一种氟化的、采用COF包覆的CeO2@Pt夹心催化剂能够实现液相氢化过程中的双重界面电子调控

《Journal of Materials Chemistry A》：A fluorinated COF-encapsulated CeO2@Pt sandwich catalyst enables dual interfacial-electronic modulation for liquid-phase hydrogenation

高效液相氢化中，氟化TAFA-COF包裹的CeO2@Pt催化剂通过微环境富集单体和电子调制实现高活性（TOF 731.3 h?1）与稳定性。

　　

非极性底物的高效液相氢化受到界面传质限制和催化剂失活的制约。在这里，我们报道了一种氟化的夹心结构CeO?@Pt@TAFA催化剂，其中锚定在CeO?上的Pt纳米颗粒被包裹在氟化的共价有机框架（TAFA-COF）壳层中。TAFA壳层形成了一个疏水的微环境，富集了苯乙烯和H?，同时产生了电子缺乏的Pt?物种，这些物种有利于H?的活化以及C-H氢化。原位DRIFTS和CO吸附分析显示，苯乙烯的吸附方式从强π复合转变为直立的物理吸附，从而促进了快速的脱附和循环利用。密度泛函理论计算进一步证实，与未涂层的催化剂相比，TAFA壳层降低了H?解离和C-H氢化的能量障碍。因此，CeO?@Pt@TAFA的循环利用频率（TOF）达到了731.3 h?1，分别比CeO?@Pt@TPA和CeO?@Pt高出19%和24%，并且在五个循环中保持了稳定的性能。这项研究展示了一种基于氟的界面工程策略，该策略协同促进了传质和电子调制的结合，为高性能氢化催化剂提供了可推广的设计原则。