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ZnO包覆硅氧化物纳米阳极协同增强锂离子电池循环与热稳定性研究
材料设计与表征通过溶胶-凝胶烧结法在硅氧化物微球(MS)表面构建ZnO包覆层(M-Z),氮气吸附测试显示其比表面积达310.7635 m2 g−1(未修饰P-M材料为65.8787 m2 g−1)。透射电镜证实25 nm厚ZnO壳层均匀包覆,XRD显示(100)、(101)晶面稳定存在。热重分析表明ZnO含量约49%,拉曼光谱449 cm−1处Zn-O键特征峰与712 cm−1处Si-O-Si峰共存,证实复合结构成功构建。电化学性能突破半电池测试中M-Z电极首次库伦效率达81.2%,在200 mA g−1电流密度下循环500次后容量保持978.65 mAh g−1,是P-M电极的2倍。全电池(
来源:ENERGY & ENVIRONMENTAL MATERIALS
时间:2025-08-31
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烯烃配体复分解策略增强胶体发光纳米晶的稳定性与光敏性
引言胶体卤化铅钙钛矿纳米晶(PNCs)因其高吸收系数、高光致发光量子产率(PLQY)和窄发射光谱成为显示技术的理想材料,但其图案化加工依赖外源光敏配体或添加剂,常导致光学性能与稳定性下降。传统方法如胺类配体交换易引发CsPbBr3向Cs4PbBr6的相变,而添加剂光解产生的自由基会损伤PNCs晶格。本研究提出通过烯烃复分解原位重构PNCs表面油酸(OA)和油胺(OLAM)配体,避免外源分子引入的副作用。配体复分解机制采用第二代Hoveyda-Grubbs催化剂(HGC)在10 bar乙烯压力下触发配体复分解反应。原始配体的C9=C10双键通过[2+2]环加成形成金属环丁烷中间体,最终生成两类产
来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
时间:2025-08-31
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镍基复合纳米膜持续释放欠电位沉积引发剂实现安时级锌金属电池长效循环
这项突破性研究展示了一种革命性的锌金属电池保护策略。科研团队巧妙构建了镍羟基化合物与镍-2-甲基咪唑复合物组成的纳米薄膜,通过离子层外延技术将其嵌入疏水性十二烷基膦酸(DPA)单分子层中,形成智能型人工固体电解质界面(artificial SEI)。当电极表面因腐蚀导致局部pH升高时,该薄膜会按需释放Ni2+离子作为欠电位沉积(underpotential deposition)引发剂,精确调控锌沉积行为。疏水DPA保护层如同"分子雨衣",有效阻隔水分子接触,将副反应抑制到最低限度。在这种双重保护机制下,改性电极在50 mA cm−2超高电流密度下创纪录地稳定循环37 500次。组装的锌-碘(
来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
时间:2025-08-31
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溶剂驱动精准调控共价有机框架堆叠构型实现高效光催化制氢
在光催化领域,二维共价有机框架(2D COFs)因其可调控的物理化学性质备受关注。研究人员巧妙利用1-丁醇溶剂调控Zn2+与框架中氮原子(来自亚胺键、吡啶和三嗪单元)的配位作用,成功实现了AA重叠(COF-TD-AA)和ABC交错(COF-TD-ABC)两种堆叠构型的精准控制。有趣的是,ABC堆叠的COF-TD-ABC展现出更优异的光吸收能力和电荷分离效率。当与铂(Pt)助催化剂结合时,其光催化产氢速率高达10.92 mmol g−1 h−1,较AA构型提升近3.5倍。这项研究不仅揭示了金属-溶剂-框架相互作用的奥秘,更为设计高性能COF光催化剂提供了重要指导,让分子层面的精准调控为清洁能源开
来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
时间:2025-08-31
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一种多能性黄素依赖型色氨酸卤化酶ChlH的发现及其在肽类生物催化中的应用潜力
多能性色氨酸卤化酶ChlH的催化特性与生物应用引言天然产物在药物开发史上始终占据重要地位,其中卤化修饰是优化生物活性的常见策略。尽管卤代药物在临床应用中广泛存在,但传统氨基酸修饰酶常受限于狭窄的底物范围和复杂的辅助因子需求。黄素依赖型卤化酶(FDHs)在色氨酸(Trp)修饰中扮演关键角色,但已知肽类修饰FDHs通常仅作用于特定修饰肽或线性肽末端。来自氯拉辛生物合成基因簇的ChlH酶,展现出与众不同的底物宽容性。ChlH酶的功能表征研究团队成功在大肠杆菌中重组表达了带有His6标签的ChlH及其辅酶还原酶ChlR。体外实验证实,ChlH特异性地作用于线性前体肽ChlA而非成熟折叠的套索肽des-
来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
时间:2025-08-31
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从拥挤凝聚体到多室杂化微反应器:酶催化实践中的结构转化与功能调控
这项突破性研究展示了如何将无序的膜游离凝聚体(coacervate)转化为具有精密分区的杂化微反应器。通过Pickering乳液封装技术,研究人员构建出同时具备分子拥挤环境(macromolecular crowding)、选择性膜通透性和机械稳定性的多室结构。这些微反应器能精准定位生物催化剂(如脂肪酶lipase)和非生物催化剂,在药物中间体动力学拆分(kinetic resolution)中展现出惊人性能:催化活性提升1.9-9.2倍,耐受100°C高温,持续运转长达1600小时。更令人振奋的是,该系统成功实现了酮类加氢-动力学拆分的化学酶级联(chemo-enzymatic cascad
来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
时间:2025-08-31
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柔性透明封装层增强全有机印刷晶体管的热稳定性和辐射硬度:面向近地轨道应用
引言柔性有机电子技术因其低成本、大面积加工和基板适应性成为新太空经济(NSE)的潜在解决方案,尤其适用于立方星(CubeSat)等轻量化航天器。然而,有机材料在近地轨道极端环境(如温度循环、紫外辐射)下的可靠性尚未充分验证。本研究首次系统评估了全有机印刷OFET在模拟LEO条件下的性能退化机制,重点分析了柔性封装层对器件稳定性的影响。材料与结构器件采用底栅底接触结构,以聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)为基底,喷墨打印PEDOT:PSS电极,化学气相沉积(CVD)法制备Parylene C介电层,并滴铸6,13-双(三异丙基硅乙炔基)并五苯(TIPS pentacene)作为半导体。
来源:physica status solidi (a)– applications and materials science
时间:2025-08-31
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四维血流磁共振成像评估中度主动脉瓣狭窄患者主动脉血流动力学特征及其与左心室重构的关联性研究
引言主动脉瓣狭窄(AS)是老龄化社会最常见的心脏瓣膜疾病,其病理生理核心是主动脉瓣(AV)开口逐渐狭窄导致左心室(LV)压力负荷增加,进而引发心肌代偿性肥厚和纤维化。当前指南建议对重度AS伴症状或LV射血分数(EF)降低者行主动脉瓣置换术(AVR),但中度AS患者的管理仍存争议。本研究首次采用四维血流磁共振成像(4D Flow MRI)技术,探索中度AS患者的主动脉血流动力学特征及其与LV重构的关联。研究方法研究纳入17例经胸超声心动图(TTE)确诊的中度三叶式AS患者(AVA 1.0–1.5 cm2,MPG 20–40 mmHg),所有患者均接受4D Flow MRI和心脏磁共振(CMR)检
来源:Echocardiography
时间:2025-08-31
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基于折纸立方体结构的自供电摩擦电矢量传感器实现高效人机交互
在人工智能飞速发展的时代背景下,传感器作为人机交互(Human-Machine Interaction, HMI)的核心媒介面临重大技术挑战。传统刚性传感器需要复杂的点对点布线来实现多方向信号传输。这项突破性研究巧妙利用具有负泊松比特性的折纸立方体(kirigami cube)结构,开发出革命性的自供电摩擦电纳米发电机(Triboelectric Nanogenerator, TENG)矢量传感器。该传感器通过精妙的立体结构设计,仅需单通道输出就能将多维作用力转化为电信号。经过材料和结构优化后展现出卓越性能:48毫秒的超快响应速度、0.2牛顿的精细分辨率,以及出色的结构自恢复能力。研究团队创新
来源:Advanced Functional Materials
时间:2025-08-31
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金属有机框架嵌入电纺纤维膜基混合纳米发电机用于机械能收集与物联网应用
引言近年来,物联网(IoT)技术的快速发展推动了对可持续能源采集技术的需求。摩擦纳米发电机(TENG)因其高效机械能转换能力成为研究热点,其工作原理基于接触起电和静电感应效应。金属有机框架(MOF)因其高比表面积和可调孔隙结构被引入聚偏氟乙烯(PVDF)电纺纤维中作为负摩擦层,而具有微图案和微孔的分级改性尼龙(HMN)薄膜作为正摩擦层,显著提升了电荷生成效率。材料合成与表征通过溶剂热法合成锌基MOF(Zn-MOF),X射线衍射(XRD)显示其特征峰与MOF-5结构吻合,热重分析(TGA)表明其在250°C以下保持稳定。将MOF以0.1-1 wt.%浓度嵌入PVDF电纺纤维,扫描电镜(FE-SE
来源:Advanced Functional Materials
时间:2025-08-31
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椭球限域空间对半柔性线性聚合物构象影响的分子动力学研究
基于粗粒化模型(Coarse-grained model)的分子动力学模拟显示,当半柔性线性聚合物链熔体被限制在固定刚性椭球腔体内时,链质心数密度在腔壁附近出现显著峰值。以该峰值与腔壁的距离为基准定义的壁邻层,其相对厚度会随着椭球扁平度(flattening factor)的增加而增大。该区域性质表现出明显的极角依赖性,这是由表面曲率变化、链弯曲能罚分(bending energy penalty)和链取向有序化三者竞争驱动的:1)赤道平面(equatorial plane)区域呈现单体数密度升高和显著的弯曲能罚分。此时熵增效应主导体系行为,通过最大化平行排列来规避不可接受的弯曲能罚分,导致聚
来源:Macromolecular Chemistry and Physics
时间:2025-08-31
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纳米尺度胶原原纤维生成探索:尖端增强拉曼成像揭示原纤维分子机制
纳米尺度下的胶原组装密码1 INTRODUCTION胶原蛋白作为细胞外基质的关键结构蛋白,其独特的甘氨酸-脯氨酸-羟脯氨酸(Gly-X-Y)重复序列形成三股螺旋结构。这种结构通过链间氢键、静电作用和疏水堆积维持稳定,在酶催化交联反应驱动下,单体原胶原分子通过横向聚集形成直径小于100 nm的原纤维中间体。这些纳米级组装体最终成熟为具有D型周期性带状结构的纤维网络,赋予组织拉伸强度和弹性。2 EXPERIMENTAL SECTION2.1 样品制备与形貌表征研究采用牛跟腱I型胶原,通过pH调控的梯度稀释法在盖玻片上制备原纤维样品。原子力显微镜显示原纤维呈现管状形态,高度约30-50 nm,宽度分
来源:Journal of Microscopy
时间:2025-08-31
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基因组解析宏基因组学揭示中性原位浸铀二十年对含水层微生物组的适应性演化
在砂岩型铀矿开采领域,中性原位浸铀(ISL)技术犹如一把"环境友好型钥匙",但长达二十年的CO2+O2浸出过程对地下微生物王国的扰动仍是未解之谜。中国松辽盆地钱家店铀矿的科学家们化身"微生物侦探",运用基因组解析宏基因组学这项"分子显微镜",对比分析持续ISL区域和原始含水层的315个细菌MAGs和5个古菌基因组。研究团队发现7个"微生物指挥官"(keystone MAGs),特别是能将硫化物和亚铁离子"充电"成高价态的
来源:Journal of Geophysical Research: Biogeosciences
时间:2025-08-31
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动态可逆界面Janus膜(FePP)在太阳能驱动水处理中的突破性应用:高效脱盐与抗盐结晶新策略
全球水资源危机正以前所未有的速度加剧,世界卫生组织数据显示约20亿人饮用受污染水源,而工业活动消耗了全球20%的淡水资源。传统海水淡化技术如反渗透(RO)虽能缓解危机,但依赖化石能源且碳排放高。太阳能界面蒸发技术因其零碳排特性成为研究热点,然而现有蒸发器面临根本性矛盾——疏水表面导致热质传递效率低下,亲水表面又易被盐结晶堵塞。《npj Clean Water》最新研究报道了Tianxin Lu团队开发的革命性解决方案。研究者通过双层静电纺丝技术构建Janus膜(FePP):底层为生物基聚酰胺56(PA56)超亲水纳米纤维(直径128±9.0 nm),顶层为温敏性PNIPAM/Fe3O4复合层(
来源:npj Clean Water
时间:2025-08-31
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中国城市森林叶片与表层土壤汞的地理分布格局及其驱动机制
城市森林中的汞污染热点与地理分布格局随着全球快速城市化进程,汞(Hg)等重金属元素的生物地球化学循环发生了显著改变。中国作为过去几十年城市化速度最快的国家之一,其城市森林中Hg的分布格局及其驱动机制亟待阐明。本研究通过系统调查中国城市森林公园中叶片和表层土壤(0-10 cm)的Hg浓度,揭示了从城市中心到郊区的梯度变化规律以及南北纬度分布特征。城市-郊区梯度中的汞富集现象在北京四个城市-郊区样带上,研究发现叶片和表层土壤Hg浓度均呈现显著的向城市中心递增趋势。叶片Hg浓度范围为6-38 ng g-1,随距离城市中心距离增加呈线性下降(R2=0.19);而土壤Hg浓度(25-192 ng g-1
来源:Earth's Future
时间:2025-08-31
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单原子Co-N-C催化剂实现低温常压下自由基接力驱动的HMF高效氧化
这项突破性研究揭示了单原子催化剂在生物质转化领域的独特优势。科研团队巧妙设计了一种具有CoN3活性位点的钴-氮-碳(Co-N-C)催化剂,就像分子级别的精密"接力站",在温和的80℃和常压氧气条件下,通过叔丁基过氧化氢(TBHP)引发自由基链式反应。这种"自由基接力"机制显著降低了分子氧的活化能垒,高效产生超氧自由基,使5-羟甲基糠醛(HMF)像被精准传递的接力棒一样,逐步氧化为高附加值的2,5-呋喃二甲酸(FDCA)。实验数据显示,这种催化体系不仅获得惊人的95%FDCA产率,其29.9 mmol·gmetal-1·h-1的生产效率更是传统方法的2.1倍。更令人振奋的是,这个"分子接力赛"策
来源:AIChE Journal AIChE
时间:2025-08-31
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仿生梯度纳米限域MXene电极:多尺度互联架构实现超高面电容储能
自然界中竹膜的层级网络结构为电化学储能材料设计提供了绝妙灵感。面对厚电极离子传输路径长、结构整合性差的科学难题,研究者创新性地构建了梯度纳米限域MXene电极(Gradient Nanoconfined MXene, GNC-MX)。这种仿生设计精妙融合了多尺度层间间距调控与面内介孔桥接技术,形成纵横协同的离子传输高速公路。有限元模拟和密度泛函理论计算揭示,梯度纳米限域通道与面内介孔可协同优化离子传输动力学。相较于传统MXene材料,GNC-MX电极展现出显著提升的电荷存储性能。研究团队更开发出原位去质子-再质子化策略,通过增强静电排斥、削弱氢键和范德华力,实现离子传输通道的准永久性扩张。突破
来源:Advanced Materials
时间:2025-08-31
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基于甲壳素纳米纤维与阳离子木质素的复合水凝胶高效去除废水中纳米塑料污染物的研究
微塑料污染的严峻挑战与生物基材料的破局全球每年有超过1.7万亿个塑料颗粒进入海洋,其中直径小于100纳米的塑料碎片能穿透生物屏障,通过食物链威胁人类健康。韩国仁川-京畿海滩和洛东江河口的微塑料浓度高居全球前列,促使政府出台严格管控政策。然而,现有技术难以有效清除环境中的遗留微塑料,尤其是纳米级塑料颗粒。传统吸附材料如活性炭成本高、再生困难,而生物质材料因其可持续性和结构可调性成为研究热点。技术路线创新研究团队通过三步关键技术创新:1.木质素阳离子化:采用缩水甘油基三甲基氯化铵(GTMAC)对牛皮纸木质素(KL)进行季铵化改性,获得带正电的Q-KL(取代度0.25),其zeta电位在pH 7时为
来源:Advanced Composites and Hybrid Materials
时间:2025-08-31
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聚合物网络工程实现有机透明柔性薄膜的白光发射:一种非染料中心策略
白光发射材料的研究突破:聚合物基质驱动的光学调控1 引言白光发射(WLE)材料在照明技术和柔性显示领域具有重要应用价值。传统方法主要通过修饰荧光染料来平衡发射光谱,但染料光物理性质的精确调控存在挑战。近期研究开始关注基质材料的作用,例如金属有机框架(MOF)和二氧化硅纳米颗粒等无机载体。然而,兼具高透明度、柔性和高效WLE的纯有机材料仍属罕见。2 结果与讨论研究团队设计了一种基于丙烯酸聚合物网络的创新体系,采用2-羟乙基甲基丙烯酸酯(HEMA)和聚乙二醇二甲基丙烯酸酯(PEGDMA)作为基质,嵌入吡啶鎓盐1(蓝光发射)和吡喃鎓衍生物2(黄光发射)两种染料。通过系统调整单体与交联剂比例,构建了从
来源:Advanced Optical Materials
时间:2025-08-31
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突破插层型正极容量极限:通过松动水合阳离子配位实现可逆转化反应
这项突破性研究揭示了溶剂化结构调控对电极反应机制的革命性影响。传统插层型正极Bi2Se3在稀释高氯酸盐电解液中,因疏水性ClO4-阴离子优化了阳离子溶剂化鞘结构,意外实现了可逆的深度插层-转化双重反应机制。通过先进的同步辐射X射线衍射(synchrotron XRD)和X射线吸收谱(XAS)等表征技术,研究人员捕捉到这种独特的反应路径:松动的水合阳离子配位环境显著降低了界面反应能垒,同时提升反应电位,最终获得较传统插层机制翻倍的容量输出。更令人振奋的是,该体系展现出创纪录的循环稳定性(每循环容量衰减仅0.013‰)和优异的低温性能,在准固态软包电池中同样表现卓越。这项研究为破解水系电池"高容量
来源:Advanced Materials
时间:2025-08-31