摩尔激子时空动力学：范德华异质结构中扩散增强的微观机制

本研究针对摩尔材料中激子热化与空间扩散的耦合动力学缺乏微观理论框架的问题，开展了扭转角调控的TMD异质结构中激子时空动力学研究。通过建立材料特异性的多体模型，意外发现平带通过弛豫瓶颈效应促进热激子形成，反而增强低温扩散（3°扭转角下10K时D=6 cm2/s）。该工作为基于摩尔工程的光电子器件设计提供了理论基石。

　　

在二维材料研究领域，过渡金属硫族化合物（TMD）异质结构因其强大的光-物质相互作用和独特的层间激子形成能力，已成为光电子学和量子技术的前沿平台。当两层TMD材料以特定扭转角堆叠时，会形成周期性的摩尔图案，产生重塑能带结构的摩尔势场。这种周期势场使得激子（电子-空穴束缚态）形成复杂的迷你布里渊区能带结构，显著改变了其光学特性和传输行为。尽管实验上已实现对摩尔激子的直接观测和控制，但长期以来缺乏能够同时描述其热化过程和时空动力学的微观理论框架——这严重制约了人们对摩尔激子传输机制的深入理解和实际应用。

针对这一挑战，德国马尔堡大学的Giuseppe Meneghini、Samuel Brem和Ermin Malic研究团队在《Nature Communications》上发表了突破性研究。他们开发了首个能够同时追踪激子在时间、空间和动量维度演化的预测性多体模型，完整考虑了摩尔势场和非抛物能带结构的影响。令人惊讶的是，研究发现通常被认为会限制激子运动的平带，在特定条件下反而能显著增强激子扩散。这种反直觉的现象源于平带结构引起的弛豫瓶颈效应与热占据动力学共同作用产生热激子的独特机制。

研究团队采用的关键技术方法包括：①构建摩尔激子哈密顿量的连续模型，处理扭转角或晶格失配产生的周期势场；②基于维格纳表示的玻尔兹曼输运方程建立动量-空间联合动力学框架；③采用蒙特卡洛算法求解高维输运方程；④以hBN封装的WSe₂-MoSe₂异质结构为范例系统，分析3°-6°扭转角范围内的激子动力学。

微观模型构建 研究人员建立了包含摩尔势场和激子-声子相互作用的完整理论框架。通过将激子哈密顿量变换到摩尔激子基矢，并推导维格纳表示下的玻尔兹曼输运方程，实现了对激子分布函数在动量、能量和空间维度演化的精确追踪。与自由激子的抛物色散不同，摩尔修正的能带呈现高度非抛物特性，需要完全考虑二维动量依赖的能带结构。

摩尔激子扩散特性 在扭转角为3°的WSe₂-MoSe₂异质结构中，研究发现扩散系数呈现显著的温度依赖性。在70K时扩散系数为1.4 cm²/s，而在10K时扩散系数增加近5倍达到6 cm²/s。这种低温增强扩散现象与传统认知截然相反，因为低温下通常预期声子散射减少会导致迁移率下降。

扩散系数分析 通过系统分析温度与扭转角的依赖关系，研究发现存在两个截然不同的传输区域：高温区域（>50K）扩散系数随扭转角增加单调上升，逐渐接近抛物能带的渐近值；而低温区域（<50K）则出现反常行为——在最小扭转角3°处扩散系数最大。这种异常行为源于弛豫瓶颈效应导致的热激子占据机制。

扭转角依赖的激子扩散 研究揭示了扭转角作为调节激子传输的有效调控手段。通过计算有效群速度平方v_eff²和有效散射时间τ_eff，发现3°扭转角在低温下具有异常高的有效群速度，这是由非热激子分布引起的。随着温度升高，热展宽效应使激子散射到能带中更低能量（更平坦）区域，恢复了扩散系数随扭转角增加的正相关趋势。

该研究最终得出结论：摩尔激子在中等扭转角（3°-6°）范围内存在独特的扩散增强机制。尽管平带通常被认为会局域化激子，但弛豫瓶颈效应阻止了激子完全耗散其过剩能量，导致高能激子在平带区域附近积累。这些热激子能够扩展到能带中群速度较高的分散区域，从而产生增强的扩散能力。这种机制在完全局域化的小扭转角（约1°）和抛物色散的大扭转角体系之间建立了新的传输范式。

这项工作的重要意义在于首次提供了摩尔激子时空动力学的完整微观描述，揭示了平带系统中能量传输的新机制。研究建立的理论框架不仅适用于扭转体系，还可扩展到晶格失配异质结构等更广泛的摩尔系统。这些发现为通过扭转角工程控制激子流提供了理论基础，对未来开发基于摩尔光电子学的激子电路、能量漏斗和扩散介导的光发射器件具有重要指导价值。