溶剂驱动精准调控共价有机框架堆叠构型实现高效光催化制氢

【字体: 时间:2025年08月31日 来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION 16.9

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  来自国内的研究人员通过溶剂驱动策略精准调控二维共价有机框架(2D COFs)的层间堆叠构型,成功实现AA重叠(COF-TD-AA)和ABC交错(COF-TD-ABC)两种构型的可控合成。研究发现1-丁醇溶剂可调节Zn2+与氮原子的配位作用,ABC堆叠构型展现出更优的光吸收和电荷迁移效率,最终获得10.92 mmol g?1 h?1的产氢速率,较AA构型提升3.5倍,为设计高性能COF光催化剂提供了新思路。

  

在光催化领域,二维共价有机框架(2D COFs)因其可调控的物理化学性质备受关注。研究人员巧妙利用1-丁醇溶剂调控Zn2+与框架中氮原子(来自亚胺键、吡啶和三嗪单元)的配位作用,成功实现了AA重叠(COF-TD-AA)和ABC交错(COF-TD-ABC)两种堆叠构型的精准控制。有趣的是,ABC堆叠的COF-TD-ABC展现出更优异的光吸收能力和电荷分离效率。当与铂(Pt)助催化剂结合时,其光催化产氢速率高达10.92 mmol g?1 h?1,较AA构型提升近3.5倍。这项研究不仅揭示了金属-溶剂-框架相互作用的奥秘,更为设计高性能COF光催化剂提供了重要指导,让分子层面的精准调控为清洁能源开发注入新活力。

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