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低活化能的双极有机纳米结构,用于高容量和超长寿命的水系钙离子电池
可充电水基钙离子电池(CIBs)由于其双价电子转移能力、丰富的资源以及高容量,为大规模能量存储问题提供了一种有前景的解决方案。然而,由于高空间能量障碍,这些电池的进展受到限制,因为其密集堆积且无序的阳极结构中氧化还原活性基团的暴露程度较低,从而导致容量和耐用性受限。我们通过将双电子苯醌单元和4,4′-偶氮二苯胺单元通过多分子氢键(N–H⋯O)和π–π相互作用整合到扩展的π共轭聚合物骨架中,设计了低活化能的双极性有机纳米结构(BONs)。BONs良好的棒状几何结构实现了连续的电子离域路径,充分暴露了内置的多氧化还原羰基/偶氮/胺基团,并增强了在水电解液中的
来源:Materials Horizons
时间:2025-10-03
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在OLED中研究ZnO/金属酞菁界面:挑战、前景与工程策略
无机电荷注入/传输层与有机功能层之间的界面对于有机发光二极管(OLED)的性能和稳定性至关重要,因为这种混合结构是OLED工作原理中最关键的环节。氧化锌(ZnO)作为一种高效的电子注入/传输层,以及金属酞菁(MPcs)作为空穴注入/传输和发光层,在OLED结构中都是已被广泛认可的材料;然而,它们界面的直接集成和优化目前还缺乏足够的关注。本文探讨了ZnO/MPc界面在OLED中可能面临的挑战与机遇,分析了相关问题,如功函数(WF)、界面形态、化学稳定性、激子淬灭以及电荷捕获等现象,并研究了ZnO和MPcs的电子/结构特性。此外,我们提出了针对基于ZnO的界
来源:Journal of Materials Chemistry C
时间:2025-10-03
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一种基于石墨烯改性的PEDOT:PSS/β-Ga2O3微线有机-无机杂化异质结自驱动光电探测器,具有高光响应特性
在这项研究中,通过将石墨烯掺入PEDOT:PSS中,制备了一种PEDOT:PSS@graphene复合结构,从而显著提高了其导电性。随后,将该复合层与高结晶度的β-Ga₂O₃微线(MWs)集成在一起,这些微线是通过化学气相沉积(CVD)技术合成的,从而制备出一种自供电的深紫外(DUV)光电探测器。该器件在10 V偏压下的暗电流仅为0.13 pA,显示出优异的噪声抑制能力。更重要的是,在245 nm光照下、偏压为0 V时,该光电探测器的响应度达到了65 mA W⁻¹,相比PEDOT:PSS/β-Ga₂O₃ MW和石墨烯/β-Ga₂O₃ MW异质结构分别提高
来源:Journal of Materials Chemistry C
时间:2025-10-03
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通过在非晶In–Ga–Zn–O薄膜晶体管中插入一层原子层沉积的非晶Zn–Sn–O中间层来降低接触电阻
在这项研究中,制备了薄膜晶体管,以探讨在非晶InGaZnO沟道与源/漏电极之间插入一层2纳米厚的非晶ZnSnO(a-ZTO)中间层(IL),其中Sn的浓度分别为42原子%和54原子%,对接触电阻(RC)的影响。采用a-ZTO中间层后,接触电阻的宽度归一化值从2.48 Ω cm显著降低到0.74 Ω cm。与Sn浓度为42原子%的a-ZTO中间层相比,Sn浓度为54原子%的a-ZTO中间层使接触电阻降低得更多,这归因于较高Sn浓度下电子亲和力的增强,从而降低了肖特基势垒高度。2纳米厚的a-ZTO中间层通过增加隧穿概率来促进载流子的注入,这一点通过设备仿真得
来源:Journal of Materials Chemistry C
时间:2025-10-03
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基于MOF的NiO/γ-Fe2O3 p-n异质结用于乙二醇传感
开发用于检测乙二醇(EG)的高性能气体传感器对工业安全和环境监测至关重要。在此,我们介绍了一种NiO/γ-Fe2O3 p–n异质结传感器,该传感器是通过煅烧基于双金属二茂铁的金属有机框架(MOF)前驱体制备的,形成了具有特定氧空位和层次化介孔结构的界面。这种独特的结构结合了应变增强的吸附作用、孔隙度介导的扩散作用以及界面电荷分离作用,这些效应由互补的电子结构和Ni2+/Fe3+双重催化活性共同驱动。优化的Ni/Fe-450传感器表现出卓越的性能:在200°C时对乙二醇的响应浓度达到102至100 ppm,选择性比乙醇高25倍,并且28天内的信号衰减小于4
来源:Journal of Materials Chemistry C
时间:2025-10-03
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Fe2O3介导的光电流调制效应在有机光电二极管中实现增强选择性检测
有机光电探测器在性能上取得了显著进展,这得益于它们通过分子结构控制实现了出色的灵敏度和狭窄的响应范围。本研究探讨了通过原子层沉积法制备的均匀Fe2O3层在有机光电二极管中的应用,重点研究了这些层在反向偏压条件下对光电流放大的作用。Fe2O3是一种具有间接带隙的半导体氧化物,通过控制其厚度来最小化电荷复合现象。由于Fe2O3在绿光照射下产生的光生载流子的寿命较短,它们会与活性层中的载流子发生复合,从而实现了对光的选择性。这种效应源于活性层和Fe2O3中的双向电荷传输。J-V特性表明,具有3纳米Fe2O3层的二极管能够显著降低暗电流,并表现出调制行为,这与具
来源:Journal of Materials Chemistry C
时间:2025-10-03
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通过理论和实验研究,揭示了Sr1−xNixFe8SnO15(x = 0, 0.2, 0.4, 0.6)这种V型六角铁氧体的结构、介电、光学和磁性质
通过溶胶-凝胶自燃法合成了一种新型的V型六铁酸盐,其中锶被二价镍取代,其化学式为Sr1−xNixFe8SnO15(x = 0.0、0.2、0.4和0.6)。X射线衍射(XRD)结果确认所有样品均呈六方相;然而,观察到了由SnO2引起的额外峰。随着Ni2+浓度的增加,晶格常数a(Å)和c(Å)以及晶胞体积略有减小,所有样品的晶粒尺寸计算值在19至21纳米之间。透射电子显微镜(TEM)分析表明,所有样品的平均粒径在70至110纳米范围内。这些样品在低频(<100 Hz)时具有最大的介电常数(ε′)和最小的电模量(M′);当频率逐渐增加时,这两个参数趋于稳定并
来源:Journal of Materials Chemistry C
时间:2025-10-03
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声子瓶颈限制了外延NbN薄膜中由涡旋引起的准粒子弛豫过程
我们对外延NbN薄膜在高磁场下的涡旋驱动准粒子动力学进行了全面的实验分析。通过追踪Larkin–Ovchinnikov不稳定性速度随温度和磁场的变化,我们利用涡旋速度中著名的与磁场无关的平台区域来提取准粒子弛豫时间τ。从这个平台区域中,我们得到了从8 K到Tc之间的特征复合时间,范围在80到10 ps之间。将我们的结果与之前报道的NbN及其他超导系统的数值进行比较,我们提出了一个统一的观点:超导能隙和温度共同决定了限制复合过程的声子瓶颈。在低温下τ的系统性增长与预期的声子限制的热量通过基底传输的T3依赖性一致,这表明了不同材料和器件架构中的普遍趋势。这些
来源:Journal of Materials Chemistry C
时间:2025-10-03
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受挫的路易斯对-氰基双重介导的三元碳氮化物同质结,用于显著提升可见光驱动的H2O2光催化产率
420 nm)条件下能够实现高达12.3 mmol g⁻¹ h⁻¹的过氧化氢生成速率,并且在两电子氧还原反应中的选择性达到90.3%,超越了大多数已报道的氮化碳基光催化剂。本研究强调了FLP、–C≡N基团以及双离子电荷转移(BIEF)之间的协同作用机制,为开发高效的基于氮化碳的光催化剂、实现太阳能驱动的过氧化氢合成开辟了新途径。
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-03
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通过分子排列工程显著提升了可溶液处理的有机聚合物与碳纳米管复合材料的热电性能
将可溶液处理的有机聚合物与具有优异导电性的碳纳米管(CNTs)结合在一起,已被证明是一种有效提升热电性能的策略。然而,对于开发高性能聚合物的关注严重不足,以及聚合物结构与聚合物/CNT复合材料热电性能之间的关联不明确,这些因素在很大程度上阻碍了热电参数的进一步改进。本文介绍了三种通过一步合成得到的有机聚合物:BTC8、BTSC8和BTSC12,它们具有相同的主骨架单元,但侧链的烷基结构以及分子刚度/平面性各不相同,从而揭示了结构与性能之间的显著关系。缩合的烷基链以及同时提高的分子刚度/平面性有助于降低电子重排能量,促进有效的分子排列,因此在基于BTSC8
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-03
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从不溶性盐制备铁锰六氰铁酸盐,并通过电解质改性研究提高钠存储循环稳定性的机制机理
普鲁士蓝类似物(Prussian Blue Analogs, PBAs)是钠离子电池(Sodium-Ion Batteries, SIBs)中具有潜力的正极材料。然而,使用可溶性盐的传统共沉淀合成方法通常会导致反应速率过快,从而在PBAs中产生晶格空位和残留的配位水。虽然螯合剂可以减缓反应速率,但会增加生产成本。此外,纯铁基PBAs的容量较低,而纯锰基PBAs的循环稳定性较差。为了解决这些问题,本研究重点关注基于铁和锰的PBAs(Fe–MnHCF),这些材料是通过溶解度积原理合成的。通过选择不溶性盐(Fe₂O₄/Mn₂O₄)来控制反应速率,而无需使用螯合
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-03
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揭示B4C12纳米片中过渡金属-硼配位的协同机制在电催化和光催化氮固定中的应用
电(光)催化氮还原反应(NRR)为绿色氨合成提供了一种可持续的途径,然而高效催化剂的开发仍然具有挑战性。二维碳化硼B4C12由于其卓越的稳定性和可调的能带结构,成为一种有前景的基底材料。本研究采用第一性原理计算方法,通过将过渡金属(TM = Ti、V、Nb、Ta、Cr、Mo、W、Mn、Re、Fe、Co、Ni、Hf)锚定在B4C12上来设计单原子NRR电光催化剂。筛选结果表明,V@B4C12、Mo@B4C12和Re@B4C12是极具潜力的候选材料,其极限电位分别为−0.39 V、−0.24 V和−0.39 V。重要的是,明确的氧化还原电位计算证实这些系统具
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-03
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具有梯度润湿性的氧化物-Pt/C电催化剂:通过超疏水性和表面酸性实现稳定的海水制氢
本研究报道了一系列表面梯度润湿性电催化剂的成功开发,这些催化剂为Pt5/C/oxide-50,通过将亲水性氧化物(SiO2、Al2O3、CeO2和TiO2)与疏水性碳载Pt(Pt/C)结合在一起制备而成,无需复杂的表面微结构化处理。这种复合材料表现出优异的超疏水性,能够快速将H2气泡从Pt活性位点上剥离,有效防止堵塞现象,这一点通过循环伏安图中的H2氧化信号和水滴接触角测量得到了证实。与传统的Pt/C催化剂不同,后者在海水电解过程中容易受到碱性毒化的影响,而Pt5/C/oxide-50通过引入氧化物在表面形成了酸性位点,从而缓解了这一问题。采用线性扫描伏
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-03
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用于锂提取的异质电荷膜,该膜由厚度小于10纳米的聚酰胺/Zn-TCPP双层构成
高离子选择性和优异的长期稳定性是针对高盐度盐水中锂提取的纳滤(NF)膜的关键性能指标,这些盐水中含有杂质且镁锂比较高。本文通过界面聚合方法结合真空辅助过滤技术,制备了一种具有正负电荷异质结构的双层纳滤膜。该膜在二维Zn-TCPP纳米片上形成了一层厚度小于10纳米的聚酰胺(PA)层。位于上层的带正电的PA层起到了“屏蔽”作用,有效阻挡了Mg2+的通过;而带负电的Zn-TCPP层以及均匀的孔结构则促进了Li+的渗透。添加Zn-TCPP可以增加膜的自由体积分数并形成有效的筛选通道。适量的Zn-TCPP纳米片可使PA层厚度达到5纳米,在Mg2+/Li+比为50:
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-03
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通过Co–O–Fe桥接基团稳定Co(II)位点,以增强甲醇电氧化生成甲酸的过程
基于钴的材料是甲醇电氧化反应(MOR)中很有前景的电催化剂。然而,钴(Co)位点容易发生过度氧化,从而导致对甲酸的选择性降低。本研究中报道的FeCoOx中的Co–O–Fe桥接结构能够抑制Co3+向Co4+的过度氧化,从而减少在Co4+位点上发生的竞争性表面氧释放反应,从而提高MOR的催化性能。经过优化的FeCoOx-2在相对较低的电压1.38 V下实现了100 mA cm-2的工业级电流密度,并且能够在80小时内保持100%的法拉第效率进行甲酸氧化。此外,FeCoOx-2在氢气释放反应中也表现出优异的活性(η100 = 288 mV)。通过将FeCoOx
来源:Green Chemistry
时间:2025-10-03
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通过双金属掺杂诱导的纳米棒自组装制备层状Co3O4微球:迈向高效双功能Li–O2电池正极催化剂
尖晶石型Co3O4已被认定为锂氧电池(LOBs)极具前景的负极催化剂,这归功于其独特的双金属活性位点,这些活性位点表现出卓越的双功能催化特性。然而,这一技术的实际应用受到Co3O4固有导电性能的限制以及活性位点利用率不高的问题。在本研究中,采用Cu-Mn双金属掺杂策略制备了类球形的Co3O4结构,该结构是通过一维纳米棒的自组装形成的。Cu2+的引入可能在调节表面能方面发挥关键作用,从而促进纳米棒的方向性生长。Mn3+/Mn4+的存在对于稳定晶体结构、抑制离子迁移和溶解具有重要意义,进而延缓奥斯特瓦尔德熟化过程。Cu和Mn的这种协同作用增强了活性位点的暴露
来源:Green Chemistry
时间:2025-10-03
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光诱导及质子活化的N-杂芳烃催化双氧物活化反应,用于苄基和烯丙基的氧化
光氧化已成为一种有前景的策略,通过直接利用普遍存在的C–H键高效合成高附加值的羰基化合物。然而,传统方法依赖于过量的氧化剂、昂贵的过渡金属或有机光催化剂,并且在光驱动的氧化过程中合成步骤繁琐,这些因素通常被认为在经济上不可行,从而限制了它们在工业中的应用潜力。在这里,我们提出了一种基于“质子活化”模式的有机光敏剂,该光敏剂可以通过用酸简单地对市售的N-杂芳烃进行质子化来制备。在可见光照射下,质子活化的N-杂芳烃与空气中的分子氧发生关键的能量转移反应,生成单线态氧,从而促进多种苯基氧化和烯丙基C–H键的氧化。这种广泛的应用性表明,该光敏剂为反应简化及加速合
来源:Green Chemistry
时间:2025-10-03
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共轭钴-四苯基卟啉超交联聚合物用于高效捕获二氧化碳并选择性光催化还原为一氧化碳
对可持续利用二氧化碳(CO2)的迫切需求推动了高效光催化系统的发展,这些系统能够将二氧化碳转化为高附加值的化学品。我们报道了一种新型的基于钴-四苯基卟啉的超交联聚合物(HCP-CoTPP-DMB),该聚合物是通过使用对二甲氧基苯作为共轭交联剂,通过Friedel–Crafts烷基化反应合成的。这种设计使得聚合物具有微孔结构,增强了二氧化碳的吸附能力(在273 K时吸附量为10.1 wt%),并且钴催化位点易于接近;同时,扩展的π共轭框架促进了电荷的有效转移。在可见光照射下,使用[Ru(bpy)3Cl2作为光敏剂,HCP-CoTPP-DMB的二氧化碳产率达
来源:Green Chemistry
时间:2025-10-03
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解决精神科床位短缺问题:来自医疗补助计划中针对严重精神疾病患者的豁免政策的证据
摘要 研究目的 本研究旨在评估《第1115条严重精神疾病和严重情绪障碍(SMI/SED)医疗补助豁免政策》的采用是否与独立精神科医院的床位容量增加有关。 研究背景与设计 我们采用差异差异(difference-in-differences)方法,分析了美国50个州及哥伦比
来源:Health Services Research
时间:2025-10-03
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两种公开报告的医疗质量评估指标在用于描述退伍军人健康管理局(Veterans Health Administration)的医疗服务质量时的不可靠性
摘要 研究目的 使用三种不同的方法来评估退伍军人健康管理局(VHA)数据中两种结果质量指标的可靠性。 研究背景与设计 我们创建了两组符合两种指标标准的VHA患者群体:(1) 在接受选择性全髋关节置换术和/或全膝关节置换术(THA/TKA)后的风险标准化并发症发生率;(2)
来源:Health Services Research
时间:2025-10-03