通过分子排列工程显著提升了可溶液处理的有机聚合物与碳纳米管复合材料的热电性能

《Journal of Materials Chemistry A》：Significantly enhanced thermoelectric performance of a solution-processable organic polymer and carbon nanotube composite via molecular packing engineering

通过优化烷基侧链和分子刚性/平面性，构建了三种新型聚合物（BTC8、BTSC8、BTSC12）。BTSC8/SWCNT复合材料因显著降低电子重排能、增强分子堆积和电荷传输，获得241.4 μW m?1 K?2功率因子，较其他两种体系提升25%-50%。分子 packing 工程可有效平衡Seebeck系数与电导率，为热电材料设计提供新策略。

　　

将可溶液处理的有机聚合物与具有优异导电性的碳纳米管（CNTs）结合在一起，已被证明是一种有效提升热电性能的策略。然而，对于开发高性能聚合物的关注严重不足，以及聚合物结构与聚合物/CNT复合材料热电性能之间的关联不明确，这些因素在很大程度上阻碍了热电参数的进一步改进。本文介绍了三种通过一步合成得到的有机聚合物：BTC8、BTSC8和BTSC12，它们具有相同的主骨架单元，但侧链的烷基结构以及分子刚度/平面性各不相同，从而揭示了结构与性能之间的显著关系。缩合的烷基链以及同时提高的分子刚度/平面性有助于降低电子重排能量，促进有效的分子排列，因此在基于BTSC8和SWCNT（单壁碳纳米管）的混合薄膜中形成了出色的电荷传输通道，使得其热电功率因子达到了241.4 μW m^?1 K^?2，而基于BTSC12和BTC8的混合薄膜的热电功率因子分别为188.8 μW m^?1 K^?2和159.7 μW m^?1 K^?2。我们的研究表明，通过分子排列工程（如提高分子刚度/平面性、降低电子重排能量以及增强分子排列），可以在Seebeck系数和导电性之间找到平衡，从而显著提升基于共轭聚合物/CNT的热电性能。