钻石体模板固态有机电解质实现锂单阳离子高效传导

来自国际团队的研究人员针对电池安全性及锂传输效率低的问题，开展了金刚烷模板化固态电解质研究，通过固态NMR及电化学测试证实其可实现锂单阳离子传导，室温电导率提升两个数量级，理论计算揭示锂迁移路径，为高安全性锂电池设计提供新策略。

　　

随着电池应用的飞速扩展，电池安全性与可持续性日益受到关注。虽然离子液体和有机离子塑料晶体作为安全电解质展现出潜力，但过强的锂-阴离子配位作用及有机离子优先传导特性往往导致锂传输效率低下。本研究揭示金刚烷（adamantane）可有效抑制有机阳离子运动，同时通过模板作用构建锂传输通道，实现固态锂单阳离子传导。

通过固态核磁共振（NMR）光谱研究阴离子构象变化，结合电化学阻抗谱评估金刚烷与双金刚烷（diamantane）盐中的锂迁移率，发现金刚烷模板引导的阴离子网络组装是提升锂离子迁移的关键因素。研究进一步表明室温电导率随锂浓度显著变化，当锂含量从5 mol%增至15 mol%时，电导率提升两个数量级。

密度泛函理论（DFT）计算验证了实验结果，确定了金刚烷模板盐中锂离子最低能量迁移路径。结合变温电导测试、固态NMR、脉冲梯度自旋回波（PGSE）NMR及电子结构分析，证实有机阳离子运动被金刚烷基团完全抑制，锂成为电解质相中唯一可移动阳离子。研究表明，锂离子在金刚烷模板电解质内的动态双(三氟甲磺酰基)酰亚胺（TFSI）通道中传输，70°C时电导率超过0.1 mS cm^?1。该发现表明金刚烷衍生的电解质有望成为有机锂单阳离子导体，解决传统离子液体和聚合物电解质中锂迁移数过低带来的电池性能瓶颈。