水凝胶限域效应提升串联环氧化效率实现光电化学环氧丙烷合成
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时间:2025年10月05日
来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION 16.9
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本研究针对环氧丙烷(PO)传统生产工艺高能耗、高污染问题,开发了基于BiVO4光阳极和钛硅分子筛-1(TS-1)催化剂的串联光电化学系统。通过水凝胶封装技术实现H2O2原位富集与丙烯高效传输,获得94.06%的H2O2转化率和75.55%的丙烯转化率,单位电量PO产率达6.10 mol·cm?2·kWh?1,为烯烃环氧化技术提供了绿色解决方案。
通过水凝胶限域策略显著增强丙烯环氧化动力学,开发出涉及BiVO4光阳极水氧化生成H2O2与钛硅分子筛-1(TS-1)催化剂介导原位过氧化氢环氧化反应的串联光电化学(PEC)系统。水凝胶封装在光阳极表面形成密闭空间,实现过氧化氢富集效率达94.06%,丙烯转化率提升至75.55%。在太阳能驱动下,单位电量环氧丙烷(PO)生产率达到6.10 mol·cm?2·kWh?1,创下烯烃环氧化技术最低电耗记录。针对工业化放大需求,设计多程光吸收反应器结构,使分米级反应器实现98.21%的光捕获效率和5.57%的太阳能-化学能(STC)转化效率(较1 cm2器件保持86%性能)。在流动电解液中持续产出PO速率达1.74 mmol·h?1,选择性稳定维持在91.05%(AM 1.5G光照条件)。最后通过技术经济分析指明了产业化应用需突破的关键指标。
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