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光氧化还原Fe-C催化剂催化的N-芳基磺酰丙烯酰胺与脂肪族羧酸之间的Truce–Smiles重排反应
本文报道了一种光氧化还原Fe催化的、氧化还原中性的Truce–Smiles重排反应,该反应用于N-芳基磺酰丙烯酰胺类化合物,使用常见的脂肪族羧酸作为自由基前体。该方法适用于多种烷基羧酸,包括二氟乙酸,能够高效制备出可进一步转化为具有CF2H官能团的芳基乙胺的衍生物。该催化体系可进行克级合成,机理研究表明反应过程涉及分子内的芳基迁移。
来源:Organic Letters
时间:2025-10-28
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通过异质结界面电子捕获调节贵金属纳米团簇的电子结构,以增强宽pH范围内的氢气释放效率
设计具有定制电子结构的贵金属基异质结催化剂对于实现卓越的电催化性能至关重要。我们开发了一种通用策略,将贵金属纳米簇(约1.7纳米)锚定在MoC纳米颗粒(M-MoC,其中M可以是Ru、Pt或Ir)上,以实现高效的pH通用氢演化反应(HER)。通过在惰性条件下进行受控的热处理过程,获得了利用强金属-载体相互作用的异质结,从而精细调节电子构型。密度泛函理论(DFT)计算表明,与碳表面相比,Ru在Mo-和C-终止的MoC表面的吸附能力显著增强,这得益于稳定的Ru-Mo和Ru-C相互作用,确保了纳米簇的分散性和稳定性。紫外光电子能谱(UPS)和DFT分析证实了电子从MoC向Ru的转移,形成了Mott-S
来源:Nano Letters
时间:2025-10-28
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封装在二氧化硅中的Rh纳米花瓣中的配体-底物自排序机制:作为芳基烯烃氢甲酰化反应的模型催化剂
99%的产率)。这项工作展示了纳米材料设计的能力,能够影响多分子动态过程,对可持续化学合成具有重要意义。
来源:Nano Letters
时间:2025-10-28
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在Dion-Jacobson相卤化物钙钛矿中基于数据的间隙设计:通过卤素-卤素相互作用提升光电性能
Dion-Jacobson(DJ)相层状卤化物钙钛矿(LHPs)是下一代光电子产品的有希望的候选材料,但由于对间隔离子引起的结构-性质关系的理解有限,系统的优化仍然具有挑战性。在这里,我们将先进的原子模拟与可解释的机器学习相结合,以揭示基于碘化铅的LHPs的分子设计原理。数据驱动的相关性分析表明,卤素功能化的芳香族间隔物可以提高堆积效率,从而增加晶格刚性并抑制有害的电子-声子耦合。间隔物中的溴化物化学计量比成为调节间隔物间以及间隔物与无机物之间非共价相互作用的强大工具,从而实现对结构动态的精确控制。非绝热分子动力学模拟表明,这种刚性结构显著抑制了非辐射复合过程,通过减弱瞬时耦合和稳定带隙来延长
来源:Nano Letters
时间:2025-10-28
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一维导线的极端不和谐性及热收缩效应
在现代科技迅速发展的背景下,纳米技术的突破为电子器件的微型化和性能提升带来了新的可能性。一维(1D)材料,特别是超薄纳米线,因其独特的物理特性,被视为下一代微型电子设备的关键组成部分。这类材料由于缺乏晶界和边缘散射效应,展现出优异的导电性和稳定性,同时在基础物理研究中也具有重要意义,如Luttinger液体、Peierls相变和激子绝缘体等现象。本文围绕三种具有潜力的1D纳米线——CuC₂、TaSe₃和AuSe₂——探讨其热力学行为,尤其是在考虑量子效应和非谐性(anharmonicity)的情况下,揭示它们在高温环境下的结构稳定性和热响应特性。CuC₂是一种由铜和碳构成的金属纳米线,被认为是
来源:Nano Letters
时间:2025-10-28
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一种三输入与逻辑系统,该系统采用APE1驱动的双足DNA行走器,用于高灵敏度检测双重miRNA
全球癌症负担的不断增加迫切需要开发针对肿瘤特异性微小RNA(miRNA)的精确检测策略。然而,miRNA的低丰度、短长度以及高度序列同源性严重阻碍了其准确检测。此外,越来越多的证据表明miRNA在肿瘤发生过程中存在共调控作用,这进一步凸显了多重分析方法相较于单一标记检测方法的诊断优势。在这里,我们提出了一种基于双足DNA行走器的生物传感器(BDWA),该传感器组装在金纳米颗粒(AuNPs)上,能够同时检测两种miRNA目标。该系统独特地将双重miRNA响应性与肿瘤内源性酶驱动的信号放大机制结合在一起,并通过三输入正交AND逻辑门框架来提高诊断特异性。具体而言,miR-21和miR-155的同时
来源:ACS Sensors
时间:2025-10-28
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具有抗坏血酸氧化酶活性的弯曲碳载双原子纳米酶,用于级联肿瘤催化治疗
单原子纳米酶的催化活性受到金属活性中心局部电子结构的显著影响。现有的调控策略主要集中在调节相邻的配位原子和配位数上,而支撑材料表面曲率对单原子活性中心的局部电子结构及键合环境的影响在纳米酶领域仍鲜有研究。在此研究中,我们成功将Fe–Cr双单原子位点锚定在高度弯曲的掺氮碳基底(记为C-Fe1Cr1NC)上。这种新型纳米酶表现出增强的抗坏血酸氧化酶(AO-)、过氧化物酶(POD-)和谷胱甘肽氧化酶(GSHOx-)活性。在肿瘤治疗中,C-Fe1Cr1NC利用其卓越的AO活性高效氧化外源性抗坏血酸,克服了肿瘤微环境中的动力学限制,并能够原位生成H2O2。这些自生成的H2O2进一步激活其POD活性,产生
来源:ACS Nano
时间:2025-10-28
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铱单原子调控的氢氧化镍用于提升整体水分解效率
开发具有高活性和稳定性的双功能电催化剂,以用于氢气演化反应(HER)和氧气演化反应(OER),在工业电流密度下仍是一个紧迫的课题。在此,我们提出了一种在温和条件下通过一步水热法制备铱单原子(Ir-SAs)修饰的超薄氢氧化镍纳米片的方法,这些纳米片被沉积在镍泡沫上(记为Ir–Ni(OH)2/NF),从而形成一种结构集成的双功能电极,用于高效的水电解。铱的引入使Ni(OH)2从p型半导体转变为n型半导体,显著增加了载流子浓度,并在Ni(OH)2表面产生了大量的氧空位,这些氧空位通过强Ir–O–Ni键将Ir-SAs固定下来,优化了Ir和Ni位点的局部电子环境。密度泛函理论计算表明,Ir-SAs表现出
来源:ACS Nano
时间:2025-10-28
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利用原位液相细胞透射电子显微镜阐明金十面体纳米晶体的生长和形貌演变机制
五重孪晶贵金属纳米晶体(NCs),尤其是十面体(Dh)结构,因其晶体结构和物理化学性质而备受关注。然而,精确且高产率地合成Dh NCs仍然是一个挑战,因为它们可以呈现出多种形状(例如星形、Marks形、五边形棒状、Ino形以及规则的Dh形),且这些形状的形成能量相当。在这项研究中,我们利用原位液体细胞透射电子显微镜(LCTEM)技术,通过系统调节实验参数(包括电子剂量率、前驱体浓度和配体添加剂),直接观察了金Dh晶体的生长和形态演变过程。通过调控五重孪晶种子顶点(v¯v)和孪晶界(v¯t)的相对生长速率,我们实现了从星形到规则Dh形的可控结构转变。此外,引入不同的表面活性剂分别导致晶体结构从D
来源:ACS Nano
时间:2025-10-28
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Ultramicrotomy公司生产的All-Edge MoS2材料用于氢气演化反应
MoS2是一种有前景的氢进化反应(HER)催化剂,其边缘位点的活性明显高于基底平面。然而,外部因素(如边缘排列方式以及电子在基底平面上的传输距离)对催化性能的影响尚未得到充分研究,这主要是由于缺乏精确的MoS2结构分析方法。现有的制备方法通常会得到包含基底平面和边缘位点的混合结构,从而限制了对活性位点控制的能力。在这里,我们采用超薄切片技术制备了仅由边缘组成的MoS2结构,并能够调节这些结构与基底电极之间的距离。该技术能够实现对边缘形态、排列方式以及电化学活性的精确控制。通过对这些经过精密切割的纯边缘MoS2结构在玻璃碳基底上的HER性能进行测试,我们发现:较薄、结构更无序且边缘更开放的样品比
来源:ACS Nano
时间:2025-10-28
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在Bi1–xSbx (012)这种具有电荷-质量效应的拓扑非平凡半金属相中观察到的巨量自旋霍尔导电性
拓扑非平凡半金属(TSMs)具有自旋-动量锁定的拓扑表面态(TSS),具有高电荷导电性(σ),为低功耗自旋电子学应用提供了平台。然而,其自旋霍尔导电性(σSH),作为自旋电子学应用的另一个重要因素,目前仍大多未被探索。在这里,我们证明了当Bi1–xSbx在TSM相(x = 0.6–0.8)中沿(012)方向生长时,会表现出极高的σSH,远超过铂(Pt)的值。Bi1–xSbx(012)在TSM相中的σ也比传统拓扑材料的σ高出1到2个数量级。我们发现,在Bi1–xSbx(012)中,电荷到自旋的转换(CSC)具有晶体取向选择性激活的特点,而Bi1–xSbx(001)中的CSC则主要由体材料主导。我
来源:ACS Nano
时间:2025-10-28
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实现自下而上的锂沉积:一种智能的孔径/亲锂性双梯度三维载体
通过引入具有梯度配置的三维基体结构,可以提升锂复合阳极的电化学性能。然而,锂枝晶的生长以及锂在电极表面的优先沉积现象难以抑制,因为传统的亲锂性/导电性梯度在循环使用过程中会迅速减弱。本文通过将熔融的Li–Mg合金注入由大孔碳纤维(CF)层和微孔炭黑(CB)颗粒层组成的双层碳纸基体中,实现了孔径梯度与亲锂性梯度的结合。当CF层位于上层、Li–Mg合金与CB层结合在底层时,所形成的具有正孔径梯度的双梯度电极表现出比非梯度电极、单亲锂性梯度电极以及负孔径双梯度锂复合电极更优异的性能。该对称电池使用正孔径双梯度电极,在碳酸盐基电解质中以1 mA cm–2的电流密度和1 mAh cm–2的放电电流运行2
来源:ACS Nano
时间:2025-10-28
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Ag和Au(111)表面上三角形平台上苯基转子的取向有序性
这项研究聚焦于一种名为苯基三氧三角烷(phenyl-TOTA)的分子在银(Ag)和金(Au)(111)晶面上的自组装行为。通过低温扫描隧道显微镜(STM)和密度泛函理论(DFT)的结合,科学家们深入探讨了这些分子在表面形成的二维结构及其相关的电子特性。研究发现,phenyl-TOTA分子在Ag(111)和Au(111)表面均能形成高度有序的分子网络,展现出独特的六边形或蜂窝状图案。这些分子的排列方式和取向对于理解分子在表面的自组织机制具有重要意义。在Ag(111)表面,phenyl-TOTA分子形成了六边形的排列模式。每个分子的苯基部分在行内保持平行,而在相邻行之间则呈现出大约60度的旋转差异
来源:ACS Nano
时间:2025-10-28
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基于MXene/丝素蛋白气凝胶的机械-热-声多功能传感器
传统传感器通常存在材料性能受限、结构配置固定,以及缺乏可调性和三维(3D)多孔架构的问题,这些因素限制了它们在多功能性、微型化及无缝集成方面的应用。为此,研究人员开发了一种基于3D MXene/丝素蛋白(SF)气凝胶的柔性传感器,以满足这些需求。由于这种气凝胶通过快速气体发泡工艺制备而成,具有优异的导电性和弹性,因此该传感器能够监测多种信号,包括机械、热学和声学刺激。该传感器表现出极高的灵敏度(103.14 kPa–1)、最低检测限(1.96 Pa)、快速的响应时间/恢复时间(110.92 ms/77.81 ms),以及良好的循环稳定性(超过10,000次循环)。此外,该传感器在温度变化检测方
来源:ACS Nano
时间:2025-10-28
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通过正交推进控制和感官延迟在活性胶体系统中的密度调制
近年来,科学家们在活性胶体系统领域取得了显著进展,旨在模拟生物微游泳体的关键特性,特别是它们对环境变化的适应性运动能力。尽管许多研究方法依赖于外部施加的可变推进力,但实现真正自主且自我调节的适应性仍存在局限。本研究中,我们开发了一种基于电水动力学流动驱动的Janus微游泳体,这些微游泳体能够根据光照变化和化学物质暴露程度自主调整其推进动态。Janus颗粒由部分覆盖有二氧化钛的二氧化硅胶体组成,它们通过诱导电荷电泳(ICEP)实现自推进。由于二氧化钛具有光导性,其在紫外光照下会增加导电性,从而独立于并垂直于所施加的电场调节推进速度。值得注意的是,这种速度适应是自发发生的,但需要一定的时间。这种感
来源:ACS Nano
时间:2025-10-28
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卤代芳香族化合物的还原反应在锂电极上形成了一层具有高表面功函数的保护层,从而提升了锂金属电池的稳定性
本文介绍了一种利用卤代苯甲酮化合物(4-X-BzPh,其中X = F、Cl、Br)来稳定锂金属电池中锂金属电极的液相策略。这些化合物与锂接触时会发生自发的卤代芳香族还原反应,形成一层薄而均匀的锂卤化物(LiX,X = F、Cl、Br)保护层。这一过程无需复杂的制造技术即可实现均匀的钝化效果。在各种LiX化合物中,LiF具有最高的表面功函数和最强的电子阻挡能力,能有效抑制锂枝晶的形成和电解液分解。此外,该方法已成功应用于软包电池配置中,证明了其与实际电池系统的兼容性。这种基于卤代芳香族化合物的液相改性策略通过自发形成功能性LiX界面并利用LiX层的保护特性,提高了锂金属电极的可逆性和稳定性。
来源:ACS Nano
时间:2025-10-28
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通过Sn–Bi熔剂实现紫磷晶体的相选择性生长
紫磷(VP)是磷的一种同素异形体,是一种二维范德华层状半导体材料,其带隙可调范围为1.4至2.0电子伏特。尽管它在光电子应用方面具有潜力,但由于在生长过程中其他磷同素异形体的竞争,制备高纯度、高质量的单晶紫磷仍然是一个重大挑战。在这里,我们报道了一种基于Sn–Bi二元金属助熔剂的相位选择性合成策略,该策略能够生长出边长可达5毫米的紫磷单晶。我们的方法利用了助熔剂中Sn的存在来抑制不需要的同素异形体的形成,从而促进紫磷的选择性生成。通过X射线衍射分析,我们发现紫磷晶体的质量非常优异,其(004)面的半高宽仅为0.098°。此外,基于紫磷的光电晶体在458纳米(2.70电子伏特)激光照射下表现出高
来源:ACS Nano
时间:2025-10-28
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利用扭曲结构与平面结构的协同作用开发近红外-II光热诊疗剂
开发能够同时实现癌症诊断和治疗的光热诊疗剂具有很大的前景,尤其是那些在第二近红外区域(NIR-II,1000–1700 nm)发光的试剂。然而,利用NIR-II有机染料实现高效荧光成像(FLI)和光热治疗(PTT)仍然是一个挑战,主要原因是这些染料的光子吸收能力不足以及能量耗散途径之间存在竞争。在此,我们采用了一种称为“平面核心+扭曲外围”的分子设计策略,制备了一种NIR-II光热诊疗剂4TPE-TB。该分子具有共平面的中心核心,以增强分子内的共轭作用;同时,其外围部分含有四个高度扭曲的旋转结构,从而抑制了有害的分子间堆积现象。4TPE-TB表现出较高的摩尔吸光系数(4.0 × 104 M–1
来源:ACS Nano
时间:2025-10-28
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可改变的癌症风险因素与遗传性癌症认知、知识以及人们对基因检测的态度之间的关系:一项针对德国初级保健患者的横断面调查
摘要通俗语言总结这项横断面研究探讨了可改变的癌症风险因素与德国初级保健患者对遗传性癌症的认知和了解,以及他们对基因检测的态度之间的关系。研究从梅克伦堡-前波美拉尼亚州(一个联邦州)的六家全科诊所系统性地招募了18岁及以上的参与者(共479人,参与率为67.0%)。分析对象为数据完整的参与者(424人,平均年龄53.7岁,其中34.4%为男性)。通过加权多元回归分析,在控制社会人口统计学因素的情况下,研究了可改变的风险因素(BMI、吸烟状况、过去一个月的饮酒情况和体力活动)与研究结果之间的关联。作为敏感性分析,回归模型按个人癌症史进行了分层。在总体样本中,偶尔吸烟者相比每天吸烟者,对基因咨询的认
来源:European Journal of Cancer Prevention
时间:2025-10-28
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影响住院痴呆患者身体功能及参与以功能为中心的护理的临床因素
摘要 通俗语言总结 背景: 以功能为中心的护理(Function-Focused Care, FFC)鼓励患者在住院期间保持活动能力,但参与程度存在差异。本研究探讨了认知功能、谵妄严重程度、行为症状和疼痛是否在身体功能与FFC参与度之间起到中介作用。 方法: 分析了急性护理试验中428名患者的FFC出院数据。身体功能作为自变量,FFC参与度作为因变量,同时评估了认知功能、谵妄严重程度、行为症状和疼痛作为潜在的中介变量。采用
来源:Alzheimer Disease & Associated Disorders
时间:2025-10-28