碱性富集型Ba/MnO2催化剂的低温高效醇胺氧化偶联研究

本研究针对醇胺氧化偶联反应中低温催化效率不足的问题，由研究人员通过浸渍法制备了碱土金属改性锰氧化物催化剂，并系统评估其性能。结果表明，Ba/MnO2催化剂因具有最高的Mn3+/Mn4+比值、丰富的表面弱碱性位点及适度的酸性位点，显著提升了亚胺合成效率，为绿色催化体系设计提供了新策略。

　　

本研究通过浸渍法制备了一系列碱土金属改性的锰氧化物催化剂，并将其应用于醇与胺的氧化偶联反应生成亚胺。采用X射线衍射（XRD）、氮气吸附（N₂-adsorption）、场发射扫描电子显微镜（FE-SEM）、氢气程序升温还原（H₂-TPR）、氨气程序升温脱附（NH₃-TPD）、二氧化碳程序升温脱附（CO₂-TPD）及X射线光电子能谱等技术对催化剂进行了系统表征。结果显示，Ba/MnO₂在所有催化剂中表现出最优的催化性能，其拥有最高的Mn³⁺/Mn⁴⁺比值、丰富的表面弱碱性位点以及相对较少的弱酸性位点。研究进一步揭示，晶格氧迁移能力与Mn³⁺/Mn⁴⁺比值在需氧反应催化活性中起关键作用，而催化剂表面的弱中强碱性位点可通过激活苯甲醇（该反应速率决定步骤的关键底物）进一步促进醇胺氧化偶联过程。