二氧化铈与pH调控强静电吸附协同提升银/氧化铝催化剂乙烯环氧化性能与耐久性的结构-性能研究
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时间:2025年10月05日
来源:ChemistrySelect 2
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本研究针对银基催化剂在乙烯环氧化反应中的分散性与稳定性问题,通过强静电吸附(SEA)技术精准调控银与助剂分布,结合CeO2/α-Al2O3载体设计与pH优化,显著提升催化剂比表面积(4.1 m2/g)、抑制银颗粒烧结(老化后粒径仅增至81 nm),并提高环氧乙烷选择性(EO/CO2比值),为工业催化剂寿命延长提供新策略。
一项研究揭示了二氧化铈(CeO2)与pH调控的强静电吸附(Strong Electrostatic Adsorption, SEA)技术在银/氧化铝催化剂中的协同作用。通过对比α-Al2O3与CeO2/α-Al2O3载体,发现CeO2改性载体(Cat-105)的比表面积(BET)显著提升至4.1 m2/g(纯载体仅0.8 m2/g),并在550°C高温下表现出优异热稳定性。电子散射光谱(EDS)分析表明,在pHf=8.95时(Cat-108),银优先吸附于带微弱负电的CeO2颗粒,而高pHf(如12.3)条件下(Cat-106),银同时覆盖CeO2与Al2O3表面,且银晶粒尺寸最小(30 nm)。乙烯环氧化反应评价显示,pH=10.7–12.3合成的催化剂因银晶粒细小、铈覆盖度高,环氧乙烷(EO)与二氧化碳(CO2)选择性比值更高。加速老化实验(300°C, 6周)证实,含铈催化剂(Cat-106)银颗粒平均粒径从51 nm增至81 nm,而无铈催化剂(Cat-102)从76 nm膨胀至192 nm,表明CeO2有效抑制烧结。该研究为设计高分散、抗烧结的工业催化剂提供了关键理论依据与技术路径。
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