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在电致变色共聚物薄膜中实现超快双极切换:该薄膜由锌(II)四(4-氨基苯基)卟啉与3,4-乙烯二氧噻吩组成
电致变色材料因其在光谱特性调控方面的独特优势,已成为研究和开发的热点。这些材料能够在电场作用下实现可逆的光学性能变化,展现出广泛的应用前景,包括低能耗显示器、智能窗户、电子纸、军事伪装设备以及节能玻璃等。在众多电致变色材料中,共聚物因其结构的可调性、光学性能的多样性以及优异的电化学性能而受到特别关注。本文介绍了一种基于锌(II)四(4-氨基苯基)卟啉(ZnTAPP)和3,4-乙二氧噻吩(EDOT)的电致共聚物薄膜——聚(ZnTAPP–EDOT),并探讨了其独特的光学性能和电化学特性。ZnTAPP是一种具有18π电子共轭结构的卟啉化合物,因其显著的吸收和发射特性而备受关注。同时,EDOT作为一种
来源:Journal of Materials Chemistry C
时间:2025-10-31
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法布里病中的肌钙蛋白升高:澳大利亚的视角
摘要 背景 法布里病(Fabry Disease)是澳大利亚最常见的溶酶体贮积症,是一种多系统疾病,其特征是由于α-半乳糖苷酶A(α-galactosidase A)基因突变导致球三酰基神经酰胺(globotriaosylceramide)在体内积聚。 研究目的 本研究评
来源:Internal Medicine Journal
时间:2025-10-31
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一种机械性能优异的聚氨酯弹性体,具有出色的抗裂性、可回收性和耐候性,这些性能得益于其微相动态有序结构
兼具机械强度和耐候性的先进弹性体备受青睐;然而,强度与韧性等性能之间的固有权衡使得在聚合物中实现平衡的增强效果变得困难。此外,现有材料缺乏可回收性和耐候性,导致大量资源浪费。本文介绍了一种通过环保方法制备的聚氨酯体系,该体系具有优异的韧性、抗裂性和耐候性。其分子设计使得能量耗散性能卓越:韧性为275.8 MJ m−3,断裂能为171.0 kJ m−2,撕裂能为327.8 kJ m−2。这种高性能源于:(1) 规则排列的刚性微畴内部形成了密集的、层次化的氢键网络;(2) 内在的自增强能力,表现为对软相的机械响应调节。关键在于,由于动态氢键网络的存在,该聚氨
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-31
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打破硝酸盐电还原的障碍:在中性介质中实现超高产率选择性氨生产的稳健Cu–Zn催化剂
电催化硝酸盐还原反应(NO₃⁻RR)为在常温常压条件下合成氨提供了一种可持续的方法,相比能耗较高的哈伯-博施工艺更具环境友好性。通过无排放的制备方法实现这一转化,使得NO₃⁻RR成为高级研究领域极具吸引力的目标。然而,由于在操作稳定性、选择性、效率以及长期性能方面存在持续问题,尤其是中性介质中的表现,实现高效的NO₃⁻RR仍然具有挑战性。在这项研究中,我们开发了一种性能优异的Cu-Zn合金催化剂系统,其中Cu₈₅Zn₁₅的组成在所有测试的变体中表现出最高的活性。在中性电解质中,Cu₈₅Zn₁₅在–0.8 V(相对于RHE)的电压下达到了约98%的法拉第效
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-31
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构建MnO2–CuMn2O4界面以增强表面晶格氧的活性,从而实现高效的甲苯燃烧
通过在过渡金属氧化物之间建立界面来激活表面晶格氧,已被证实是提高挥发性有机化合物(VOCs)催化净化效果的有效途径。在本研究中,MnO₂被原位生长在CuMn₂O₄(MnO₂/CMO)上,这种界面效应显著增强了甲苯的高效氧化。MnO₂的引入调节了MnO₂/CMO的配位环境,导致氧原子周围的电子云密度降低,从而削弱了Mn–O键。这些微观结构的变化促进了氧空位的形成,并同时加速了电子转移和表面晶格氧的激活。理论计算表明,甲苯吸附性能的提升可以通过MnO₂/CMO中强p–d轨道杂化以及d带中心向费米能级靠近的现象来解释。原位漫反射红外傅里叶变换光谱实验证实,Mn
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-31
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一种氟化的、采用COF包覆的CeO2@Pt夹心催化剂能够实现液相氢化过程中的双重界面电子调控
非极性底物的高效液相氢化受到界面传质限制和催化剂失活的制约。在这里,我们报道了一种氟化的夹心结构CeO₂@Pt@TAFA催化剂,其中锚定在CeO₂上的Pt纳米颗粒被包裹在氟化的共价有机框架(TAFA-COF)壳层中。TAFA壳层形成了一个疏水的微环境,富集了苯乙烯和H₂,同时产生了电子缺乏的Pt⁺物种,这些物种有利于H₂的活化以及C-H氢化。原位DRIFTS和CO吸附分析显示,苯乙烯的吸附方式从强π复合转变为直立的物理吸附,从而促进了快速的脱附和循环利用。密度泛函理论计算进一步证实,与未涂层的催化剂相比,TAFA壳层降低了H₂解离和C-H氢化的能量障碍。
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-31
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Ni/Zn-ZIF衍生的类竹碳纳米管,掺杂氮元素后能够包裹镍基硫属化合物,成为高效的双功能电催化剂,适用于氢气生产和光伏领域
在碳基催化剂表面构建多个活性位点对于提升其催化性能至关重要,但这一过程仍面临诸多挑战。在本研究中,我们采用Ni/Zn-沸石咪唑酸盐框架作为前驱体,将基于镍的硫属化合物(NiSe或NiTe)与相邻的Ni–Nx双活性位点结合在一起,制备出了一种新型催化剂。在原位硒化或碲化过程中,前驱体转化为类似竹子的氮掺杂碳纳米管,这种结构形成了一维导电通道,减少了电子散射并提高了电子迁移率,从而促进了物质和电荷的高效传输。封装在碳纳米管中的NiSe和NiTe纳米颗粒不仅能够保护催化剂免受电化学腐蚀,还能与周围的Ni–Nx位点发生电子相互作用,从而在氢演化反应(HER)和三
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-31
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由客体诱导的二维共价有机框架的自适应孔隙动态行为
二维(2D)共价有机框架(COFs)通常被认为具有刚性的平面内孔隙。在这项研究中,我们成功合成了一系列2D COFs(NUS 126–128),其特点是整个网络中存在交错的AB堆叠结构。这些2D COFs在客体分子的作用下表现出可逆的动态行为,其平面内孔隙会在大孔(lp)和窄孔(np)之间来回切换。这种孔隙呼吸行为归因于COFs与溶剂分子之间的相互作用。
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-31
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Ti/Cr双掺杂NASICON型Na3V2(PO4)3正极用于多电子高能钠存储
钠离子电池(SIBs)作为一种成本效益高且可持续的锂离子电池替代品,受到了广泛关注,这得益于钠资源的丰富性和低成本。NASICON型化合物(如Na3V2(PO4)3)具有稳定的三维结构,并且Na+离子的扩散通道较为开放;然而,在其工作电压范围内,每个化学计量单位中参与反应的电子数量少于两个,这限制了电池容量的提升。本文采用Ti/Cr双重掺杂策略,部分替代V位点,同时引入Ti3+/Ti4+氧化还原对,并实现V4+/V5+离子对的形成。由此制备的Na3V0.7Ti0.8Cr0.5(PO4)3正极在0.1 A g-1的电流密度下表现出165.81 mAh g-
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-31
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巯基功能化的金属有机框架,用于高效吸附和去除水溶液中的银
MOF-808是一种基于锆的金属-有机框架(Zr-MOF),可以通过使用六种单羧酸配体来实现所需的官能化。在这项研究中,利用硫醇酸(ThA)作为修饰剂,将硫醇(–SH)基团引入MOF-808中。当使用25摩尔当量的ThA修饰MOF-808(记为M-ThA-25)时,每个晶簇的–SH负载量达到了5.62个,这是使用硫甘酸作为修饰剂时的两倍。由于硬-软-酸-碱(HSAB)理论预测的Ag–S键具有很强的相互作用,M-ThA-25表现出优异的Ag+吸附能力,最大吸附量达到了365.47 mg g−1,这一结果可以用朗缪尔等温线很好地描述。其吸附动力学也非常出色,
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-31
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综述:心理社会干预措施在减轻家庭照护者负担中的作用:一项系统评价
摘要 研究目的 本研究旨在对关于心理社会干预措施的系统评价文章进行梳理,这些干预措施旨在减轻痴呆症患者家庭护理者的负担,探讨其有效性以及所采用的干预类型和方法。 研究方法 研究人员检索了五个数据库(AgeLine、CINAHL、MEDLINE、PsycINFO、PubMe
来源:Geriatrics & Gerontology International
时间:2025-10-31
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综述:多金属烯及其电催化应用
作为能量转换和存储的核心驱动力,电化学催化技术在实现碳中和目标方面具有不可替代的战略地位。然而,该技术仍受到催化活性、选择性和稳定性等瓶颈的限制。在这种情况下,多金属烯因其超高的比表面积、可调的电子性质以及由原子级厚度带来的多种组分协同效应,成为克服上述瓶颈的新平台。然而,当前的研究热点仍主要集中在单金属烯体系上,而多金属烯的发展受到一些核心问题的制约,例如由于多元前驱体还原动力学差异导致的成分偏析、高熵体系可控合成的难度,以及在复杂工作条件下活性位点动态演变的机制尚不明确,这些因素严重限制了其在高电流密度和恶劣条件下的实际应用性能。本文系统总结了该领域
来源:Inorganic Chemistry Frontiers
时间:2025-10-31
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在蓝光激发下,Cr3+/Ni2+共掺杂的Y3Al3MgSiO12石榴石荧光体通过有效的能量转移产生超宽带短波红外辐射及其应用
短波红外(SWIR)磷光转换发光二极管(pc-LEDs)在生物医学和非破坏性应用中具有很大的潜力。然而,其发展受到缺乏高效、超宽带磷光体的限制,这些磷光体能够被低成本的蓝光LED激发。Cr³⁺激活的材料表现出较强的蓝光激发能力,但其发射主要局限于近红外-I(NIR-I)区域。相比之下,Ni²⁺具有实现SWIR发射的潜力,但在蓝光区域的吸收较弱。在本研究中,合成了Y₃Al₃MgSiO₁₂:Ni²⁺和Y₃Al₃MgSiO₁₂:Cr³⁺–Ni²⁺磷光体。与以往的研究相比,本研究中制备的Y₃Al₃MgSiO₁₂:Cr³⁺–Ni²⁺磷光体在三个方面取得了显著进展:
来源:Inorganic Chemistry Frontiers
时间:2025-10-31
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通过Mg/W双阳离子修饰策略提高LiNiO2正极的循环稳定性
锂离子电池的正极材料一直是研究的热点,因为它们在电动汽车的电气化进程中扮演着至关重要的角色。LiNiO₂作为一种高能量密度的正极材料,具有优异的理论容量,但其在循环过程中容易出现结构和表面不稳定现象,从而影响其使用寿命和安全性。为了解决这些问题,科学家们提出了多种策略,如阳离子掺杂,以稳定正极材料的性能。然而,传统的单阳离子掺杂方法通常只能解决表面或体相中的某一种退化机制,无法全面应对结构和表面的协同变化。因此,本文提出了一种双阳离子掺杂方法,通过单一步骤实现LiNiO₂正极材料的表面和体相同时稳定化。具体而言,镁(Mg)和钨(W)分别被用于稳定体相和表面结构,从而显著提升正极材料的循环稳定性
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-31
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采用环保溶剂制备的经过环境处理的半透明钙钛矿太阳能电池
近年来,随着建筑一体化光伏(BIPV)、农业光伏(agrivoltaics)以及叠层太阳能电池(tandem solar cells)等应用需求的不断增长,开发具有高透明度和高效能的半透明钙钛矿太阳能电池成为研究热点。然而,如何在提升电池效率的同时,保持良好的光学透明度并采用环保型溶剂,仍然是该领域面临的重要挑战。本研究旨在探讨溶剂工程与加工条件对钙钛矿薄膜结构、光学性能和光伏特性的影响,重点分析了环保溶剂DMSO在半透明钙钛矿太阳能电池中的应用潜力,并评估了异丙醇(IPA)和乙醇(EtOH)作为抗溶剂对电池性能的优化作用。钙钛矿材料因其独特的物理和化学性质,如长的激子扩散长度、可调的带隙宽度
来源:Energy Advances
时间:2025-10-31
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利用大型语言模型进行酶促反应的预测和表征
预测酶促反应对于生物催化、代谢工程和药物发现等应用具有重要意义,然而这一过程仍复杂且资源密集。大型语言模型(LLMs)在各种科学领域中展现出显著的潜力,尤其是它们在泛化知识、处理复杂结构以及利用上下文学习策略方面的能力。本研究系统评估了LLMs在三个核心生化任务中的表现:酶分类编号预测、正向合成以及逆向合成。我们比较了单一任务学习和多任务学习策略,采用参数高效微调技术,如LoRA适配器。此外,我们评估了不同数据环境下的性能,以探讨LLMs在低数据情况下的适应性。研究结果表明,微调后的LLMs能够捕捉生化知识,多任务学习通过利用共享的酶信息增强了正向和逆向合成的预测能力。同时,我们还识别了关键的
来源:Digital Discovery
时间:2025-10-31
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基于TREN的双功能螯合剂的研发与制备,用于89Zr的标记
锆-89(89Zr)具有理想的特点,适用于正电子发射断层扫描(PET)成像,用于检测在体内循环的长半衰期放射性药物。然而,最常用的螯合剂去铁胺(DFO)在体内的稳定性较差,这会导致89Zr的释放并随后在骨骼中积累,从而影响诊断的准确性和剂量计算。在这里,我们首次报道了基于肠杆菌素结构的螯合剂TRENTAM及其双功能类似物TRENTAM-COOH在螯合89Zr方面的应用。这两种化合物都是通过模块化、高产率的合成方法制备的,并且在温和条件下能够高效地与89Zr结合。体外实验表明,在7天的时间内,89Zr]Zr-TRENTAM和89Zr]Zr-TRENTAM-
来源:Dalton Transactions
时间:2025-10-31
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在低温水环境下,使用改性的Ru-PNP催化剂实现二氧化碳的无一氧化碳选择性加氢,生成高附加值的甲酸
鉴于氢氧化钾(KOH)以其强大的二氧化碳(CO₂)捕获能力而闻名,本研究对在CO₂/氢气(H₂)/KOH条件下运行的低温异相氢化催化剂进行了比较。一系列基于钌的异相催化剂在相同的条件下进行了测试,这些催化剂要么负载在商用活性炭上,要么与NN、PP和PNP配体配位。其中,基于PNP配体的催化剂Ru-MACHO-POMP(多孔有机金属聚合物)表现出最高的活性,在80°C时仍能以100%的产率选择性地生成甲酸钾(HCO₂K)。值得注意的是,反应后未检测到碳酸氢盐或一氧化碳(CO),表明实现了完全的无CO转化。该催化剂在多次循环后仍保持其活性,并且孔隙结构未发生
来源:Dalton Transactions
时间:2025-10-31
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动态自调节界面能够实现钙钛矿光伏材料中的结晶控制及铅元素的捕获
无空穴传输层的碳电极钙钛矿太阳能电池(C-PSCs)具有巨大的商业化潜力,但存在结晶过程难以控制的问题,这会导致薄膜缺陷和严重的非辐射损失。目前的界面改性方法主要是被动地形成添加剂,无法动态调节结晶过程。本研究开创了一种利用醋酸镍(NA)的动态自调节界面策略。醋酸镍能够通过可逆离子交换反应(PbI₂ + Ni(CH₃COO)₂ ⇌ Pb(CH₃COO)₂ + NiI₂)在原位生成Pb²⁺复合库。这种可控的Pb²⁺释放机制实现了双重功能:一方面从动力学上抑制了大颗粒薄膜的晶核形成,另一方面钝化了界面缺陷。这种协同作用结合优化的能级对齐,显著提高了电荷提取效
来源:Dalton Transactions
时间:2025-10-31
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对三烷基硅基团对全氟苯基取代噻吩晶体结构影响的系统研究
控制全氟苯基取代的芳基分子(Ar–ArF-型分子)的晶体堆积方式对其性质至关重要。在本研究中,我们探讨了含有三种不同三烷基硅基团(三甲基硅基、叔丁基二甲基硅基和三异丙基硅基)的全氟苯基取代噻吩衍生物的晶体结构。单晶X射线衍射分析表明,这些化合物根据三烷基硅基团上烷基链的长度和分支程度表现出不同的头对尾堆积模式。值得注意的是,尽管这些化合物在溶液中的性质相似,但它们的光物理性质却存在差异。具体来说,三甲基硅基和叔丁基二甲基硅基衍生物的激发波长和发射波长出现了更大的红移,并且光致发光量子产率也更高。这些结果表明,三烷基硅基团能够有效调节分子的堆积方式,从而改
来源:CrystEngComm
时间:2025-10-31