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单原子Co-N-C催化剂实现低温常压下自由基接力驱动的HMF高效氧化
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年08月31日 来源:AIChE Journal?AIChE 4
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来自国内的研究人员针对生物质精炼中5-羟甲基糠醛(HMF)氧化反应条件苛刻、动力学不足的难题,创新性提出"单原子位点催化自由基接力"策略。采用以CoN3为活性中心的Co-N-C催化剂,在80℃常压氧条件下结合TBHP引发剂,实现95%的2,5-呋喃二甲酸(FDCA)产率和29.9 mmol·gmetal-1·h-1的生产效率,较无引发剂体系提升2.1倍。该研究为生物质转化提供了温和环保的新型催化体系。
这项突破性研究揭示了单原子催化剂在生物质转化领域的独特优势。科研团队巧妙设计了一种具有CoN3活性位点的钴-氮-碳(Co-N-C)催化剂,就像分子级别的精密"接力站",在温和的80℃和常压氧气条件下,通过叔丁基过氧化氢(TBHP)引发自由基链式反应。这种"自由基接力"机制显著降低了分子氧的活化能垒,高效产生超氧自由基,使5-羟甲基糠醛(HMF)像被精准传递的接力棒一样,逐步氧化为高附加值的2,5-呋喃二甲酸(FDCA)。
实验数据显示,这种催化体系不仅获得惊人的95%FDCA产率,其29.9 mmol·gmetal-1·h-1的生产效率更是传统方法的2.1倍。更令人振奋的是,这个"分子接力赛"策略对多种醛类化合物都展现出优异的普适性,为绿色化学合成打开了新思路。该研究犹如在生物质精炼领域点亮了一盏明灯,证明无需高压高温的苛刻条件,通过精准调控单原子活性位点和自由基反应路径,就能实现高效可持续的催化转化。
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