调控铝配位实现无定形铝硅酸盐高效裂解性能的单锅合成策略

来自研究人员通过简易水热法合成系列Si/Al摩尔比可调的无定形铝硅酸盐催化剂。研究发现硅引入可调控氧化铝片状组装转化、抑制结晶度并促进形成无定形Al–O–Si网络，显著提升介孔率与比表面积（达305.6 m2 g?1）和孔容（0.78 cm3 g?1）。硅诱导八面体铝(AlVI)向四面体(AlIV)和五面体铝(AlV)转化，增加表面羟基（特别是桥联Si–(OH)–Al物种），使布朗斯特酸位(BAS)密度从8.12提升至26.41 μmol g?1，最终实现异丙苯裂解转化率27%的优异性能。该研究为理性设计高效固体酸催化剂提供了新思路。

　　

研究人员通过一种简便的水热合成法，成功制备出一系列具有可调硅铝摩尔比的无定形铝硅酸盐催化剂。研究发现，硅的引入能够调控氧化铝向片状组装体的转化过程，同时抑制其结晶度，促进无定形铝-氧-硅(Al–O–Si)网络的形成，并增强介孔结构。这些结构变化使材料比表面积显著增加（最高达305.6 m² g^?1），孔容提升至0.78 cm³ g^?1。

更为重要的是，硅的引入诱导了铝的配位环境转变：八面体配位铝(Al^VI)逐渐转化为四面体(Al^IV)和五面体铝(Al^V)物种。这一转变增加了表面羟基的数量，尤其是桥联硅-羟基-铝(Si–(OH)–Al)物种的丰度，从而显著提高了布朗斯特酸位(Br?nsted Acid Sites, BAS)的密度——从8.12 μmol g^?1增至26.41 μmol g^?1。

得益于酸性位的增强，该催化剂在异丙苯裂解反应中表现出卓越性能。当硅铝比为0.37（样品代号Si-4）时，转化率达到27%。这项研究不仅揭示了硅在调控铝配位结构和酸性中的关键作用，也为理性设计高效固体酸催化剂提供了重要策略。