受挫的路易斯对-氰基双重介导的三元碳氮化物同质结，用于显著提升可见光驱动的H2O2光催化产率

光催化制过氧化氢的碳氮同质结材料（UMTCN）通过钾钠盐辅助煅烧制备，其受挫勒士对（FLP）与氰基协同作用促进异丙醇吸附和去质子化，三元结晶结构实现三重II型载流子迁移，电荷分离效率提升，可见光下产H2O2达12.3 mmol·g?1·h?1（选择性90.3%），超越多数碳氮材料。

　　

通过光催化方法生产过氧化氢（H?O?）是一种非常理想的可持续替代方案，可用于能源密集型工业应用。这一过程从根本上依赖于高效光催化剂的研发。本研究报道了一种由受阻路易斯对（FLP）和氰基双重介导的三元氮化碳同质结（UMTCN）光催化剂，该催化剂是通过碱金属盐辅助煅烧法制备的。研究发现，掺杂的K?/Na?离子能与sp2杂化的氮原子形成受阻路易斯对（FLP），从而加速异丙醇的吸附和脱质子过程，为反应提供质子。同时，这种三元同质结建立了三重II型载流子迁移路径，并实现了能级的交错排列，从而提高了空间电荷分离效率，显著提升了可见光驱动下的过氧化氢生成性能。此外，丰富的–C≡N基团为氧气（O?）的吸附和活化提供了更多的活性位点，进一步加快了表面反应速率。这种“一石三鸟”的策略使得UMTCN光催化剂在可见光（λ > 420 nm）条件下能够实现高达12.3 mmol g?1 h?1的过氧化氢生成速率，并且在两电子氧还原反应中的选择性达到90.3%，超越了大多数已报道的氮化碳基光催化剂。本研究强调了FLP、–C≡N基团以及双离子电荷转移（BIEF）之间的协同作用机制，为开发高效的基于氮化碳的光催化剂、实现太阳能驱动的过氧化氢合成开辟了新途径。