霉菌毒素是一类由真菌产生的有毒次级代谢物，对食品安全构成了重大威胁[1]。霉菌毒素可以直接污染谷物、水果和蔬菜等农产品，也可以通过食物链间接影响肉类、乳制品和鸡蛋等动物源性食品[2]。在各种霉菌毒素中，由曲霉和青霉产生的赭曲霉毒素是全球关注的重点[3]。赭曲霉毒素A（OTA）作为典型的赭曲霉毒素，具有最高的毒性、最广泛的分布和最大的生产量[4,5]。目前用于OTA检测的分析方法包括生物测定、免疫测定、色谱法、质谱法、光谱法和电化学方法[[6], [7], [8], [9], [10], [11], [12], [13]]。其中，电化学传感器因其成本低廉、操作简单、响应速度快和灵敏度高而成为优选方法[[11], [12], [13]]。然而，这些方法大多需要昂贵的仪器设备，因此现场快速检测OTA仍然具有挑战性。因此，开发便携式的OTA检测装置至关重要。
酶促生物燃料电池利用酶催化作用将可再生生物质直接转化为电能[14,15]。作为一种便携式自供电传感装置，酶促生物燃料电池能够检测多种目标物质，同时具备集成设计、微型化能力、快速响应和高灵敏度[[16], [17], [18], [19], [20], [21], [22], [23], [24], [25], [26], [27], [28], [29], [30], [31], [32]]。具有自主可控轨道导向运动的DNA行走器代表了一类新型动态分子装置[33]。在酶促或化学反应的驱动下，DNA行走器可以生成可检测的信号，从而通过电化学、荧光和电化学发光方法检测多种目标[[34], [35], [36], [37], [38], [39], [40]]。在之前的研究中，我们通过将外切酶驱动的DNA行走器与葡萄糖/氧气生物燃料电池结合，实现了微RNA的自供电检测[41]。然而，传统的酶驱动DNA行走器存在成本高和操作环境要求严格的局限性。为了解决这些问题，由脚爪介导的链替换驱动的非酶促DNA行走器成为了有效的替代方案[42,43]。鉴于非酶促DNA行走器的操作效率和成本效益，将其与生物燃料电池结合是一种有前景的自供电传感器开发策略。
在本研究中，我们展示了一种结合了非酶促DNA行走器和葡萄糖/氧气生物燃料电池的自供电OTA生物传感器。如图1所示，在功能化玻璃碳电极（GCE）上的金纳米颗粒（AuNPs）表面构建了一个由三条单链DNA（A1、A2和B）组成的二维DNA轨道。当OTA存在时，OTA与其适配体的特异性结合会触发双足DNA行走器从行走器-适配体复合物中释放出来。随后，双足DNA行走器的两个相同摆动臂与轨道中的B发生杂交，导致A1发生位移，暴露出一个脚爪位点。随后引入葡萄糖氧化酶（GOD）标记的单链DNA C，与B发生杂交，释放出A2和双足DNA行走器。结果，双足DNA行走器在阳极上的二维DNA轨道上移动，通过B与GOD标记的C之间的杂交，使GOD分子高效地固定在阳极上。随着OTA浓度的增加，固定在阳极上的GOD分子增多，短路电流密度（jsc）也随之增加，从而实现灵敏的自供电OTA检测。
