高压下基于六方氮化硼自旋量子传感器的范德华磁体磁成像研究

本刊推荐：为解决高压下微米级范德华磁体原位磁成像难题，研究团队开发了基于六方氮化硼(hBN)中硼空位(VB-)中心的二维量子传感平台。该研究首次实现了高达3 GPa压力下1T-CrTe2磁化行为的亚微米级空间分辨率成像，测得VB-中心零场分裂参数D以48 MHz/GPa线性增长，并发现CrTe2居里温度以-40 K/GPa速率下降。该技术为研究压力诱导的二维磁体相变和超导体迈斯纳效应提供了新途径。

　　

在二维材料研究蓬勃发展的今天，范德华磁体作为原子级厚度的磁性材料，因其独特的层间弱键合特性，成为研究二维磁序和设计超薄自旋电子器件的理想平台。然而，这些材料的磁性质对压力极其敏感——压力可有效调控层间磁耦合类型、改变居里温度，甚至诱导磁相变。尽管高压技术已成为调控范德华磁体性能的强大工具，但如何在高压环境下对微米级样品进行原位磁成像，始终是高压科学领域难以攻克的技术瓶颈。传统磁测量技术如超导量子干涉仪(SQUID)或感应线圈，难以在金刚石对顶砧(DAC)的微小腔体内实现空间分辨的磁信号检测。

为此，研究团队将目光投向一种新兴的量子传感材料——六方氮化硼(hBN)中的硼空位(V_B^-)中心。这种缺陷中心与金刚石中的氮空位(NV)中心类似，具有自旋三重态基态，可通过光学检测磁共振(ODMR)技术读取其电子自旋共振频率，从而实现量子传感和磁成像。更重要的是，hBN作为典型的范德华材料，可轻松集成到异质结构中，实现量子传感器与二维材料的原子级近距离接触。

在这项发表于《Nature Communications》的研究中，团队成功利用hBN中的V_B^-中心，首次实现了高压下范德华磁体的亚微米级磁成像。他们不仅系统分析了高达数GPa压力下V_B^-中心的磁光性能演变，更将这一二维传感平台应用于1T-CrTe₂范德华磁体的压力依赖性磁化研究，揭示了压力对磁交换作用的调控机制。

研究主要采用膜驱动式金刚石对顶砧(DAC)与扫描共聚焦显微镜联用技术，结合中子辐照制备的单同位素h¹⁰BN晶体，通过光学检测磁共振(ODMR)谱学方法探测自旋态。研究使用铂丝进行微波激发，红宝石晶体作为压力标定物，并采用NaCl或Daphne油作为压力传输介质确保准静水压条件。磁成像实验通过逐点扫描获取ODMR谱，解析Zeeman频移重构磁场分布，同时通过时间分辨荧光测量分析激发态寿命，并通过脉冲序列测量自旋弛豫时间。

光学性质高压响应

研究团队首先分析了V_B^-中心光学性质随压力的变化规律。荧光扫描图像显示，随着压力升至7 GPa，V_B^-中心的荧光信号急剧减弱直至几乎无法检测。荧光光谱测量表明，其特征近红外宽带发射强度随压力增加而降低，但这一过程完全可逆——压力释放后信号得以恢复。时间分辨荧光衰减测量揭示，激发态寿命从常压下的0.6 ns显著缩短，在2 GPa以上时已无法与仪器响应函数(300 ps)区分。这表明压力诱导的荧光淬灭源于光学循环中非辐射衰减通道的增强。

自旋性质高压演化

针对自旋三重态基态(S=1)，团队通过ODMR谱监测了零场分裂参数D和正交分裂参数E的压力依赖性。研究发现D随压力线性增加，拟合得到应力耦合系数2α=48±1 MHz/GPa，与第一性原理计算结果高度一致。E分裂参数在高压下略有减小，可能与压力诱导的电荷态转换有关。值得注意的是，ODMR对比度在3 GPa以上完全消失，而此时荧光信号仍保持较高信背比。通过无微波自旋弛豫测量排除微波传输因素后，确认该现象源于光学泵浦过程中 intersystem crossing (ISC) 跃迁的自旋选择性丧失。

磁成像应用示范

研究团队将V_B^-中心集成到包含1T-CrTe₂的范德华异质结构中，在室温下实现了高压磁成像。通过施加8 mT偏置磁场分裂自旋共振，追踪低频分量v_-的Zeeman位移，获得了CrTe₂薄片产生的杂散磁场分布图像。在低压条件下，磁场信号主要出现在薄片边缘，呈现面内均匀磁化的典型特征。随着压力增加，杂散场幅度逐渐减小，在1 GPa时几乎消失。特别在0.4 GPa附近观察到磁场分布的突变，表明压力诱导了磁畴形成。整个过程完全可逆，压力释放后初始磁构型得以恢复。

居里温度压力调控机制

通过分析CrTe₂磁化随压力的变化规律，团队发现其居里温度以β=-40±10 K/GPa的速率下降。第一性原理计算表明，这一现象源于压力对Cr-Te-Cr键角的调控作用：压力增加导致键角偏离90°理想值，削弱了Te离子介导的超交换相互作用，从而降低磁交换强度。该机制与Cr₂Ge₂Te₆等范德华磁体的压力响应行为一致。

本研究成功证明了hBN中V_B^-中心作为量子传感平台在高压磁成像中的应用价值，为解决范德华材料高压研究中的原位检测难题提供了创新方案。该技术不仅为研究压力诱导的二维磁体相变提供了新路径，更为探索高压下二维超导体的迈斯纳效应等物理现象开辟了前景。特别值得关注的是，虽然金刚石NV中心在灵敏度和压力范围方面更具优势，但hBN传感单元的可集成性使其能够与各类二维材料形成原子级接触，这一独特优势为范德华异质结构的高压研究带来了新的可能性。