超声波法测量聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）颗粒尺寸时的气泡干扰：机理与定量分析

《Powder Technology》：Bubble interference in ultrasonic PMMA particle sizing: Mechanisms and quantitative analysis

超声波衰减在含气泡的固体颗粒悬浮液中的影响研究。基于声散射理论建立固体-气泡混合系统的蒙特卡洛物理模型，系统数值模拟评估气泡尺寸和气固混合比对PMMA颗粒尺寸反转的影响，实验验证表明气泡浓度低至0.01%即可显著改变声学特性，颗粒小于气泡时误差达15%，提出多相流中气泡干扰量化分析方法。

　　在工业与科研实践中，悬浮液常常包含复杂的分散成分，其中包括固体颗粒和夹带的气泡。这些气泡可能来源于工艺引入（如搅拌或电解），空化效应，或溶解气体的成核，它们显著增加了声波在异质混合物中传播的复杂性。气泡作为强散射体，容易导致声信号的不稳定，从而影响颗粒尺寸测量的准确性。由于声波测量方法对气泡特别敏感，当气泡的共振频率附近的散射强度较高时，会显著改变声衰减谱，这为气泡尺寸的表征提供了一种独特的方法。因此，声学方法在复杂、多分散且含有气泡的悬浮液中，提供了一种基于物理原理且可靠的颗粒尺寸测量工具。

尽管声学测量方法在单相或相对简单的系统中已被广泛应用，但目前的研究大多集中在体积分数或浓度的分析上，对含有气泡的固体颗粒系统进行系统性的理论和实验研究仍显不足。为了填补这一空白，本研究开发了一种用于气泡-颗粒混合系统的超声蒙特卡洛模型，通过数值模拟与实验验证相结合的方式，定量分析气泡对颗粒尺寸反演的影响。此外，通过将蒙特卡洛模拟与粒子群优化算法结合，研究识别并量化了气泡引起的声衰减效应，为超声波在多相流中的监测提供了新的理论和技术路径。

本研究的主要贡献可以归纳为以下几点：

1. 一种适用于同时包含气泡和固体颗粒悬浮液的超声蒙特卡洛模型被开发出来，使得对气泡-颗粒混合系统的分析成为可能；
2. 采用MCM-PSO方法，有效地识别了气泡引起的声衰减，显著提高了PMMA颗粒尺寸反演的准确性；
3. 通过数值模拟与实验相结合，定量阐明了气泡在固体颗粒尺寸声学表征中的干扰机制。

本研究通过理论建模和实验验证，探讨了空气气泡对固体颗粒声衰减谱和尺寸表征的影响。首先建立了PMMA-气泡混合悬浮液的声衰减预测模型，随后分别在单分散和多分散系统中进行了数值模拟和实验验证，得出以下结论：

1. 共振现象对声衰减谱和颗粒尺寸表征具有显著影响；
2. 在特定的气泡-颗粒比例和尺寸下，气泡的存在会显著改变声信号特性；
3. 通过优化算法，可以有效提升颗粒尺寸反演的准确性，特别是在气泡浓度较低的情况下。

为了实现这一目标，研究团队构建了一套完整的实验流程。在实验过程中，通过控制电解过程生成气泡，并利用施加的电压调整来调节气泡的尺寸和浓度。在典型的实验程序中，气泡的生成与悬浮液的声学特性密切相关，气泡的浮升直至破裂的自然过程使得声学测量面临非稳态动态挑战。因此，研究团队采用了一种能够同时检测气泡和固体成分的方法，通过分析声信号的波动来确定相体积分数。此外，还采用了Si-PLS声学谱变量选择方法，在气泡干扰的条件下成功建立了浓度预测模型。

在理论建模方面，研究团队基于声散射理论，构建了一个综合考虑固体弹性颗粒和气泡声学特性的模型。该模型能够模拟声波在含有气泡的悬浮液中的传播路径，并分析气泡对声衰减谱的干扰效应。在实验方面，研究团队采用了通过-透射超声衰减光谱技术（1–8 MHz），并结合实时显微成像技术，对悬浮液的声学行为进行验证。实验结果显示，即使是非常微小的气泡浓度，也会显著改变系统的声学特性。例如，在气体-固体混合比为0.01%的情况下，10 μm气泡的存在导致PMMA颗粒尺寸反演误差高达15%。这一发现强调了在超声波颗粒尺寸测量中，必须量化气泡干扰的影响，特别是在其接近特征频率时的共振散射效应。

此外，研究团队还发现，当颗粒尺寸小于气泡时（R_p/R_b < 1），颗粒尺寸反演误差会显著上升（R2 = 0.98），而当颗粒尺寸大于或等于气泡时（R_p/R_b ≥ 1），误差则保持在±5%以内。这一现象表明，气泡对颗粒尺寸测量的干扰程度与其尺寸和颗粒之间的相对比例密切相关。因此，在实际应用中，需要综合考虑这些因素，以提高超声波测量的准确性。

本研究的实验过程严格控制了气泡的生成和调节，确保了实验条件的一致性。通过实验验证，研究团队发现，在纯PMMA悬浮液中，超声波测量得到的粒径中位半径为20.3 μm，与光学成像结果的误差在2.53%以内。然而，当引入气泡（通过增加电压从3 V到5 V）后，声信号中出现了明显的干扰现象。这些干扰现象表明，气泡的存在对超声波测量的准确性具有显著影响，特别是在其共振频率附近的散射强度较高时。

在理论模型的构建过程中，研究团队综合考虑了固体弹性颗粒和气泡的声学特性，建立了能够模拟声波在含有气泡的悬浮液中传播的蒙特卡洛模型。该模型不仅能够预测声衰减谱的变化，还能够分析气泡对颗粒尺寸反演的影响。通过数值模拟，研究团队能够系统地评估气泡对声谱的干扰效应，并探索其对颗粒尺寸测量的潜在影响。

本研究的实验部分采用了通过-透射超声衰减光谱技术（1–8 MHz）和实时显微成像技术，以确保对悬浮液的声学行为进行全面分析。实验过程中，气泡的生成和调节是通过控制电解过程实现的，随后通过施加的电压调整来调节气泡的尺寸和浓度。实验结果表明，气泡的存在不仅改变了声信号的特性，还对颗粒尺寸的反演产生了显著影响。

通过实验验证，研究团队发现，在纯PMMA悬浮液中，超声波测量得到的粒径中位半径为20.3 μm，与光学成像结果的误差在2.53%以内。然而，当引入气泡（通过增加电压从3 V到5 V）后，声信号中出现了明显的干扰现象。这些干扰现象表明，气泡的存在对超声波测量的准确性具有显著影响，特别是在其共振频率附近的散射强度较高时。

在实验过程中，研究团队还发现，气泡的尺寸和浓度对超声波测量的准确性具有显著影响。当颗粒尺寸小于气泡时（R_p/R_b < 1），颗粒尺寸反演误差会显著上升（R2 = 0.98），而当颗粒尺寸大于或等于气泡时（R_p/R_b ≥ 1），误差则保持在±5%以内。这一现象表明，气泡对颗粒尺寸测量的干扰程度与其尺寸和颗粒之间的相对比例密切相关。因此，在实际应用中，需要综合考虑这些因素，以提高超声波测量的准确性。

此外，研究团队还发现，当气泡的浓度较低时，其对超声波测量的影响可能被忽略，但随着气泡浓度的增加，其对声信号的干扰效应逐渐显现。因此，在实际应用中，必须对气泡的存在进行量化分析，以确保超声波测量的准确性。同时，研究团队还发现，气泡的存在可能对颗粒尺寸的反演产生系统性误差，特别是在其接近特征频率时，共振散射效应可能导致声衰减谱的显著变化。

综上所述，本研究通过理论建模和实验验证，系统地分析了气泡对超声波测量的影响。研究团队构建了一个适用于同时包含气泡和固体颗粒的超声蒙特卡洛模型，通过数值模拟和实验验证相结合的方式，定量分析了气泡对颗粒尺寸反演的干扰效应。研究结果表明，即使是非常微小的气泡浓度，也会显著改变系统的声学特性。因此，在实际应用中，必须对气泡的存在进行量化分析，以确保超声波测量的准确性。