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定制的Ni-O-Ni二聚体在过氧单硫酸盐氧化过程中驱动自由基/非自由基反应路径,以去除新兴污染物
摘要单原子催化剂(SACs)已成为基于过一硫酸盐(PMS)的先进氧化过程(AOPs)中有前景的候选材料,它们在环境修复方面表现出高活性和原子级效率。然而,要制备出具有出色结构稳定性、宽pH耐受性和抗基质干扰能力的SACs仍然是一个巨大的挑战。在这里,我们报道了一种负载控制策略,通过配位-重结晶-静态空气热解的方法在碳氮化物框架上构建了氧桥联的双金属Ni-O-Ni位点。Ni的负载量对局部配位环境有显著影响:适量的Ni负载有助于形成活性的Ni-O-Ni结构,而过量的Ni则会生成活性较低的Ni-N3结构。优化后的Ni-O-Ni SAC在PMS活化方面表现出优异的催化性能,相对于原始的C3N5载体,其
来源:Science China-Chemistry
时间:2025-10-04
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共价连接的电子-质子转移介质在氧还原反应中的逆效应
在这项研究中,电子-质子转移介质(EPTM)BQ/H₂Q被共价连接到salophen配体(Sal-H₂Q)上,并将其铁复合物Fe(Sal-H₂Q)的氧还原反应(ORR)活性与未添加EPTM的铁salophen复合物的活性进行了比较,实验中使用乙酸作为外部质子源,并在乙腈溶剂中进行测试。结果表明,Fe(Sal)的ORR速率明显更高,其峰值电流为222 μA;而Fe(Sal-H₂Q)在相似电位下的电流为115 μA。选择性实验表明,这两种催化剂都能选择性地产生水。这一现象在其他溶剂体系中同样存在。本研究的结果与普遍认为的“BQ/H₂Q EPTM的共价连接会增
来源:Dalton Transactions
时间:2025-10-04
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基于ZIF(锌铁矿)衍生物模板的硫化处理,用于制备(Zn0.2Co0.8)(OH)2/ZnxCo1−xS异质结构,以实现高性能超级电容器
开发具有优异性能的超电容器电极旨在应对能量存储领域的挑战。过渡金属硫化物(TMS)常被用作此类研究中的电极材料,通常通过层状双氢氧化物(LDH)的直接硫化获得。在本研究中,我们采用了一种方法:首先在LDH表面生长沸石咪唑框架(ZIF),然后进行硫化处理,从而制备出(Zn0.2Co0.8(OH)2/ZnxCo1−xS)异质结构。实验结果表明,经过硫化处理后形成的纳米片状结构具有更多的活性位点。在三电极系统中,当电流密度为2 mA cm−2时,该材料表现出9.63 F cm−2的显著比电容;在电流密度为20 mA cm−2、循环5000次后,其电容保持率仍达
来源:CrystEngComm
时间:2025-10-04
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近红外光催化引发的二氢四嗪氧化反应在光点击化学中的应用
利用生物相容性的近红外光来触发点击反应是一种实现生物偶联化学中时空控制的强大方法。本研究展示了使用花青素作为光催化剂,对二氢四嗪进行810纳米波长的光氧化,从而释放出四嗪的功能。这种激活作用使得与具有应变结构的烯烃发生逆电子需求的Diels-Alder反应成为可能。
来源:Chemical Communications
时间:2025-10-04
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综述:无机氧化物荧光粉-PDMS复合平台:在多功能新兴应用中的最新突破与挑战
摘要 无机氧化物荧光粉与聚二甲基硅氧烷(PDMS)复合平台将无机氧化物材料与PDMS基体结合在一起,赋予其独特的光学性能以及柔韧性和耐湿性,使其在先进光电子领域具有广泛应用前景。本文综述了无机氧化物荧光粉-PDMS复合薄膜所实现的新应用,并全面总结了相关的研究进展与挑战。首先,详细阐述了无机荧光粉的发光机制,包括光致发光(下转换、上转换和长寿命发光)和机械致发光现象,以及近期研究趋势,探讨了荧光粉发光特性的多样性及前沿探索成果。随后,本文深入介绍了PDMS薄膜的制备方法,为这些薄膜在显示技术、防伪、信息加密、柔性光学温度传感器等领
来源:Advanced Materials
时间:2025-10-04
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低反应性电解质实现了安全、耐用的高能量密度NCM955|SiC软包电池
摘要 传统电解质中的溶剂配位作用与高能量密度的锂离子电池存在较差的热兼容性,这会导致显著的化学反应和热故障风险。本文开发了一种通过阴离子配位作用设计的低反应性电解质(LRE),以调控由热效应引发的界面反应和交叉反应,从而在300 Wh kg−1的LiNi0.9Mn0.05Co0.05O2|Graphite@10%SiO (NCM955|SiC)软包电池中实现固有的安全性。这种阴离子配位复合物在与锂化阳极接触时表现出优异的热稳定性,有效抑制了放热反应和可燃气体的产生。原位温度依赖性X射线衍射实验表明,LRE能够将锂化阳极相的稳定性提
来源:Advanced Energy Materials
时间:2025-10-04
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综述:生物活性材料介导的骨髓微环境调控:机制机制与治疗潜力
摘要 骨髓微环境(BME)通过多细胞协作和信号相互作用维持骨骼稳态,其失调会导致病理性骨质流失。近年来,材料生物学这一研究生物材料性质如何影响生物功能的科学学科为精确调控这一复杂微环境开辟了新的途径。生物材料通过仿生设计和功能化策略实现对BME的精细调控。它们不仅激活成骨细胞的信号通路以促进骨骼形成,还能抑制破骨细胞的分化和骨吸收功能。此外,它们还整合了神经和血管再生过程以及免疫调节机制,以优化干细胞的行为并改善组织修复微环境。本综述全面总结了生物材料介导的BME调控方面的进展,强调了跨学科整合和智能材料开发在克服传统疗法局限性方
来源:Advanced Materials
时间:2025-10-04
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综述:在太阳能驱动的水分解过程中实现跨尺度融合:系统集成的途径
摘要 人工光合作用能够将太阳能转化为化学能并储存起来,对于促进可持续发展和实现碳中和具有巨大潜力。利用太阳能驱动水分解是一种理想的储能方法,其中基于高效颗粒光催化剂的技术尤为前景广阔。近年来,在基于颗粒光催化剂的水分解系统领域取得了显著进展,涵盖了从基础科学研究到探索性实际应用等多个方面。然而,迄今为止,还没有任何光催化水分解系统能够达到实际应用所需的效率。因此,迫切需要开发高性能的光催化剂和优化光催化系统。本文综述了限制光催化剂在水分解过程中活性的关键因素,并总结了提高光催化剂性能、克服这些障碍的设计策略。重点介绍了高效光催化剂
来源:Advanced Materials
时间:2025-10-04
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揭示拓扑表面态在促进电催化硝酸盐还原为氨过程中的作用
摘要 设计高效的硝酸盐还原反应(NO3−RR)催化剂对于提高氨(NH3)的选择性和产率具有挑战性。与传统催化描述符不同,拓扑表面态(TSSs)为定制催化性能提供了新的途径,但其在NO3−RR反应中的作用尚未明确。本文利用了Co3Sn2S2的半金属特性及其丰富的拓扑表面态,增强了其电荷传输能力,从而将该体系确立为研究表面态调控的NO3−RR反应机制的典型平台。该催化剂表现出优异的NO3−RR性能:在−0.5 VRHE时达到91.6%的氨法拉第效率,在−0.6 VRHE时氨产率达到22.4 mg h−1 cm−2,并且在膜-电极组装电
来源:Advanced Energy Materials
时间:2025-10-04
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用于零下温度锂离子电池的多功能离子液体添加剂的共晶转变与界面调控
锂离子电池(LIBs)在低温环境下面临显著的性能退化问题,主要源于基于乙ylene carbonate(EC)的电解液在低温下的高粘度以及锂离子(Li⁺)在石墨负极界面的脱溶化能垒较高。这一现象限制了LIBs在寒冷气候和极端环境(如航空航天、深海等)中的广泛应用。为了解决这一问题,研究团队引入了一种基于磷onium的离子液体添加剂—— allyl trimethyl phosphonium bis(trifluoromethane)sulfonimide(APT),以提升LIBs在低温下的电化学性能。APT与EC形成共晶混合物,有效降低了电解液的冰点和粘度,同时增强了低温下的离子电导率。此外,
来源:Advanced Energy Materials
时间:2025-10-04
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通过蒸汽涂层工艺在铝合金表面形成双层AlO(OH)薄膜的机理
铝是一种在轻量化和高比强度方面具有显著优势的材料,因此在交通运输设备中具有广泛的应用前景。然而,尽管铝在大气中能够迅速形成天然氧化膜(主要成分为Al₂O₃),其厚度通常仅能达到约7纳米,这在某些腐蚀性环境中仍不足以提供足够的保护。为了进一步提高铝的耐腐蚀性能,表面处理技术成为必要的手段。传统的表面处理方法如阳极氧化和化学转化处理(如铬酸磷酸处理和铬酸处理)虽然能够有效形成高耐腐蚀性的氧化膜,但往往需要使用有害化学物质,如硫酸、草酸和六价铬,这些物质不仅对环境造成污染,还伴随着高昂的处理和废弃物处置成本。因此,开发一种无需使用有害化学物质的替代表面处理方法成为当前研究的重要方向。蒸汽涂层工艺是一
来源:Advanced Materials Interfaces
时间:2025-10-04
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磷酸钙纳米粒子固定的巨噬细胞来源的细胞外囊泡纳米杂化体促进糖尿病患者的骨骼再生
摘要 糖尿病会显著阻碍骨骼再生,现有的组织工程技术难以改善高血糖引起的炎症微环境,从而导致骨骼重塑失衡。M2型巨噬细胞衍生的细胞外囊泡(M2EVs)具有天然的免疫调节特性,并能促进干细胞分化;然而,由于稳定性较差和骨诱导能力不足,其在糖尿病骨骼再生中的治疗潜力受到很大限制。受生物矿化过程的启发,通过在M2EV表面原位生长无机纳米晶体,开发出一种含有磷酸钙纳米粒子的巨噬细胞衍生小细胞外囊泡纳米杂化体(M2EV@CaP)。在这种纳米杂化体中,化学性质稳定的磷酸钙纳米粒子壳层为M2EV提供了结构保护,通过物理屏障抑制了由膜蛋白变性/交联
来源:Advanced Materials
时间:2025-10-04
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由方格网络材料GdSbxTe2-x-δ中的空位与电荷序相互作用的金属-绝缘体转变
摘要 设计窄带隙半导体仍是实现下一代电子和能源设备的关键挑战。电荷密度波(CDW)系统为带隙工程提供了有前景的平台。然而,尽管大多数二维和三维CDW系统表现出费米面的嵌套结构,它们仍然保持金属态。本文报道了在正方晶格材料GdSbxTe2-x-δ中存在一种依赖于掺杂的金属-绝缘体转变(MIT),并且发现了CDW与空位之间的协同作用机制,这种作用驱动了MIT的发生。角分辨光电子能谱(ARPES)研究显示,在GdSbxTe2-x-δ中低Sb含量区域发生了MIT,其最大带隙约为Δ ≈ 98 meV(当x = 0.16时),这一结果得到了电
来源:Advanced Materials
时间:2025-10-04
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用于内质网活细胞成像的核糖体亲和碳点
设计了一种策略,通过利用核糖体作为细胞内载体来实现内质网(ER)荧光物质的传递。选择了对真核细胞毒性较低的左氧氟沙星作为与核糖体结合的配体,且该配体不会影响核糖体的功能。经过表面改性的左氧氟沙星衍生物(LT-CDs)被合成出来,用于在细胞翻译过程中特异性地靶向内质网。
来源:Chemical Communications
时间:2025-10-04
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一种含有活性PP键的二氮二磷鎓阳离子:合成及其主族键的可逆活化
我们报道了一种新型二氮二膦鎓阳离子的高产合成方法,该阳离子具有一个空间暴露的、具有反应活性的P键(化学式:P[[双键(长度:半米线)]]P)。这种阳离子表现出芳香性特征,以及比其母体二膦更高的反应活性和选择性,能够实现选择性的[4+2]环加成反应,并在二苯基二硫属化合物中发生异常的可逆E–E键断裂,这突显了其在主族化学键活化方面的潜力。
来源:Chemical Communications
时间:2025-10-04
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通过自氧化驱动的叔烷基胺的邻位C(sp3)–H不饱和环化反应来合成吡啶[3,2-c]香豆素
通过利用叔烷基胺和芳香醛的自动氧化反应,实现了与4-氨基香豆素的前所未有的不饱和环化反应,且无需额外添加催化剂或试剂。这种邻位C(sp3)–H环化反应是通过有氧条件下的C–H活化启动的,生成α-氨基烷基过氧化物和酰基自由基;随后这些自由基与难以获得的线性烯胺发生加成反应,并使4-氨基香豆素发生[3+3]环化,从而得到多种高价值的吡啶[3,2-c]香豆素衍生物。
来源:Chemical Communications
时间:2025-10-04
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Rh(III)催化的5-氨基吡唑与马来酰亚胺环化反应生成吡唑喹唑啉
我们报道了一种新型的Rh(III)催化的[5+1]环加成方法,用于一步合成功能化的螺环吡唑[1,5-a]喹唑啉衍生物(PZQZLs,3),这些衍生物由5-氨基-1-芳基吡唑(1)和马来酰亚胺制备而成。该方法利用1中吡唑环上的孤对电子作为无痕导向基团,实现邻位 C–H活化,随后进行Michael加成和环化反应,从而无需传统的预功能化步骤(如卤化或烷基化)。值得注意的是,在某些情况下意外生成了含有七元环的PZQZLs(4)。此外,衍生物(3)在DMSO中与K3PO4加热后可容易地转化为吡唑[1,5-a]喹唑啉-5-羧酰胺(5)。这项工作为利用5-氨基-1-芳
来源:Chemical Communications
时间:2025-10-04
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一种用于高性能水系锌离子电池的三元铜合金集流体
为了解决锌阳极上枝晶的形成和副反应问题,设计了一种新型的Cu–In–Sn三元合金集流体。通过多元素协同调控,该集流体提高了锌沉积的均匀性、可逆性和界面稳定性,为高性能锌电池的开发提供了解决方案。
来源:Chemical Communications
时间:2025-10-04
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嵌入的Fe-Cu对实现了串联的硝酸盐到氨的电还原过程
近年来,随着全球对可持续能源和环境保护需求的不断提升,氨(NH₃)的绿色合成技术受到了广泛关注。氨不仅是现代农业和化学工业的重要原料,还因其作为无碳能源载体的潜力,成为推动未来低碳经济发展的关键物质。然而,传统的工业合成氨方法,如哈伯-博世(Haber-Bosch)工艺,通常需要高温高压条件,不仅能耗巨大,还会产生大量二氧化碳排放,给环境带来沉重负担。因此,开发一种更加环保、高效的氨合成方法成为研究的热点。在这一背景下,电化学硝酸盐还原反应(e-NO₃RR)被提出为一种有前景的替代方案。该方法能够在中性条件下,利用可再生能源驱动硝酸盐(NO₃⁻)的还原反应,从而同时实现氮污染治理与氨资源再生。
来源:Advanced Materials
时间:2025-10-04
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Hypergap光学材料
摘要 光学材料主要指的是透明绝缘体和半导体,它们能够在电子带隙以下的光子能量范围内引导、衍射以及非线性地产生光。本研究提出,在一个被称为“超带隙”的能量区间内,当导带和价带被有效隔离时,固体同样可以实现无损耗传输。超带隙区域内的光学特性可以突破传统材料(如带隙材料)所设定的限制和规则,包括:现有金属中无法实现的低损耗负介电常数;在没有双折射或微结构的晶体中实现异常色散相位匹配;以及在已知电介质中无法实现的可见光谱范围内的负群速度色散。通过对综合性材料数据库的高通量搜索,研究人员预测出了上百种具有超带隙特性的候选材料,并通过实验验证
来源:Advanced Materials
时间:2025-10-04