B─N等排体设计新型有机空穴传输材料提升钙钛矿太阳能电池性能的理论研究

本研究针对钙钛矿太阳能电池(PSCs)空穴传输材料(HTMs)的优化需求，通过理论计算设计含B─N取代π-linker的新型HTMs。结果表明HTM 9具有窄带隙(2.155 eV)和高空穴迁移率(3.166×10?2 cm2v?1s?1)，为高性能PSCs开发提供重要理论依据。

　　

钙钛矿太阳能电池(Perovskite Solar Cells, PSCs)因其卓越的光物理特性、低成本制造和令人瞩目的功率转换效率(Power Conversion Efficiencies, PCEs)而备受科学界关注。空穴传输材料(Hole Transport Materials, HTMs)在提升PSCs的PCE值和延长空穴-电子扩散长度方面起着关键作用。

研究人员通过引入B─N等排体取代π连接单元，设计了一系列新型有机空穴传输材料。采用密度泛函理论(Density Functional Theory, DFT)和含时密度泛函理论(Time-Dependent DFT, TD-DFT)系统分析了这些材料的构效关系、光学特性、电荷传输行为及电子结构特征，并与参照分子进行对比研究。

在设计的HTMs系列中，HTM 9展现出最优异的性能组合：其具有2.155 eV的窄带隙特征，空穴迁移率高达3.166×10^?2 cm²v^?1s^?1，且所有设计分子(1-9)均表现出理想水平的空穴/电子重组能。这些理论计算结果表明，B─N功能化的设计策略可有效开发高性能空穴传输材料。

研究还通过过渡密度矩阵(Transition Density Matrix, TDM)、态密度(Density of States, DOS)、分波态密度(Partial DOS, PDOS)和分子静电势(Molecular Electrostatic Potential, MEP)等前沿计算方法，精准揭示了分子内部的电荷分布特征与传输机制，为新型光伏材料的理性设计提供了重要理论指导。