Ni/Zn-ZIF衍生的类竹碳纳米管，掺杂氮元素后能够包裹镍基硫属化合物，成为高效的双功能电催化剂，适用于氢气生产和光伏领域

《Journal of Materials Chemistry A》：Ni/Zn-ZIF-derived bamboo-like N-doped carbon nanotubes encapsulating Ni-based chalcogenides as efficient bifunctional electrocatalysts for hydrogen production and photovoltaics

制备了Ni/Zn-ZIF前驱体经原位硒化/硫化生成的竹状N-CNTs负载NiSe/NiTe纳米颗粒催化剂，通过异质电子相互作用实现HER和IRR的高效稳定催化（过电位<120mV），NiTe@Ni–N–C在光伏器件中转换效率达8.30%。

　　

在碳基催化剂表面构建多个活性位点对于提升其催化性能至关重要，但这一过程仍面临诸多挑战。在本研究中，我们采用Ni/Zn-沸石咪唑酸盐框架作为前驱体，将基于镍的硫属化合物（NiSe或NiTe）与相邻的Ni–N_x双活性位点结合在一起，制备出了一种新型催化剂。在原位硒化或碲化过程中，前驱体转化为类似竹子的氮掺杂碳纳米管，这种结构形成了一维导电通道，减少了电子散射并提高了电子迁移率，从而促进了物质和电荷的高效传输。封装在碳纳米管中的NiSe和NiTe纳米颗粒不仅能够保护催化剂免受电化学腐蚀，还能与周围的Ni–N_x位点发生电子相互作用，从而在氢演化反应（HER）和三碘化物还原反应（IRR）中表现出优异的活性和稳定性。结果表明，NiSe@Ni–N–C和NiTe@Ni–N–C作为高效的HER电催化剂，在碱性电解液（1.0 M KOH）中分别只需121.8 mV和109.3 mV的过电位即可达到10 mA cm^?2的电流密度。在光伏器件测试中，NiTe@Ni–N–C的功率转换效率最高，达到8.30%，比NiSe@Ni–N–C和Pt分别高出8.05%和7.21%。我们通过第一性原理密度泛函理论计算，阐明了该催化剂的催化机制，重点研究了其电子结构、化学键合以及离子吸附行为。本研究提出了一种可扩展的策略，用于构建具有多个活性位点和集成多功能组分的碳基催化剂，为能源相关应用中的催化剂设计提供了新的见解。