揭示拓扑表面态在促进电催化硝酸盐还原为氨过程中的作用

《Advanced Energy Materials》：Unveiling the Role of Topological Surface States in Boosting Electrocatalytic Nitrate Reduction to Ammonia

本研究利用Co3Sn2S2的半金属特性及其拓扑表面态（TSSs），显著提升硝酸盐还原为氨（NH3）的电催化效率，产率达22.4 mg h?1 cm?2，法拉第效率达91.6%，且稳定性超过200小时。原位实验和DFT计算表明，TSSs加速电荷转移并降低能量势垒，特别是在*NOH→*N步骤。该工作为拓扑材料在NO3?RR中的机制解析和催化剂设计提供新思路。

　　

摘要

设计高效的硝酸盐还原反应（NO₃^?RR）催化剂对于提高氨（NH₃）的选择性和产率具有挑战性。与传统催化描述符不同，拓扑表面态（TSSs）为定制催化性能提供了新的途径，但其在NO₃^?RR反应中的作用尚未明确。本文利用了Co₃Sn₂S₂的半金属特性及其丰富的拓扑表面态，增强了其电荷传输能力，从而将该体系确立为研究表面态调控的NO₃^?RR反应机制的典型平台。该催化剂表现出优异的NO₃^?RR性能：在?0.5 V_RHE时达到91.6%的氨法拉第效率，在?0.6 V_RHE时氨产率达到22.4 mg h^?1 cm^?2，并且在膜-电极组装电解器中连续运行200小时后仍保持优异的稳定性，优于半导体催化剂。原位实验和密度泛函理论计算表明，拓扑表面态加速了电荷转移动力学，并降低了*NOH → *N步骤的能量障碍。这项工作强调了拓扑表面态在调控电催化机制中的关键作用，并推动了高性能拓扑NO₃^?RR催化剂的设计。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。