通过有序介孔氮掺杂碳负载钴单原子催化剂，实现脂肪酸高效脱羰生成长链烯烃

《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》：Efficient Decarbonylation of Fatty Acids to Long-Chain Alkenes by Ordered Mesoporous N-Doped Carbon-Supported Co Single-Atom Catalysts

高效单原子钴催化剂Co@MNC-800在脂肪酸脱羧反应中表现出79%转化率和70%选择性，通过氮掺杂碳载体实现原子级分散，结合理论计算揭示了Co-N4活性位点的协同作用机制，并验证了催化剂的循环稳定性。

　　

脂肪酸的催化脱羰反应是将脂质生物质转化为高价值烯烃的一种有吸引力的方法；然而，开发兼具高活性和稳定性的低成本催化剂仍然具有挑战性。在这项研究中，我们提出了一种高性能的单原子钴催化剂（Co@MNC），该催化剂负载在有序的、掺氮的介孔碳上，通过硬模板辅助的共缩合方法制备而成。优化后的Co_1.66@MNC-800在硬脂酸的脱羰反应中表现出优异的性能，转化率达到79%，十七烯的选择性达到70%。全面的表征和密度泛函理论计算表明，原子级分散的Co–N₄位点（其C–N键长度较短且钴中心缺乏电子）与碳基体缺陷协同作用，促进了C–O键的活化，从而加速了脂肪酸的脱羰反应。该催化剂具有显著的耐久性，在经过13次重复反应后仍能保持其活性和结构完整性。这些结果为生物质转化中的单原子催化提供了重要的机制见解，并提出了一种可用于构建稳定脱羰催化剂的可推广的合成方法。