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  • 两种公开报告的医疗质量评估指标在用于描述退伍军人健康管理局(Veterans Health Administration)的医疗服务质量时的不可靠性

    摘要 研究目的 使用三种不同的方法来评估退伍军人健康管理局(VHA)数据中两种结果质量指标的可靠性。 研究背景与设计 我们创建了两组符合两种指标标准的VHA患者群体:(1) 在接受选择性全髋关节置换术和/或全膝关节置换术(THA/TKA)后的风险标准化并发症发生率;(2)

    来源:Health Services Research

    时间:2025-10-03

  • 金属催化的碳水化合物功能化策略的进展

    过渡金属催化为构建结构复杂的分子提供了一个多功能且强大的平台。近年来,其应用已成功扩展到碳水化合物的官能化领域,显著丰富了可用于可持续合成的催化策略。本综述全面而及时地总结了金属催化下碳水化合物转化的最新进展,重点介绍了关键的方法创新及其在合成中的应用价值。

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-10-03

  • 钯催化的Heck反应/多氟芳基化:烯烃连接的氨基酰氯与多氟芳烃的反应

    我们开发了一种钯催化的Heck/多氟芳基化级联反应,利用烯烃连接的氨基甲酰氯制备出具有全碳季碳中心的多氟芳基化氧杂吲哚。该反应被扩展为一种三组分一锅法,使用了胺、BTC(一种有机催化剂)和多氟芳烃,并取得了初步的不对称性结果。

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-10-03

  • HUH内切酶介导的DNA-蛋白质偶联物:序列特异性工具及其在细胞中的应用

    这篇综述文章总结了最近在利用HUH内切酶作为自标记蛋白标签方面的进展,这些标签用于对未修饰的单链DNA(ssDNA)进行序列特异性的共价偶联,并探讨了它们通过工程化的DNA-蛋白质偶联物在细胞研究中的应用。我们阐述了保守的HUH和Y结构基序的结构基础和催化机制,这些基序使得HUH内切酶在生理条件下具有高选择性、生物正交性和稳健的偶联性能。最近的应用表明,基于HUH内切酶的DNA-蛋白质偶联物在可编程细胞界面工程、靶向治疗递送以及增强CRISPR-Cas等基因组编辑系统方面具有广泛的应用潜力。在展望部分,我们进一步强调了两个新兴方向:一是利用HUHgle平

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-10-03

  • 一个由乙酸酯桥连接的中心对称三核Zn(II)簇:结构特征、生物分子相互作用、传感性能及细胞毒性研究

    一种多功能的三核锌簇,化学式为 [Zn₃L₂(μ¹,₂-OAc)₂(μ¹,₁,₂-OAc)₂](简称 C1),是由一种三齿Schiff碱配体(L1)合成的,并通过多种光谱技术(FTIR、¹H 和 ¹³CNMR、UV-Vis 以及小角X射线衍射(sc-XRD)和分析方法对其进行了全面表征。C1 的小角X射线衍射研究表明,该晶体属于单斜晶系,空间群为 P21/c,其中三个锌(Zn₃)中心通过四个醋酸根离子相互连接。此外,还通过密度泛函理论(DFT)和时间依赖密度泛函理论(TDDFT)对 Zn(II) 集团的化学结构和电子结构进行了验证。HOMO 电子密度主要

    来源:Dalton Transactions

    时间:2025-10-03

  • 基于易于制备的蓝藻-海藻酸钠-壳聚糖复合水凝胶的湿电发生器

    我们通过将多巴胺修饰的非织造基底与蓝细菌-海藻酸钠-壳聚糖水凝胶结合,开发出了能够利用水分产生电能的材料。在常温条件下,该装置可输出0.48伏特、2微安的电流。从破裂的蓝细菌中释放出的多糖和蛋白质有助于电荷分离。当这些材料串联连接时,能够为发光二极管供电。

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-10-03

  • 可见光光氧化还原催化的磺氧鎓亚胺与元素硫及α-酮酸的硫酯化反应

    通过光催化的一锅三组分反应,已经开发出一种高效的α-酮硫酯合成策略,该反应利用磺氧onium酰亚胺与元素硫和α-酮酸进行反应。在室温下,使用元素硫作为硫化剂,该反应能够顺利进行,并以中等至良好的产率生成一系列α-酮硫酯。这种光催化转化方法基于羰基硫基自由基进行硫酯合成,从而克服了传统方法中使用不稳定且具有恶臭的硫醇或硫酸所带来的问题。

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-10-03

  • 嵌入碳纳米片中的亚2纳米PtRu合金,用于在酸性和碱性介质中增强氢气的释放

    我们提出了一种利用盐模板辅助的热解策略,用于制备嵌入超薄碳纳米片中的亚2纳米PtRu合金纳米颗粒。所得到的Pt2Ru/C催化剂在酸性和碱性介质中均表现出优异的氢气释放活性和稳定性,为开发高效绿色氢气生产电催化剂提供了有前景的途径。

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-10-03

  • 综述:二氧化碳还原甲基化的进展与挑战

    摘要 甲基化反应在有机化学中具有极高的价值,其应用范围从合成结构多样的有机功能化合物到将甲基引入药物和农用化学品的中间体。在可持续化学的背景下,二氧化碳(CO2)作为一种更环保的C1来源受到了广泛关注。因此,利用CO2作为甲基化剂的还原性甲基化策略在近几十年里成为了研究的热点,尤其是在合成甲基化衍生物方面,这些衍生物在药物发现和农用化学品开发中具有广泛的应用。本文详细总结了利用CO2作为C1前体的还原性甲基化反应,重点介绍了金属催化的C/N-甲基化反应、碱催化的C/N-甲基化反应、离子液体催化的C/N-甲基化反应以及基于各种还原剂的无催化剂C/N-

    来源:Advanced Synthesis & Catalysis

    时间:2025-10-03

  • 综述:竹材的功能化改性:在阻燃性、疏水性和抗菌性能方面的进展

    摘要 在全球倡导绿色发展的背景下,竹子作为一种有前景的可再生材料,因其快速生长、可持续性和环保特性而成为塑料和传统木材的替代品。然而,其固有的局限性(如阻燃性能差、疏水性不足、易受昆虫/微生物侵害、纤维降解、机械性能下降以及使用寿命缩短)限制了其广泛应用。通过综合物理-化学改性方法(如热处理、压缩、碱处理和接枝聚合)的最新进展显著提升了竹子的性能。本文系统总结了2016年至2025年间关于竹子功能化研究的内容。在材料化学和界面科学的理论框架下,对比分析了三种主要的改性策略:阻燃性、疏水性和抗菌性,阐明了它们的作用机理及性能相关性。

    来源:Advanced Sustainable Systems

    时间:2025-10-03

  • 一种高自旋、针对锰元素设计的六氰合铁酸钠电子结构,能够实现高效的镁离子(Mg2+)储存

    六氰合铁酸钠(NaFeHCF)是一种有前景的水系镁离子电池(AMBs)正极材料,但其活性位点的利用率有限。在本研究中,将高自旋锰(high-spin Mn)引入NaFeHCF的铁位点中,以调节其电子结构,从而制备出NaFe0.8Mn0.2HCF。高自旋锰有效优化了NaFeHCF的电子结构,提高了其对Mg2+的存储能力。这项工作为水系镁离子电池高性能电极材料的合理设计提供了新的见解。

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-10-03

  • 在碳纳米纤维负载的钴电催化剂中,通过La/Ni双掺杂实现高效生物质转化

    将低成本的5-羟甲基呋喃(HMF)电催化氧化为高附加值的化学品(如2,5-呋喃二羧酸(FDCA)对于可持续能源和环境应用至关重要。在本研究中,负载在碳纳米纤维上的La/Ni共掺杂Co纳米颗粒(记为La,Ni-Co@CNF)在HMF氧化反应(HMFOR)中表现出优异的电催化性能,FDCA的选择性达到97.8%,法拉第效率(FE)达到98.2%。

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-10-03

  • 基于气味的个体身份验证

    为应对对安全且用户友好的个人身份验证方法日益增长的需求,生物识别技术得到了广泛采用,其优势在于相较于传统的密码或卡片认证系统。尽管当前的生物识别系统主要依赖于指纹和面部特征等生理特征,但这些方式仍容易受到窃取和复制的影响。人体气味由每种个体独有的复杂挥发性有机化合物(VOC)组成,这种基于化学信息的识别方式本质上更难以伪造,因此是一个有前景的替代方案。本文全面概述了基于人体气味的个人身份验证技术,重点介绍了可以通过简单且非侵入性方式收集的皮肤气味和呼吸气味。我们探讨了人体气味成分的来源和特性,并回顾了相关的测量技术,包括犬类嗅觉系统、气相色谱-质谱(GC

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-10-03

  • 钴和离子液体功能化的共价有机框架用于协同催化CO2环加成反应

    合成了一种由纳米纤维状结晶钴(II)锚定的、通过亚胺键连接的离子共价有机框架(Co-Py-COF),该框架具有二维的AA堆叠结构。这种材料在温和的反应条件(1 atm,无需共催化剂)下对CO2的环加成反应表现出优异的催化活性,这一活性归因于钴(II)离子与吡啶基团之间的协同作用。

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-10-03

  • 电吸附系统中的选择性离子分离:材料开发与机理研究的进展

    水资源短缺仍然是实现全球可持续发展的关键障碍。电容去离子(CDI)作为一种有前景的水处理技术,因其能耗低、操作简单且环境友好而受到关注。然而,其实际应用仍面临诸多挑战,包括离子选择性不足、脱盐效果有限以及在复杂水环境中系统稳定性差等问题。本文全面总结了CDI技术的最新进展,重点探讨了通过离子交换膜和电极材料的协同优化来提高离子选择性的方法。文章介绍了单价离子选择性膜的开发、功能化电极的结构设计以及操作参数的改进。此外,还阐明了新型功能材料(如MXenes、石墨烯和普鲁士蓝类似物)如何加速脱盐过程并提升电极的循环使用性能。文章指出了未来的研究方向,包括设计

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-10-03

  • 设计用于高性能锂硫电池的共价三嗪框架结构

    锂硫(Li–S)电池因其出色的理论能量密度而被视为一种有前景的下一代储能系统。尽管具有这些优势,但由于其较差的电导率、多硫化物穿梭效应以及缓慢的氧化还原动力学,Li–S电池的商业化受到了限制。共价三嗪框架(CTFs)是一类多孔有机聚合物,具有高氮含量、扩展的π共轭结构以及优异的热稳定性和化学稳定性,最近被证明是解决这些问题的多功能材料。本文综述了Li–S电池的工作原理和主要挑战,以及CTFs的各种合成方法。文章讨论了将CTFs作为Li–S电池中的硫载体材料、正极和隔膜的应用进展,强调了它们在抑制多硫化物穿梭、改善电子/离子传输以及提高循环稳定性方面的多功

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-10-03

  • 在使用BaO/Pt/γ-Al2O3的气体切换NOx储存和还原过程中,Pt催化剂对NH3合成的尺寸依赖性特性

    氮氧化物(NOx)虽然具有危害性,但由于其比大气中的氮(N2)具有更高的反应活性,因此可以作为有效的氮源。例如,提出了一种替代的气体切换工艺:首先将NOx储存起来,然后在300°C以下的恒定温度下用氢(H2)将其还原,从而实现有价值的氨(NH3)的选择性合成。在这项研究中,我们利用系统设计的BaO/Pt/γ-Al2O3型纳米复合催化剂,探讨了铂(Pt)催化剂的尺寸依赖性特性,以进一步了解H2的活化过程以及储存的NOx的后续氢化反应。在γ-Al2O3上的氢化速率几乎完全取决于生成的Pt纳米颗粒(NPs)的尺寸,而该尺寸仅通过调节反应温度即可实现调控;H2活

    来源:Catalysis Science & Technology

    时间:2025-10-03

  • 基于噁二唑的共价有机框架,用于光催化生产过氧化氢

    光催化是一种有前景的技术,可用于生成环保的过氧化氢(H2O2)。然而,电子和空穴之间的复合现象阻碍了传统无机光催化剂的广泛应用。在此研究中,共价有机框架(COFs)被认为是用于生成H2O2的理想候选材料。同时,这些框架中的杂环结构被用来修改电子环境,以进一步提高COFs的光催化活性。研究人员引入了一种新的构建单元——2,5-双(4-氨基苯基)-1,3,4-噁二唑(OD),用于制备基于噁二唑的COFs(OD-COF),以实现H2O2的生成。OD-COF表现出良好的化学稳定性和光学性能,在牺牲剂条件下,其H2O2的生成速率为233.33 μmol g-1 h

    来源:Catalysis Science & Technology

    时间:2025-10-03

  • 通过酶固定化克服黄素诱导的酒精脱氢酶失活

    黄素是一类有机催化剂,既可用作光催化剂,也可与醇脱氢酶(ADH)结合,作为辅因子再生系统用于醇的氧化反应。在之前的研究中,我们开发了一种受限的(有机)酶系统:其中ADH催化依赖NAD+的区域选择性二醇氧化反应,而FMN则利用分子氧作为电子受体来实现基态NAD+的再生。尽管这两种成分被共同固定在同一载体上,但在这种非均相混合催化剂间歇性使用时,黄素仍会导致ADH过早失活。通过实验和计算方法,我们研究了FMN是如何与ADH相互作用并引发其失活的。研究发现,黄素的异噁唑环和核糖基团通过非特异性结合破坏了ADH的四级结构,从而在界面处形成氧化微环境,使表面暴露的

    来源:Catalysis Science & Technology

    时间:2025-10-03

  • 催化剂涂层对催化柴油颗粒过滤器的孔隙特性、催化活性和背压的影响:内壁涂层与外壁涂层

    催化柴油颗粒过滤器(CDPF)已成为柴油发动机减少烟尘排放的标准方法。本研究对比了带有壁内涂层和壁外涂层的CDPF的界面形态、孔结构、烟尘氧化性能以及流动特性。结果表明,壁内涂层CDPF的孔体积、孔隙率和平均孔径均低于壁外涂层CDPF。催化剂装载量的增加会降低CDPF的孔体积、孔隙率和平均孔径,对壁内涂层CDPF的影响更为显著。壁内涂层CDPF的特征孔径参数D10和D90(分别对应总孔体积的10%和90%的孔径)小于壁外涂层CDPF。当催化剂装载量为3克/升(g L−1)时,壁内涂层CDPF的D10值为2.5微米,壁外涂层CDPF的D10值为2.7微米;

    来源:Catalysis Science & Technology

    时间:2025-10-03


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