• 钴催化的环丙烯双羰基化反应：通过一条具有立体多样性的β-烯基酮烯途径实现

  酮烯是一类重要的反应性中间体，在药物合成和有机合成中充当关键前体，能够制备出多种多功能且具有价值的化合物。本文报道了一种新型的钴催化环丙烯与一氧化碳双羰基化反应策略，该反应通过原位生成的E型和Z型酮烯物种实现，这两种酮烯物种的互补作用对反应的成功至关重要。该转化方法具有广泛的底物适用范围，并能高选择性地生成一系列萘基烯丙基化产物。此外，基于系统的实验研究和密度泛函理论（DFT）计算，本文提出了一个详细且合理的催化机理。这项工作为酮烯化学的发展提供了新的视角。

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-06

• 通过吡啶鎓盐的光重组实现(+)-树脂酸毒素的全合成

  我们报道了(+)-resiniferatoxin (RTX) 的全合成方法，该方法利用了吡啶鎓在基态和激发态下的反应性来构建其高度氧化的5/7/6融合三环核心结构。其中一个关键策略是开发了一种实用的方法，通过温和的甲基化处理取代度高的吡啶来原位生成吡啶鎓三氟甲磺酸盐，随后在批量或连续流动条件下进行环收缩光重排反应。由此产生的氮杂环丙烷中间体可以通过快速的一锅法反应制备出克级量，为获得高度功能化的五元碳环化合物提供了便捷途径，这些化合物嵌入在融合环骨架中，从而有助于RTX的生物学研究和类似物的开发。

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-06

• 通过SE(3)参数化扩散模型高效生成蛋白质及其蛋白质复合物的动态行为

  蛋白质及其复合物的构象在生物功能中起着关键作用，然而通过传统的分子动力学（MD）模拟来研究这些构象在计算上非常耗时。尽管改进的采样方法有所提升，但仍然受到庞大构象空间的限制。最近，生成式深度学习的进步为蛋白质构象采样提供了新的途径。为了解决这一挑战，我们提出了蛋白质轨迹扩散（PTraj-Diff），这是一种用于生成蛋白质及其复合物轨迹的几何扩散框架。PTraj-Diff 通过去噪过程模拟蛋白质动态，该过程从随机噪声中迭代重建稳定构象。通过使用残基级别的 SE(3) 变换对蛋白质结构进行参数化，该模型能够有效捕捉天然蛋白质中固有的几何约束和结构关系，同时引入张量积注意力机制以降低计算开销，并减少

  来源：Journal of Chemical Information and Modeling

  时间：2025-11-06

• NWChem COSMO模块的最新改进

  本研究介绍了一项在NWChem软件中对COSMO溶剂化模型的最新改进，旨在提升其在计算溶剂化能方面的准确性和稳定性。COSMO（Conductor-like Screening Model）是一种基于连续介质模型的溶剂效应计算方法，其核心思想是将溶剂视为一种均匀的、理想导体的连续介质，并通过计算溶质在溶剂边界上的表面电荷分布来模拟溶剂对溶质的极化作用。在COSMO模型中，表面电荷分布由一系列离散的点电荷来近似，这些点电荷被放置在分子表面的各个小区域中心，从而能够更精确地描述溶质与溶剂之间的相互作用。传统的COSMO模型在构建分子腔体（cavity）时通常使用范德华（vdW）表面，这种表面由原子

  来源：Journal of Chemical Theory and Computation

  时间：2025-11-06

• 对“乙炔亚胺乙烷形成过程中双铁酶的发现及其作用机制”的更正

  以下是原始出版物及其补充信息中存在的错误更正内容。这些更改不会影响原始研究的结论。(1) 参考文献19应包含四篇论文，此处标记为参考文献 (1)，其中(b)是原始的参考文献19，而(a)、(c)和(d)是新增的参考文献。(2) “结论”部分最后一段倒数第二句（开头为“This reaction represents...”）应替换为以下内容，该内容新增了参考文献41，此处标记为参考文献 (2)：“这一反应是金属酶催化的氧化氮杂环丁烷形成的首个实例，与目前已知的生物合成氮杂环丁烷环的其他机制有显著区别。目前已知的机制依赖于S-腺苷甲硫氨酸（SAM）依赖的环化反应或单核非血红素铁催化。7,41”

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-06

• 通过比较预测的配体结合位点来选择蛋白质结构模型

  蛋白质结构预测领域的最新进展凸显了一个长期存在的问题：当存在多种蛋白质结构模型时，如何选择最合适的模型来预测该蛋白质与候选药物分子之间的相互作用？在这里，我们展示了一种此前未被利用的信息来源在解决这一问题中的价值。我们发现，通过比较不同配体在各个模型中的预测结合构象，可以有效地进行模型选择。我们提出了一种名为RevBind的方法，该方法利用了不同配体与蛋白质结合口袋形成相似化学相互作用的统计规律。例如，RevBind可以用于在AlphaFold模型的不同版本中进行分析，识别出最适合用于分子对接的模型。我们的发现为开发更先进的模型选择方法奠定了基础，这些新方法将同时结合RevBind所使用的信息

  来源：Journal of Chemical Information and Modeling

  时间：2025-11-06

• 手性诱导的二维自组装分子网络中的自旋选择性

  本研究探讨了一种新型的二维自组装分子网络（SAMN）在磁性基底上表现出的旋向性诱导自旋选择性（CISS）效应。通过扫描隧道显微镜（STM）和扫描隧道光谱（STS）技术，研究人员首次在非螺旋结构的二维分子系统中观察到了显著的自旋依赖电子传输现象。这种现象在常温条件下达到了40%以上的磁导率不对称性（EMA），为理解分子结构如何影响电子自旋特性提供了新的视角。CISS效应是指在具有旋向性的分子中，电子的自旋状态会被选择性地过滤，从而在传输过程中表现出对自旋方向的偏好。这一现象在生物系统、化学反应以及材料科学等多个领域具有重要意义。例如，在生物学中，CISS效应可能与生命起源中手性分子的形成有关，因

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-06

• 优化低成本教育用量热计：实验不确定性的定量分析

  本研究系统地探讨了三种低成本自制量热计（包括杜瓦瓶和两种不同体积的聚苯乙烯杯）在测定NaOH和KCl溶解焓时的性能影响因素。通过分析其热绝缘性、量热计常数以及测量不确定性，研究揭示了提高实验可重复性的关键参数，并为化学教育工作者提供了一个以误差为中心的教学模型。这些量热计不仅价格低廉，而且在实验精度和可重复性方面表现良好，使学生能够在有限的预算下进行高质量的实验学习。在化学教学中，热力学是一个重要的主题，涉及热量、能量、系统与环境、热量传递、比热容、热容和焓等基本概念。然而，专业级的量热计往往价格昂贵，难以在实验课程中为每个学生小组提供独立使用设备。因此，许多研究致力于开发低成本、易于操作的教

  来源：Journal of Chemical Education

  时间：2025-11-06

• DSIF对RNA聚合酶II延伸复合体动态影响的分子基础

  转录延伸是一个受到严格调控的过程，涉及与RNA聚合酶II（Pol II）相关的延伸因子。DRB敏感性诱导因子（DSIF）是一种已知在转录延伸中具有多种作用的延伸因子。尽管已有研究解析了含有DSIF的延伸复合物的结构，但关于DSIF对延伸复合物在分子水平上的动态影响仍知之甚少。在这里，我们利用分子动力学模拟来阐明DSIF对Pol II及其上游核酸动态和结构的影响，从而对其在转录延伸中的作用机制有了更深入的理解。我们确定了DSIF作用的三个主要位点：上游核酸、Pol II夹钳结构以及活性位点，这些位点可能对其在转录过程中的作用有所贡献。研究结果表明，DSIF会影响上游DNA和RNA在出口位置的动态

  来源：Journal of Chemical Information and Modeling

  时间：2025-11-06

• 常温条件下氧气修饰银（Ag）对二氧化氮（NO2）的吸附作用

  银基材料在NO₂的去除和检测中展现出巨大潜力，这主要得益于其表面反应特性。在常温条件下，NO₂被报道可以吸附在银表面形成NO₃。然而，理论计算与N 1s X射线光电子能谱（XPS）在Ag(111)表面吸附的NO₃存在冲突。为了深入研究这一现象，我们结合了密度泛函理论（DFT）计算、第一性原理热力学分析以及核心能级位移计算，并通过XPS测量来探究氢气和NO₂在氧覆盖的Ag(111)表面的吸附行为。我们的研究发现，氢气在表面以羟基形式存在是热力学上更有利的，这一结论解释了实验中观察到的O 1s结合能（BE）在530.4 eV处的特征。此外，我们还确定NO₂以二聚体形式（N₂O₄）吸附在表面，这与实

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-06

• 通过耦合的表面-地下动力学实现簇催化作用

  在反应条件下，催化表面及其亚表面会持续发生重构，但表面与亚表面之间的耦合动态如何调控活性位点的形成与性能仍不清楚。本文提出了一种基于机器学习的多尺度分析框架，该框架结合了巨正则蒙特卡洛采样、神经网络分子动力学和第一性原理微动力学方法，从而在原子尺度上揭示了催化剂在反应过程中的重构机制。以钯（Pd）催化的乙炔氢化反应为例，研究发现吸附的碳氢化合物会削弱Pd原子间的键合，而亚表面的碳原子则有助于固定低配位的Pd原子，共同促进了Pd1、Pd2、Pd3、Pd6和Pd10团簇的形成。通过群体加权活性分析发现，Pd10团簇是主要的活性成分，在相同条件下其反应速率比未吸附碳氢化合物的Pd表面提高了约36,0

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-06

• 氨辅助下的乙二醇光合作用

  甲醇的光催化C–C偶联为生产乙二醇（EG）提供了一种具有吸引力的方法，理论上可实现零碳排放。然而，O–H基团的高极性严重抑制了关键自由基中间体的形成和脱附，导致乙二醇的产率和选择性较低。在这里，我们报道了一种利用氨辅助的方法，通过在催化剂表面进行氨基/氨修饰来促进乙二醇的高效光合成。经过优化后，乙二醇的产率提高了45倍（达到5085 μmol g–1 h–1），并且碳的选择性也显著提升（达到91.1%）。通过一系列原位表征实验，我们发现吸收的甲醇与氨基/氨之间的氢键能够抑制催化剂表面上羟基的优先氧化，从而有效地生成关键的·CH2OH自由基，实现高效乙二醇的光合成。这项工作表明，非化学键合相互作

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-06

• 通过Fe3+占据B位点进行掺杂，调控稀土六角相锰酸盐的极化工程与化学键重构，以实现压电催化治疗和铁死亡（Ferroptosis）

  压电催化疗法作为一种非侵入性治疗策略已经崭露头角。然而，其治疗效果受到压电材料中载流子（电子和空穴）分离效率低下的限制。稀土六角相锰酸盐材料由于其优异的压电响应、居里温度以及相对较窄的光学带隙，可能成为高效压电催化疗法的理想候选材料。本文报道了一种用于压电催化疗法的稀土六角相锰酸盐材料——掺铁钇锰酸盐（YMnO3）纳米颗粒（YMnO3:Fe NPs）的设计。通过极化工程引入Fe掺杂剂后，YMnO3:Fe晶格中锰氧化物（MnO5）三角双锥结构的倾斜角增大，从而增强了晶体不对称性、自发极化现象及压电性能。密度泛函理论计算表明，Mn–O共价键的增强以及Fe–O–Mn键角的畸变协同降低了能量障碍，使得

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-06

• 在N掺杂碳上，低过电位下的亚硝酸盐还原：当金属单原子变成“毒物”时

  在本研究中，科学家们探索了一种基于氮掺杂碳材料的新型催化剂，这种材料来源于四氰基醌二甲烷（TCNQ）分子，并命名为TCNQ900。通过一系列实验，他们发现TCNQ900在硝酸盐还原反应（NO₃⁻ RR）和硝酸盐转化为氨的反应中展现出卓越的性能，尤其是在硝酸盐转化为硝酸盐（NO₂⁻ RR）的过程中。该材料在低浓度硝酸盐（10 mM）下依然保持高度活性，表现出与天然异构酶相似的行为。这不仅在合成和废物处理方面具有重要意义，也在电化学能量存储领域展现出潜力。传统观点认为，碳材料通常被视为惰性支撑体，用于分散和稳定金属活性位点。特别是在先进的金属-氮-碳（M–N–C）单原子催化剂中，催化活性通常被归因

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-06

• 在外四氢二环戊二烯（1）+ 甲基癸酸酯（2）+ 1-戊醇（3）的三元混合物及其对应的二元混合物中，其在温度T = (293.15至333.15) K和压力p = 0.1 MPa条件下的密度和粘度

  已有研究表明，生物燃料能够提升吸热型碳氢化合物燃料（EHFs）的性能，例如减少有害排放并改善其物理性质。为了了解含有生物燃料的EHFs的性质，研究人员在温度（T）为293.15至333.15 K、压力（p）为0.1 kPa的条件下，研究了三元体系exo-四氢二环戊二烯（1）+癸酸甲酯（2）+1-戊醇（3）及其对应的二元体系的密度（ρ）和粘度（η）。计算了二元混合物的超额摩尔体积（VmE）和粘度偏差（Δη），并将这些数据拟合到Redlich–Kister方程中。三元体系的VmE和Δη值也被计算出来，并分别用四种不同的半经验方程（Singh、Cibulka、Nagata–Tamura和Redlic

  来源：Journal of Chemical & Engineering Data

  时间：2025-11-06

• CCD2MD：一套用于准备分子动力学模拟共折叠输出的数据包

  蛋白质与脂质之间的相互作用在膜蛋白的稳定性和功能中扮演着至关重要的角色。随着实验手段在天然膜环境条件下研究这些相互作用的难度不断增加，计算方法为识别和分析潜在结合位点提供了强有力的支持。近年来，共折叠技术的进步使得预测完整蛋白结构成为可能，这种技术能够捕捉脂质结合后可能发生的构象变化，从而显著提高结合位点的预测准确性。然而，这些方法的输出通常需要后续处理，以确保与常用的分子动力学（MD）力场兼容。为此，我们开发了CCD2MD，这是一个模块化的工具包，旨在将共折叠的输出转换为适合GROMACS模拟的系统。CCD2MD支持原子级和粗粒化表示，且可以包含或不包含膜嵌入，使其不仅适用于蛋白质-脂质系统

  来源：Journal of Chemical Information and Modeling

  时间：2025-11-06

• 通过模块化可定制的Graphdiyne调控二氧化碳电催化过程

  根据特定需求定制具有定制结构和性能的材料一直是材料科学领域的长期目标。然而，传统材料通常具有复杂的结构，这阻碍了统一的设计原则并限制了性能优化。在这里，我们利用模块化图二炔（GDY）作为可配置平台，提出了一种化学引导的分子设计框架，以实现对催化行为的原子级精确控制。通过将密度泛函理论（DFT）与实验验证相结合，我们系统地引入了电子给体和电子受体基团，构建了13种有机分子单元，从而得到了具有预定结构的模块化可定制GDY，使我们能够阐明结构与催化功能之间的相互作用。我们发现了一种火山状的相关性，将活性炔烃碳的氧化状态与CO2还原（CO2RR）活性联系起来。此外，我们确定这种氧化状态与内在电子描述符

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-06

• 关于源自宏基因组的脲酶催化活性的研究见解

  塑料是现代经济中不可或缺的材料，广泛应用于食品包装、现代医学、纺织品、建筑等多个领域。然而，随着塑料产量的激增，其难以降解的特性也引发了严重的环境问题。因此，寻找可持续、经济可行的解决方案成为解决塑料污染问题的关键。生物降解技术，尤其是使用高度选择性的酶进行降解，被认为是实现这一目标的有希望的替代方法。这些酶可以将消费后的塑料分解为可定义的分子片段，从而实现材料的再利用或升级回收为高价值产品。聚氨酯（PUR）是一种广泛使用的多功能聚合物，其全球市场在2023年已超过2000万吨和780亿美元。尽管广泛应用于多个领域，但PUR的回收仍面临巨大挑战，主要是由于其复杂的结构和交联特性，使得机械回收变

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-06

• BiVO4中的晶体面工程用于光催化深度氧化一氧化氮

  BiVO4作为一种用于水分解和环境修复的光催化剂受到了广泛关注。通过改变其暴露的晶面，可以调节其光催化性能，但其在环境中去除氮氧化物（NO）方面的应用尚未得到研究。在本研究中，通过调节前体溶液的pH值，水热合成了四种不同形态的单斜晶系BiVO4420 nm）条件下表现出更优异的NO光催化氧化性能（去除率为79%），优于优先暴露{110}晶面的样品。与{110}晶面相比，{040}晶面的BiVO4对氧空位的形成以及V5+还原为V4+的过程更为稳定，后者可能导致能隙变浅。这种更高的稳定性以及更高的平带能量有助于产生超氧自由基，这些自由基对于NO的彻底氧化至关重要。研究发现，即使在空气中没有水的情况

  来源：Inorganic Chemistry

  时间：2025-11-06

• 原子与化学键：相互作用电子与原子核的协同效应。多原子分子中化学键的形成机制

  在量子力学解释中，分子从自由原子形成时的能量是轨道相互作用协同效应（即协同作用）的累积结果。通常，这些协同效应是通过模型波函数推导出来的，而这些模型波函数是在实际分子波函数的基础上额外假设的。相比之下，本研究直接从实际分子波函数中识别出这些协同效应，而不做任何任意假设。这些协同效应是通过分析实际分子波函数的内在变换来揭示的。具体而言，这种分析方法能够识别出分子中那些与自由原子波函数重叠程度最大的“准原子子结构”；化学键的形成正是由于这些准原子之间的电子共享。从自由原子到准原子的反键能量增加，以及准原子之间的电子共享导致的键能降低，都可以用涉及准原子轨道的协同效应来解释。当前的解析方法基于我们之

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-06

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