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Ce2MnGe6共生长相中的冷却速率驱动的多态性及空位有序现象
金属间化合物中的生长相为研究晶体结构与性质之间的关系提供了有力的框架,尤其是这些关系如何随晶体子单元的堆叠方式而变化。在这项研究中,我们探讨了锰(Mn)空位排列对子单元堆叠的影响,并将Ce2MnGe6的结构重新确定为单斜晶系C2m空间群(a = 8.3486(17) Å, b = 8.6181(18) Å, c = 10.778(2) Å, β = 101.17(2)°)。此外,我们还发现了一种属于Ln2MGe6家族的单斜多形体,该多形体是Ce2MnGe6的单斜超胞的3倍c轴扩展形式,即3×Ce2MnGe6(a = 8.3482(16) Å, b = 8.6179(18) Å, c = 31.
来源:Crystal Growth & Design
时间:2025-10-27
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基于InSb的高性能高电子迁移率晶体管,生长在GaAs衬底上
本文描述了一种针对生长在GaAs衬底上的高性能InSb/InAlSb异质结场效应晶体管(HEMT)结构的综合优化策略,该策略旨在同时实现高二维电子气(2DEG)浓度和高迁移率。优化过程首先从对活性区域的系统模拟开始,包括优化InAlSb势垒层中的Al成分以增强2DEG的束缚效应,以及调整量子阱宽度以减少子带间散射。理论预测该结构的2DEG浓度可超过1 × 1012 cm–2,同时保持较高的迁移率。随后,研究人员对GaAs与InSb之间的缓冲层进行了优化。双晶X射线衍射和原子力显微镜实验表明,当InSb/In0.9Al0.1Sb超晶格直接沉积在GaAs衬底上时,50个周期的超晶格结构能有效缓解晶
来源:Crystal Growth & Design
时间:2025-10-27
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聚合物电解质解锁的600 Wh/kg锂离子电池
固态锂电池代表了储能技术的前沿,相较于传统的锂离子电池系统,它们具有更高的能量密度和更强的安全性。(1) 其中最有前景的配置是采用富锂锰基层状氧化物(LRMO)正极和无阳极设计,这些设计的目标是实现超过600 Wh kg–1的能量密度。然而,这类系统的实际应用受到了严重的界面不稳定性的阻碍,包括不可逆的氧氧化还原反应、电解质分解以及锂沉积不稳定,这些问题导致了电池容量的快速衰减和安全隐患。(2,3) 聚合物电解质,尤其是基于聚醚的电解质,虽然具有良好的加工性能和界面接触性,但氧化稳定性较差,与高电压正极的兼容性也不理想。(4) 因此,核心挑战在于设计一种能够同时抑制界面降解、促进可逆氧氧化还原
来源:Chem & Bio Engineering
时间:2025-10-27
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基于D–π–A三嗪结构的聚合物:通过光诱导集成环扩大策略生成生物环己烯,用于合成高应变环丁烷燃料
环烯的[2 + 2]环加成反应是一种合成高应变环丁烷骨架的有前景的方法;然而,该环加成反应的效率仍然较低。本文制备了新型的D–π–A三嗪基聚合物,以增强生物环己烯的光氧化/[2 + 2]级联环扩增反应,从而合成高能量密度的环丁烷燃料。TEPT-PT光催化剂在该环扩增反应中的产率达到94.1%,这得益于其含有多种羰基结构,这些羰基具有优异的光氧化能力和电荷分离能力。机理研究表明,单线态氧和超氧阴离子自由基协同增强了环己烯的光氧化过程,其中单线态氧作为主要氧化剂,超氧阴离子自由基作为次要氧化剂。[2 + 2]环加成反应的活化能为528.67 W/mol,显著低于环己烯光氧化步骤的活化能(2172.
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-27
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协同调控Li+脱溶剂动力学与锂金属界面化学,以实现快速充电的锂金属电池
采用锂金属阳极的电池有望实现超过500 Wh kg–1的超高能量密度。然而,锂枝晶的生长及相关问题阻碍了其实际应用。尽管“盐溶入溶剂”和“弱溶剂化”等策略已被成功用于抑制锂枝晶生长并提高电解液的氧化耐受性,从而实现高能量密度,但这些策略往往会降低锂离子(Li+)的溶解度,进而影响电池的快速充电性能。在此,我们提出了一种协同调控策略,通过添加六氟苯(HFB)和离子液体(N-丙基-N-甲基吡咯啶inium硝酸盐(Py13NO3)来调节锂离子的脱溶剂化动力学和锂金属界面化学性质。在这种电解液中,NO3–和FSI–阴离子能够渗透到锂离子(Li+的内部溶剂化层中,削弱1,2-二甲氧乙烷(DME)的溶剂化
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-27
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用于低温甲烷热解的鲁棒α-NiMoO4/MoS2催化剂:Ni–Mo–S之间的协同作用实现可持续氢气生产,并结合选择性碳纳米管/石墨烯
催化甲烷分解(CMD)为生产无二氧化碳的氢气和有价值的碳纳米材料提供了一条有前景的途径,但催化剂因碳沉积而失活仍然是一个关键挑战。在此,我们报道了一种可扩展、低废物的溶胶-凝胶法,用于制备经过界面工程处理的α-NiMoO4和α-NiMoO4/MoS2催化剂,这些催化剂能够在500°C下实现稳定的甲烷分解反应。通过精确控制煅烧温度(450–750°C),我们调整了催化剂的相组成和形貌:在450–600°C时,以球形的α-NiMoO4/MoS2纳米颗粒(直径5–20纳米)为主;而在750°C时,则形成相纯的α-NiMoO4纳米片。经过优化的α-NiMoO4/MoS2催化剂(含15 wt%的Ni)在
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-27
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通过氧掺杂调控石墨碳氮化物的活性物种生成
在这项研究中,我们展示了通过氧掺杂来调控石墨碳氮化物(g-C3N4)中活性物种(RS)生成的能力。g-C3N4是一种用于光催化应用的催化剂,其通过光照激活产生的活性物种在从氢气生产到微生物消毒等多种领域具有广泛的应用价值。选择氧作为掺杂剂是因为氧具有孤对p轨道电子,这有助于在g-C3N4框架内实现高效的电子交换。氧掺杂程度的系统变化会调节g-C3N4的光学、结构和化学性质。我们发现,当g-C3N4暴露在不含紫外光(390 ± 10–800 nm)的光谱下时,掺杂3.59%的氧后活性物种的生成量比未掺杂的g-C3N4增加了近10倍。无需依赖高能耗的紫外光即可产生高水平的活性物种,进一步推动了g-
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-27
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基于蛋白质和多糖的重金属去除材料:批量处理与连续系统
在当今工业化和信息化快速发展的背景下,水体中的重金属污染已成为全球范围内亟需解决的环境问题之一。重金属,如铅(Pb)和锌(Zn)等,因其毒性以及在生物体内积累的特性,对生态系统和人类健康构成了严重威胁。因此,开发高效的重金属去除技术,尤其是基于生物材料的吸附剂,对于环境保护具有重要意义。生物基材料因其可再生性、低环境影响以及易于制造的特性,正逐渐成为替代传统化学吸附剂的新选择。在众多生物基材料中,多糖和蛋白质因其独特的物理化学性质,被认为是具有广泛应用前景的吸附材料。然而,多糖类材料虽然易于获取,但其吸附性能往往难以调控,且在不同环境条件下表现不稳定。而蛋白质类材料虽然具有较高的金属选择性,但
来源:ACS Sustainable Resource Management
时间:2025-10-27
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通过直接浸渍电喷雾离子化傅里叶变换离子回旋共振质谱法对小麦秸秆、大麦秸秆和桦木半纤维素的组成进行分析
本研究聚焦于一种重要的生物聚合物——半纤维素的化学组成分析。半纤维素是地球上最丰富的生物聚合物之一,广泛存在于木质纤维素生物质中,其结构和组成因植物种类而异。由于半纤维素具有复杂的化学结构和多样的单体组成,其在工业生物精炼中的应用一直受到限制。本研究通过使用一种先进的分析技术——直接注入超高分辨率电喷雾电离傅里叶变换离子回旋共振质谱(DI-HRMS),对三种潜在的生物质来源(小麦秸秆、大麦秸秆和桦木)的半纤维素提取物进行了深入的化学组成分析,旨在揭示其结构特征,从而为未来更高效地利用这些生物质资源提供理论依据和技术支持。### 一、研究背景与意义半纤维素作为木质纤维素生物质的重要组成部分,其化
来源:ACS Sustainable Resource Management
时间:2025-10-27
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基于PET胺解产物和MXenes的新材料的合成与表征
本研究介绍了一种通过氨基裂解技术实现PET(聚对苯二甲酸乙二醇酯)废弃物化学回收的新方法,并探讨了其在开发多功能智能涂层中的应用潜力。PET作为一种广泛应用于包装、纺织和涂层领域的热塑性聚合物,其市场需求持续增长,导致塑料废弃物的积累。为应对这一问题,化学回收技术提供了将PET转化为高附加值产品的可持续解决方案,从而减少对化石燃料的依赖。本研究引入了一种利用商业可得的聚醚胺——Jeffamine 2000(PPG 2000)作为氨基裂解剂的新方法,首次在相关文献中报道。Jeffamine 2000具有由重复的氧丙烯单元构成的主链结构,能够增强材料的柔韧性、韧性、化学和水的耐受性以及附着力。同时
来源:ACS Sustainable Resource Management
时间:2025-10-27
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光催化辅助下从废弃锂铁磷酸盐电池中一步合成亚铁焦磷酸盐:一种用于选择性制备阳极材料的绿色途径
由于最广泛使用的磷酸铁锂(LFP)电池的寿命仅为5至8年,因此由于它们对资源和环境造成的严重威胁,全球范围内迫切需要回收这些废旧电池。然而,传统的回收方法存在能耗高和污染严重的问题。在此,我们提出了一种利用光催化技术的锂提取方法;回收后的残留物是焦磷酸亚铁(而非常见的FePO4),这种独特且经过选择性处理的残留物可以直接用作锂离子电池的阳极。这种一步合成的焦磷酸亚铁的电化学性能得益于盐酸多巴胺对LFP颗粒初始微观结构的精细保护作用,所得焦磷酸亚铁在100 mA g–1的电流密度下具有963.7 mA h g–1的初始放电容量,并且可以经历300次循环而不会出现容量衰减。同时,在1000 mA
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-27
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ROS和Caspase-3双重激活的光声探针,用于增强心肌缺血-再灌注损伤的成像
心肌缺血-再灌注(MI/R)损伤仍然是一个重要的临床问题,但用于准确检测MI/R诱导的损伤的有效成像方法仍然很少。在此,我们设计了一种双激活光声(PA)探针AcDEVDFFG-Hcy-BOH(P1),该探针能够响应MI/R损伤的两个标志性生物标志物:活性氧(ROS)和半胱天冬酶-3。P1由四个功能域组成:一个亲水性的DEVD肽段(半胱天冬酶-3的底物和亲水性增强剂)、一个二苯丙氨酸(FF)基序(自组装单元)、一个半花青素(PA发色团),以及一个对H2O2有响应的硼酸结构(用于封存半花青素的PA信号)。在ROS和半胱天冬酶-3水平升高的MI/R病理微环境中,P1首先经历H2O2引发的硼酸断裂,释
来源:Analytical Chemistry
时间:2025-10-27
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通过氢键辅助配位策略稳定的碱金属-有机框架,用于高效分离烟气和沼气混合物中的二氧化碳
碱金属-有机框架(AMOFs)固有的轻盈特性使其在气体吸附方面具有优势;然而,其不可预测的配位几何结构限制了其广泛应用。加强碱金属中心的配位作用可以提高稳定性,从而缓解应用中的挑战。在这项研究中,我们使用三(4-羧基苯基)胺作为羧酸盐连接剂,并通过调控碱金属的比例,成功地制备了两种新型AMOFs(TCPA-K1和TCPA-K2),采用了一种基于氢键辅助的配位策略。有趣的是,TCPA-K1的结构由24个相互连接的K4簇组成,这些簇通过氢键相互连接,形成了一个独立的笼状框架;而TCPA-K2的结构则由16个相互连接的K2簇构成,并具有两种类型的线性永久性通道。结构分析表明,TCPA-K2中的K2簇
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-27
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基于生物来源的呋喃类交联剂和脂肪族双马来酰亚胺的可逆Diels–Alder聚酯网络的简易控制
75%),同时这些材料还表现出快速的自修复能力。这项研究提供了一种简便的方法,可以智能设计无需使用BMI的生物基脂肪族聚酯Diels–Alder CANs,同时通过调节脂肪族双马来酰亚胺和生物基呋喃交联剂的组成来调控网络性能。
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-27
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通过有序介孔氮掺杂碳负载钴单原子催化剂,实现脂肪酸高效脱羰生成长链烯烃
脂肪酸的催化脱羰反应是将脂质生物质转化为高价值烯烃的一种有吸引力的方法;然而,开发兼具高活性和稳定性的低成本催化剂仍然具有挑战性。在这项研究中,我们提出了一种高性能的单原子钴催化剂(Co@MNC),该催化剂负载在有序的、掺氮的介孔碳上,通过硬模板辅助的共缩合方法制备而成。优化后的Co1.66@MNC-800在硬脂酸的脱羰反应中表现出优异的性能,转化率达到79%,十七烯的选择性达到70%。全面的表征和密度泛函理论计算表明,原子级分散的Co–N4位点(其C–N键长度较短且钴中心缺乏电子)与碳基体缺陷协同作用,促进了C–O键的活化,从而加速了脂肪酸的脱羰反应。该催化剂具有显著的耐久性,在经过13次重
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-27
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调查代谢组学文献中普遍存在的错误鉴定现象:人类和啮齿动物尿液质子核磁共振(Proton NMR)谱图中苯乙酰谷氨酰胺(Phenylacetylglutamine)与苯乙酰甘氨酸(Phenylacetylglycine)信号的错误归属
在复杂的生物基质中准确区分内源性和外源性成分仍然是代谢组学中的一个核心挑战。苯乙酰谷氨酰胺(PAGln)和苯乙酰甘氨酸(PAGly)分别是苯丙氨酸在宿主-微生物共同代谢过程中的终产物,主要在人类和啮齿动物中观察到。由于文献中存在普遍的错误鉴定现象,我们发现,在166项基于核磁共振(NMR)的研究中,有82项将人类尿液中的PAGln错误地鉴定为PAGly,错误标注率约为49%。在此,我们为PAGly和PAGln提供了明确的鉴定结果,并对归属于这两种物质的NMR共振信号进行了全面的统计分析,同时通过靶向线拟合方法对从INTERSALT队列(样本量N = 1589)和历史COMET研究(样本量N =
来源:Analytical Chemistry
时间:2025-10-27
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用小麦胚芽凝集素改性的类似红毛丹的磁性纳米酶增强了侧向流动免疫测定法,从而实现对呼吸道微生物的超灵敏和广谱检测
在野外条件下快速准确地检测呼吸道细菌和病毒仍然面临巨大挑战。为此,我们开发了一种类似红毛丹的磁性纳米酶(Fe-DAu@Ir-WGA),该方法通过将Fe3O4颗粒涂覆多层5纳米的Au@Ir纳米颗粒(NPs),赋予其磁富集能力和大量三维催化位点,并在外层添加小麦胚芽凝集素(WGA)作为识别呼吸道微生物糖蛋白的广谱分子。Fe-DAu@Ir-WGA探针对细菌和病毒具有高效的通用富集能力(捕获效率超过90%),同时能有效消除复杂样本中的各种基质干扰,从而提高了现有纳米酶侧向流动免疫测定法(LFA)的灵敏度、可靠性和通用性。所开发的Fe-DAu@Ir-WGA-LFA可在38分钟内同时检测呼吸道细菌(肺炎链
来源:Analytical Chemistry
时间:2025-10-27
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聚苯乙烯粉末在氧化气氛和惰性气氛中的机械化学解聚过程
在当今社会,塑料废弃物已成为全球面临的严峻问题之一,尤其是在推动循环经济和可持续发展的背景下。塑料的大量使用和难以降解的特性,使得其处理成为环保领域的重要挑战。近年来,一种新兴的化学回收方法——机械化学(mechanochemistry)技术,逐渐引起了科学界的关注。机械化学是指在机械能的作用下,通过物理和化学过程实现材料的分解或转化,而无需依赖传统的热能或化学试剂。这种方法特别适用于处理固态废弃物,能够直接将聚合物转化为单体或其他小分子物质,从而为塑料的循环利用提供了新的可能性。机械化学分解聚苯乙烯(poly(styrene),PS)是其中的一个典型案例。PS是一种常见的合成高分子材料,广泛
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-27
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改进的全自动干血斑样本制备系统及其在类固醇酯检测中的应用
检测合成代谢雄激素类固醇(AAS)在反兴奋剂工作中仍然是一个重大挑战,尤其是在区分内源性类固醇和其合成对应物时。尽管同位素比值质谱法(IRMS)是一种常用的确认方法,但其复杂性、对高精度设备的需求以及容易受到药物配方、饮食和环境因素干扰的特点限制了其实际应用。近年来,直接检测干血斑(DBS)中的类固醇酯已成为一种简单高效的补充方法。然而,传统的DBS处理过程劳动强度大,现有的全自动系统通常遵循固定的工作流程,缺乏灵活性,因此无法满足多目标检测所需的高灵敏度要求。在这项研究中,我们通过引入一个独立的解吸泵来优化现有的全自动DBS处理系统,从而改善了样品流动路径。基于这一优化系统,我们开发了一种用
来源:Analytical Chemistry
时间:2025-10-27
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含有甲酰苯基基团的共聚物的杀菌活性:用于靶向表面蛋白
本研究围绕抗菌性聚合物的开发展开,重点探讨了其结构设计对杀菌性能和生物相容性的影响。随着抗生素的过度使用和管理不善,抗菌耐药性问题日益严重,给全球公共卫生带来了巨大挑战。因此,寻找新的抗菌策略变得尤为迫切。抗菌性聚合物因其非特异性作用机制,可以广泛针对多种细菌,成为替代传统抗生素的重要方向。在本研究中,科学家们设计了一种新型抗菌性聚合物,其结合了两种不同的作用机制:一种是通过静电相互作用与细菌的带负电荷的膜表面结合,另一种是通过可逆的席夫碱(imine)键与细菌表面蛋白形成动态共价键。这种双重结合机制使聚合物能够在细菌表面稳定结合,并通过物理破坏实现杀菌效果。研究团队选择了含有两种功能基团的单
来源:ACS Polymers Au
时间:2025-10-27