超低含量PdCu无序纳米合金在碳氮化物基底上的应用：实现选择性CO2氢化制甲醇

二氧化碳催化转化为甲醇的新型PdCu/PCN催化剂通过一锅共聚法制备，其超细无序PdCu合金纳米颗粒锚定在聚碳氮氢材料表面，实现低金属负载（0.18% Pd，0.16% Cu）下的高活性（21.24 mmol g-1 h-1>）和100%选择性，合金化有效调控反应路径并降低速率决定步能垒。

　　

摘要

将二氧化碳（CO₂）催化氢化为甲醇可以同时减少二氧化碳排放并生产液体燃料。本文介绍了一种高效的CO₂到甲醇的催化剂（PdCu/PCN），该催化剂由超细的PdCu无序纳米合金构成，这些纳米合金锚定在聚合物碳氮化物（PCN）纳米片上。通过一种简单的一锅法共聚反应制备这种催化剂，可以在PCN合成过程中原位形成并整合PdCu合金，从而确保强烈的界面约束，并防止生成氧化层包裹层，最大限度地暴露活性金属位点。尽管金属负载量极低（Pd：0.18%，Cu：0.16%），该催化剂在160°C时仍能实现高达21.24 mmol g_metal^?1 h^?1的甲醇产率，并且选择性达到100%，同时具有出色的重复使用性能。将Cu与Pd合金化形成无序纳米结构，改变了CO₂氢化生成甲醇的路径，并降低了决定反应速率的步骤的能量障碍。这项工作展示了PCN作为无金属载体的潜力，通过原位合金工程可以构建出活性高且耐用的催化剂，用于选择性转化CO₂。

图形摘要

通过一步共聚方法，将PdCu无序纳米合金原位锚定在PCN上，制备出了一种独特的PdCu/PCN催化剂。Cu与Pd的合金化改变了CO₂氢化生成甲醇的路径，并降低了限制反应速率的步骤的能量障碍。即使在极低的金属负载量（Pd：0.18%，Cu：0.16%）下，该催化剂也表现出优异的活性、稳定性以及在160°C时的100%甲醇选择性。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。