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  • 铝含量调控对冷喷涂钕铁硼/铝复合磁体磁性能的影响机制研究

    本研究通过冷喷涂技术制备钕铁硼/铝(NdFeB/Al)复合磁体,系统分析铝含量与颗粒尺寸对磁性能的影响。铝的高塑性变形能力有效填充孔隙,提升材料致密化程度。磁性能测试表明:5 wt%细铝粉可优化剩磁(Br,即磁感应强度保留值),而7.5 wt%铝含量显著增强内禀矫顽力(Hcj,即抗退磁能力)。过量铝会降低NdFeB沉积效率。Maxwell模拟结果显示,铝颗粒 disrupt 磁通量传播路径,并改变界面处的磁力线分布。其机制在于铝物理隔离NdFeB颗粒,迫使各颗粒独立抵抗退磁,从而增强各向异性场贡献并形成磁钉扎位点。该研究突破传统制备方法的局限性,为高性能永磁材料的增材制造提供新范式。

    来源:Advanced Engineering Materials

    时间:2025-10-05

  • B─N等排体设计新型有机空穴传输材料提升钙钛矿太阳能电池性能的理论研究

    钙钛矿太阳能电池(Perovskite Solar Cells, PSCs)因其卓越的光物理特性、低成本制造和令人瞩目的功率转换效率(Power Conversion Efficiencies, PCEs)而备受科学界关注。空穴传输材料(Hole Transport Materials, HTMs)在提升PSCs的PCE值和延长空穴-电子扩散长度方面起着关键作用。研究人员通过引入B─N等排体取代π连接单元,设计了一系列新型有机空穴传输材料。采用密度泛函理论(Density Functional Theory, DFT)和含时密度泛函理论(Time-Dependent DFT, TD-DFT)系

    来源:ChemistrySelect

    时间:2025-10-05

  • 规整度调控两亲性聚辛烯酰胺-g-聚乙二醇溶液行为及其自组装机制研究

    通过光散射和扩散有序光谱(DOSY)技术,研究人员对比了在3rd和5th位接枝短聚乙二醇(PEG)侧链的两亲性聚辛烯酰胺的溶液行为。这两种功能化单体分别以环辛烯和1,5-环辛二烯为起始原料经多步合成,再与寡聚乙二醇甲醚接枝,最终通过第二代Grubbs催化剂进行开环复分解聚合(ROMP)获得目标聚合物。研究发现,3-琥珀酰环辛烯单体的聚合具有高度区域选择性和立体选择性,可生成完全头尾相连的区域规整结构和100%反式立体规整性的大分子。虽然两种聚合物在水和氯仿中超过特定浓度均会形成胶束,并在加热时出现浊点,但规整排列的PEG侧链能更有效降低聚集倾向。这一发现对涉及两亲性聚合物刷(amphiphil

    来源:ChemistrySelect

    时间:2025-10-05

  • 二氧化铈与pH调控强静电吸附协同提升银/氧化铝催化剂乙烯环氧化性能与耐久性的结构-性能研究

    一项研究揭示了二氧化铈(CeO2)与pH调控的强静电吸附(Strong Electrostatic Adsorption, SEA)技术在银/氧化铝催化剂中的协同作用。通过对比α-Al2O3与CeO2/α-Al2O3载体,发现CeO2改性载体(Cat-105)的比表面积(BET)显著提升至4.1 m2/g(纯载体仅0.8 m2/g),并在550°C高温下表现出优异热稳定性。电子散射光谱(EDS)分析表明,在pHf=8.95时(Cat-108),银优先吸附于带微弱负电的CeO2颗粒,而高pHf(如12.3)条件下(Cat-106),银同时覆盖CeO2与Al2O3表面,且银晶粒尺寸最小(30 nm

    来源:ChemistrySelect

    时间:2025-10-05

  • 无涂层微尺度激光冲击强化提升激光粉末床熔融TC4钛合金表面完整性与高周疲劳性能

    一项创新性研究采用无涂层微尺度激光冲击强化(micro-scale laser shock peening without coating, μLSPwC)技术,显著改善了激光粉末床熔融(laser powder bed fusion, L-PBF)制备的TC4钛合金的表面完整性与高周疲劳性能。该技术有效解决了传统L-PBF成型件中常见的三大难题:有害拉伸残余应力、过高表面粗糙度以及疲劳抗力不足。与常规无涂层激光冲击强化(LSPwC)相比,μLSPwC在多个关键指标上表现更优:表面粗糙度降至25.15μm,消除了77–85%的表面球化颗粒,并成功诱导出有益压应力。特别值得注意的是,μLSPwC

    来源:Advanced Engineering Materials

    时间:2025-10-05

  • 双配体调控实现均相阳离子-阴离子分布制备高效稳定钙钛矿太阳能电池

    虽然脒基配体已知能显著增强钙钛矿太阳能电池(Perovskite Solar Cells, PSCs)的缺陷钝化效果,但其通过协同调控阳离子-阴离子分布以改善钙钛矿薄膜均一性的作用尚未被探索。本研究展示了一种使用吡啶-2-甲脒盐酸盐(PCH)和吡啶-2,6-二甲脒二盐酸盐(PBD)的双配体策略,可实现均一的阳离子-阴离子分布,从而制备出高性能PSCs。这些双配体添加剂被加入前驱体溶液后,能够均匀分布在钙钛矿体相中。通过同时利用其吡啶和脒基团钝化Pb2+和FA+离子,并借助氢键稳定I−离子,薄膜内阴离子和阳离子的均匀性得到显著提升。采用真空闪蒸辅助溶液法制备的PBD钝化薄膜具有优化后的均一性,使

    来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

    时间:2025-10-05

  • 一种用于GPCR结构动力学研究的改进型半胱氨酸标记策略

    光谱学研究G蛋白偶联受体(GPCRs)动态信号过程常需依赖半胱氨酸标记技术,但受体胞外结构域中高度保守且不稳定的二硫键易产生强背景信号,严重制约光谱技术在GPCR动力学研究中的应用。本研究提出一种改进的位点特异性标记策略:利用苯胂氧化物(PAO)对毒蕈碱乙酰胆碱受体中保守二硫键进行可逆保护。该方案能有效降低背景信号干扰且保持受体功能完整性,成功实现M2毒蕈碱受体(M2R)的荧光团标记和19F标记,并应用于单分子荧光共振能量转移(smFRET)和19F核磁共振(NMR)的结构动力学研究。此项技术突破有望拓展半胱氨酸标记策略在面临类似挑战的多种GPCR结构动力学研究中的适用性。图文摘要部分进一步阐

    来源:Chemistry – A European Journal

    时间:2025-10-05

  • 基于有机可溶性前体的低温合成策略制备无杂质纯相及过渡金属掺杂铅磷灰石

    通过创新性地采用有机可溶性分子前体[Pb(μ-dtbp)2]n(dtbp=二叔丁基磷酸盐),研究团队开发了一种在140°C中性条件下的低温水热分解策略。该策略成功实现了纯相铅羟基磷灰石(Pb10(PO4)6(OH)2)及其过渡金属掺杂变体(Pb10-xMx(PO4)6(OH)2, M=Cu/Co/Mn)的无杂质合成。磁性分析表明所有材料均呈现顺磁性特征,电子性能测试证实其为宽禁带n型半导体。这种温和的合成途径显著提升了金属-配体比例的控制精度,为二价过渡金属掺杂磷灰石框架材料的可控制备开辟了新路径。

    来源:Chemistry – A European Journal

    时间:2025-10-05

  • 水凝胶限域效应提升串联环氧化效率实现光电化学环氧丙烷合成

    通过水凝胶限域策略显著增强丙烯环氧化动力学,开发出涉及BiVO4光阳极水氧化生成H2O2与钛硅分子筛-1(TS-1)催化剂介导原位过氧化氢环氧化反应的串联光电化学(PEC)系统。水凝胶封装在光阳极表面形成密闭空间,实现过氧化氢富集效率达94.06%,丙烯转化率提升至75.55%。在太阳能驱动下,单位电量环氧丙烷(PO)生产率达到6.10 mol·cm−2·kWh−1,创下烯烃环氧化技术最低电耗记录。针对工业化放大需求,设计多程光吸收反应器结构,使分米级反应器实现98.21%的光捕获效率和5.57%的太阳能-化学能(STC)转化效率(较1 cm2器件保持86%性能)。在流动电解液中持续产出PO速

    来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

    时间:2025-10-05

  • 具有激发态手性演化特征的管状全苯纳米碳研究

    研究团队成功合成两种具有三重共价链接结构的管状全苯纳米碳(Tubular All-Benzene Nanocarbon, TANC)异构体:内消旋型(meso-TANC)和手性型(chiral-TANC)。二者均由共轴堆叠的环对亚苯基(cycloparaphenylene)单元构成,但连接方式不同。光谱分析表明,meso-TANC保持构象刚性,而chiral-TANC在光激发下呈现动态螺旋性。通过飞秒瞬态吸收(femtosecond transient absorption, TA)和时间分辨圆偏振发光(time-resolved circularly polarized luminescen

    来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

    时间:2025-10-05

  • 高通量策略优化FeMnNiCr高熵合金Al/V比以提升硬度和耐磨性研究

    通过创新性采用电子束焊接封装与热等静压(Hot Isostatic Pressing)技术,研究人员成功制备出具有Al-V浓度梯度的FeMnNiCr基高熵合金(High-Entropy Alloys, HEAs)扩散偶。研究揭示Al与V的协同添加在特定区间可显著提升材料硬度和耐磨性能,但过量V元素会诱发脆化风险。经优化处理的Fe47.77V16.80Mn16.58Ni9.77Cr5.63Al3.47合金展现出卓越性能,其磨损率低至4.892×10−6mm−3N·m−1,较商用高速钢降低约75%。微观形貌分析表明磨粒磨损和剥层磨损为主导机制。该研究为高性能耐磨HEAs的设计提供了高通量筛选新策略

    来源:Advanced Engineering Materials

    时间:2025-10-05

  • 蓝光有机长余辉体系:实现紫外/可见光激发与绿/红光擦除的供体-敏化剂-受体设计新策略

    研究团队开创性地设计了一种供体-敏化剂-受体三组分体系,成功研制出具有纯蓝光长余辉(Organic Long Persistent Luminescence, OLPL)特性的材料,其发射波长<450纳米,余辉持续时间可达小时级。该体系采用理性设计的蓝光热激活延迟荧光(Thermally Activated Delayed Fluorescence, TADF)敏化剂,通过联苯基团与二氟硼β-二酮单元的巧妙结合,满足能隙定律和El-Sayed规则对最高占据分子轨道(HOMO)及三线态(T1)能级的要求。机制研究表明,该OLPL过程源于独特的电荷分离路径,涉及供体、敏化剂与受体间的电子转移过程。

    来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

    时间:2025-10-05

  • 高速激光熔注中粉末颗粒掺入行为的影响机制及其在金属基复合材料制备中的关键作用

    通过高速激光熔注技术(High-Speed Laser Melt Injection)制备金属基复合材料(Metal–matrix composite, MMC)层,可显著提升工具(如平整轧辊和压铸活塞)的耐磨性并赋予特定表面纹理。为实现高效生产,需采用高激光强度以达到高速工艺要求,但这会引发强烈的激光-粉末相互作用,导致粉末颗粒出现非预期变形和团聚现象。此类相互作用既发生在颗粒从喷嘴至熔池的传输过程中,也存在于颗粒掺入熔池阶段。本研究聚焦球形熔融碳化钨(Spherical Fused Tungsten Carbide, SFTC)颗粒在工具钢1.2362中的掺入行为:首先构建简化模型以确定影

    来源:Advanced Engineering Materials

    时间:2025-10-05

  • 铁催化糖烯环氧化物的高立体特异性糖基化反应:克服空间位阻与电子缺陷挑战的新策略

    引言复杂碳水化合物在生命过程中扮演重要角色,但其合成仍面临巨大挑战。糖烯环氧化物(1,2-无水糖)虽不参与多糖生物合成,但理论上可通过迭代立体特异性糖基化快速组装复杂聚糖。早期Schuerch和Danishefsky的开创性研究证明了该策略在复杂糖链构建中的潜力,并催生了多种糖基化方法的发展。然而,现有方法对大多数空间位阻二级糖受体效果不佳,常导致不可逆的环氧化物分解和SN1型糖基化副反应,产生难以分离的非对映异构体混合物且产率低下。此外,这些方法主要适用于富电子糖烯环氧化物,对缺电子的葡萄糖醛酸酯环氧化物(糖胺聚糖合成关键砌块)无效。另一种通过邻基参与实现糖基化的策略虽取得显著成功,但在缺电

    来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

    时间:2025-10-05

  • 腐蚀驱动梯度工程构建Ni3S4/NiFe-LDH异质结构实现工业级耐久性电解水

    通过腐蚀驱动的梯度工程技术,研究人员在常温条件下利用铁泡沫(IF)的自发腐蚀过程,快速合成了具有成分梯度的Ni3S4/NiFe-LDH(镍铁层状双氢氧化物)异质结构。该结构表面富集Ni3S4而内核富含NiFe-LDH,形成了连续的电子传输通道。该催化剂展现出卓越的析氧反应(OER)性能:在1 M KOH中仅需297 mV过电位即可达到500 mA cm−2的电流密度,在模拟海水中也仅需326 mV。更引人注目的是,在纯水阴离子交换膜(AEM)电解槽中,它实现了工业级性能——在1.85 V电压下稳定维持1 A cm−2的电流密度并连续运行超过1,000小时。原位光谱研究表明,梯度结构中表面Ni3

    来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

    时间:2025-10-05

  • 噻唑连接的蒽醌基供体-受体共价有机框架通过增强直接氢原子转移与电荷分离实现C(sp3

    在绿色化学领域,设计高效共价有机框架(COF)光催化剂用于温和条件下C(sp3)─H键氧化具有重要意义。研究人员成功合成具有噻唑连接的TpAQ-TZ COF和TpAR-TZ COF材料,通过将1,3,5-三甲酰基苯(Tp)、硫(S8)与直接氢原子转移(d-HAT)组分(2,6-二氨基蒽醌AQ;2,6-二氨基蒽酮AR)精准组装。令人瞩目的是,TpAQ-TZ COF在非均相条件下表现出卓越光催化活性,实现了苯酞93%的氧化收率——这堪称环境条件下水相体系中C(sp3)─H键光催化氧化的罕见范例。理论计算揭示其增强的氢原子提取能力源于d-HAT催化位点数量的增加。研究团队进一步通过单体工程,分别用2

    来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

    时间:2025-10-05

  • 钯单原子与梯度分布Ti3+协同增强电子-空穴传输实现CH4光催化氧化制含氧有机物

    通过将原子级分散的钯(Pd SACs)与梯度分布的Ti3+物种精准集成到二氧化钛(TiO2)基质中,研究人员成功构建了新型光催化体系。表征与理论计算表明:钯单原子作为电子传输枢纽显著加速电子转移过程,并促进氧气(O2)解离生成活性氧物种;而梯度分布的Ti3+缺陷则形成空穴传输通道,促使空穴从体相高效迁移至催化剂表面。这种空间分离的电荷传输机制协同作用,有效激活甲烷(CH4)的C─H键,促使甲基自由基(•CH3)与过氧羟基自由基(•OOH)耦合生成过氧化甲醇(CH3OOH),进而转化为甲醇和甲醛等高附加值液态含氧有机物。该工作为碳资源转化提供了电荷调控新范式。

    来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

    时间:2025-10-05

  • 氯自由基驱动的氧无关余辉纳米平台用于肿瘤微环境自适应成像与治疗

    研究团队开发了一种突破性的氧无关余辉发光机制,该机制由氯自由基(·Cl)驱动。通过纳米沉淀法制备了以半花菁染料(Hemicyanine, Hcy)为核心的纳米颗粒(Hcy@AgCl-PEG),其表面修饰的氯化银(AgCl)异质结构在光激活下产生·Cl自由基。这些自由基与染料的共轭双键发生加成反应,形成亚稳态的环氧化物中间体。当环氧化物分解时,会释放储存的化学能,重新激发染料分子产生强烈的余辉发射,且该过程完全不受氧气(O2)浓度影响。该技术可推广至花菁类(Cyanine)和卟啉类(Porphyrin)荧光团, demonstrating 良好的普适性。研究还构建了pH响应型变体(Hcy-pH@

    来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

    时间:2025-10-05

  • 电化学组装具有空位缺陷的铜催化剂实现零间隙电解槽高电流CO2制甲烷

    通过电化学组装策略成功构建了以Cu(111)晶面为主且具有空位缺陷的铜催化剂(Def-Cu6)。在零间隙膜电极组装(Membrane Electrode Assembly, MEA)电解槽系统中,该催化剂在1.5 A总电流条件下表现出突破性性能:甲烷法拉第效率(Faradaic Efficiency, FE)达71.46%,产率高达0.28 µmol s−1 cm−2,并能稳定运行超过10小时。密度泛函理论(Density Functional Theory, DFT)计算表明,Cu(111)表面的空位缺陷通过优先促进CO*中间体的氢化过程,有效抑制了C-C耦合副反应路径,从而选择性生成甲烷而

    来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

    时间:2025-10-05

  • 在金属Ce位点存在的富NaF固体电解质界面原位构建,以实现稳定的无阳极钠金属电池

    摘要 在高放电深度(DOD)下实现可逆的钠离子沉积/剥离对于稳定的无阳极钠金属电池(AFSMBs)至关重要。高可逆性的实现依赖于一种富含无机物的固体电解质界面(SEI),但现有的策略通常依赖于高浓度盐或氟化溶剂,这限制了它们的实际应用。在本研究中,我们开发了一种含有金属Ce位点的原位富NaF SEI,该SEI能够避免电解质的分解。通过操作过程中的同步辐射X射线吸收光谱和TOF-SIMS分析,我们发现Na+与CeF3@NC之间发生了转化反应,在循环过程中形成了NaF和金属Ce位点。这种由基底驱动的、结构明确的富NaF SEI即使在高

    来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

    时间:2025-10-05


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