协同调控Li+脱溶剂动力学与锂金属界面化学，以实现快速充电的锂金属电池

《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》：Synergic Regulation of Li+ Desolvation Kinetic and Li Metal Interfacial Chemistry toward Fast-Charging Li Metal Batteries

锂金属负极高能量密度电池面临枝晶生长和快充性能不足问题，本研究通过添加六氟苯（HFB）和离子液体（Py13NO3）协同调控锂离子解溶剂动力学及界面化学，在DME/HFB（9/1）电解液中实现2 M LiFSI+0.3 M Py13NO3体系，5 C倍率下800次循环容量保持83.8%，1:1 N/P比下100次循环保持82.1%。

　　

采用锂金属阳极的电池有望实现超过500 Wh kg^–1的超高能量密度。然而，锂枝晶的生长及相关问题阻碍了其实际应用。尽管“盐溶入溶剂”和“弱溶剂化”等策略已被成功用于抑制锂枝晶生长并提高电解液的氧化耐受性，从而实现高能量密度，但这些策略往往会降低锂离子（Li⁺）的溶解度，进而影响电池的快速充电性能。在此，我们提出了一种协同调控策略，通过添加六氟苯（HFB）和离子液体（N-丙基-N-甲基吡咯啶inium硝酸盐（Py₁₃NO₃）来调节锂离子的脱溶剂化动力学和锂金属界面化学性质。在这种电解液中，NO₃^–和FSI^–阴离子能够渗透到锂离子（Li⁺的内部溶剂化层中，削弱1,2-二甲氧乙烷（DME）的溶剂化能力；同时，Py₁₃⁺离子会拉动FSI^–和NO₃^–阴离子，促进锂离子的脱溶剂化过程。此外，HFB在界面的吸附有助于形成富含LiF的界面层，从而提高离子导电性。结果表明，含有2 M LiFSI和0.3 M Py₁₃NO₃的电解液（DME/HFB比例为9/1，体积比）在高电压Li || NCM811电池中表现出优异的循环稳定性：在5 C的高放电速率下，经过800次循环后仍能保持83.8%的容量保持率。值得注意的是，即使在严格的负/正容量比（N/P）为1的情况下，经过100次循环后容量保持率仍能达到82.1%。