子耦合外，我们还观察到在较短波长下涉及较弱的B-激子的极化子形成，以及更高阶的杂化现象，即两种激子同时与一个法布里-珀罗共振相互作用。这些发现明确了激子材料中表观强耦合与真正强耦合之间的区别，并展示了如何利用反射相位和薄片厚度来调控光与物质的相互作用。