在使用BaO/Pt/γ-Al2O3的气体切换NOx储存和还原过程中，Pt催化剂对NH3合成的尺寸依赖性特性

氮氧化物（NOx）作为高反应性氮源，可通过气切换工艺与氢气（H2）在低温下反应选择性合成氨（NH3）。研究采用BaO/γ-Al2O3负载不同尺寸Pt纳米颗粒（Pt NPs）的复合催化剂，发现催化剂活性与Pt NPs尺寸密切相关：小颗粒Pt NPs快速还原NOx生成N2，而大颗粒Pt NPs在缓慢还原过程中更利于NH3合成。实验表明，在200℃以上且H2充足条件下，大尺寸Pt NPs催化剂可实现NOx向NH3的高效转化（>90%）。该成果为开发高性能纳米催化剂制备氨和清洁燃料提供了理论依据。

　　

氮氧化物（NO_x）虽然具有危害性，但由于其比大气中的氮（N₂）具有更高的反应活性，因此可以作为有效的氮源。例如，提出了一种替代的气体切换工艺：首先将NO_x储存起来，然后在300°C以下的恒定温度下用氢（H₂）将其还原，从而实现有价值的氨（NH₃）的选择性合成。在这项研究中，我们利用系统设计的BaO/Pt/γ-Al₂O₃型纳米复合催化剂，探讨了铂（Pt）催化剂的尺寸依赖性特性，以进一步了解H₂的活化过程以及储存的NO_x的后续氢化反应。在γ-Al₂O₃上的氢化速率几乎完全取决于生成的Pt纳米颗粒（NPs）的尺寸，而该尺寸仅通过调节反应温度即可实现调控；H₂活化的催化性能也呈现出相同的趋势。随着高活性（较小）的Pt NPs对储存的NO_x的快速氢化，N₂的生成过程得到优先进行。这一现象并不与以下事实相矛盾：对于活性可控（较大）的Pt NPs而言，对储存的NO_x进行充分但缓慢的氢化有助于NH₃的合成。因此，在H₂充足的情况下，使用含有较大Pt NPs的BaO/Pt/γ-Al₂O₃催化剂，在200°C以上可以将超过90%的储存NO_x转化为NH₃。这一发现为设计高性能纳米复合催化剂提供了依据，这些催化剂可用于生产用于未来社会战略性化学品（如增值化学品和无CO₂燃料）的起始原料NH₃。