利用28Si聚焦离子束制备平面高纯度硅材料及其后续实验优化

《Advanced Electronic Materials》：Fabrication of Planar Highly Enriched Silicon by 28Si Focused Ion Beam and Subsequent Experimental Optimization

硅晶圆通过聚焦离子束（FIB）的28Si同位素富集研究，分析了能量、电荷态和束流密度的影响。实验表明，37keV能量可实现积累与溅射的平衡，降低29Si和30Si浓度，最高富集度达99.9997%。蒙特卡洛模拟（TRIDYN）通过调整表面结合能（5eV）与实验数据吻合，揭示离子能量低于37keV时溅射主导导致表面凹陷，高于37keV时离子积累形成富集层。束流密度降低（3μm焦点）可提升富集度约10%。电荷态研究表明，双电荷态28Si+离子因溅射效率更高（较单电荷态提升约5倍），在25keV植入时仍能获得2000ppm富集效果。这些发现为量子计算所需的超纯硅层制造提供了优化参数。

　　本研究深入探讨了使用聚焦离子束（FIB）对硅晶圆进行局部²⁸Si富集过程中，实验参数对²⁹Si和³⁰Si耗损的影响。通过调整离子能量、电荷状态以及离子束电流密度等关键参数，研究团队对硅富集过程中的表面退缩和膨胀现象进行了系统分析。实验结果表明，当离子能量达到37 keV时，退缩与膨胀的平衡点得以实现，这为优化富集工艺提供了重要依据。此外，研究还验证了动态蒙特卡洛模拟（TRYDIN）在调整硅表面结合能后，能够更准确地再现实验观察到的结果。

硅作为量子计算的潜在宿主材料，因其成熟的CMOS加工技术而备受关注。天然硅包含三种稳定的同位素：²⁸Si（占比约92.2%）、²⁹Si（4.7%）和³⁰Si（3.1%）。其中，²⁹Si的核自旋为+1/2，导致其在晶体中广泛存在，这会显著影响量子比特的相干性。为了减少这种影响，研究者尝试通过多种方法降低具有核自旋活性的同位素浓度，包括气体离心法、化学气相沉积、广角离子束植入（含或不含层交换）以及聚焦离子束（FIB）富集。其中，Acharya等人采用FIB富集方法，实现了高达99.9997%的²⁸Si富集，即每百万份中仅有2.3份²⁹Si残留，同时减少了残余碳和氧的含量。这一成果表明，²⁸Si富集在提升量子计算性能方面具有重要意义。

在研究中，通过比较单个³¹P量子比特在天然硅和富集硅中的表现，发现富集硅的电子去相位时间（T^*_2e）从55 ns显著提升至270 μs，即提升了约5000倍。这说明富集硅在减少量子比特退相干方面具有显著优势。为了进一步优化FIB富集过程，研究团队对离子能量、电荷状态以及离子束电流密度等参数进行了系统研究，以期获得更精细的控制手段，从而提高富集效率和质量。

实验发现，当离子能量低于37 keV时，离子诱导的溅射作用主导了富集过程，导致表面退缩。这种退缩会限制植入层的最大厚度，从而影响最终的富集效果。然而，当离子能量超过37 keV后，离子积累作用开始占据主导地位，表面出现膨胀现象。此时，离子在材料中的停止深度增加，使富集区域的厚度也随之扩大。这种现象表明，离子能量不仅影响富集程度，还决定了富集区域的深度分布。

在不同离子能量下进行的实验显示，随着能量的增加，²⁸Si的富集程度也有所提升。然而，当能量超过约40 keV后，富集程度趋于饱和，表明在这一能量范围内，离子积累和溅射的平衡状态已基本达成。这为后续优化离子能量提供了理论依据，即在能量达到37 keV左右时，可以实现表面退缩与膨胀的平衡，从而获得更加平滑的富集区域，便于集成到量子器件中。

此外，研究还探讨了离子束电流密度对富集过程的影响。通过使用不同尺寸的FIB光斑（直径从300 nm到3 μm），研究团队发现，当光斑尺寸增大时，离子束的通量密度降低，这有助于减少表面退缩，同时提升富集程度。实验数据显示，3 μm光斑在一定程度上减少了碳环的形成，这可能是由于离子束的尾部区域能够更有效地清除表面杂质。然而，即使在低通量条件下，较高的离子能量仍有助于实现更深的富集区域，从而提高整体富集效果。

在离子电荷状态方面，研究发现，使用双电荷态的²⁸Si离子能够实现更高的富集程度。例如，在25 keV和45 keV的离子能量下，双电荷态离子的富集程度分别达到约2000 ppm和约10,000 ppm的²⁹Si浓度。相比之下，单电荷态离子的富集程度较低。这一现象可能与双电荷态离子在材料中更有效的溅射作用有关，因为更高的电荷态意味着更大的动能转移，从而增强了对²⁹Si和³⁰Si的溅射效率。同时，实验结果也表明，富集区域的深度与离子能量密切相关，较高的能量能够使离子深入材料内部，形成更厚的富集层。

为了更准确地模拟FIB富集过程，研究团队对TRYDIN模拟软件进行了参数调整。特别是通过修改硅表面结合能，使模拟结果更贴近实验观测。传统的模型假设表面结合能为硅的升华热，但实验数据显示，这一参数在模拟中存在偏差。通过将表面结合能调整为约5 eV，可以更好地再现实验中观察到的表面退缩和膨胀行为。这一调整不仅提高了模拟的准确性，还为未来优化FIB参数提供了理论支持。

在模拟过程中，研究团队还验证了参数调整的一致性。通过使用不同的随机数种子进行模拟，发现即使在调整后的参数下，表面退缩和膨胀的数值波动也控制在2 nm以内，表明模拟具有较高的可重复性。这为FIB富集工艺的优化提供了可靠的计算依据，使研究者能够更精准地预测实验结果，并指导实际操作。

综上所述，本研究通过系统分析离子能量、电荷状态和离子束电流密度等参数对²⁸Si富集过程的影响，揭示了这些参数如何共同作用以调控材料的表面行为和富集深度。研究结果表明，使用双电荷态离子和较高的能量可以显著提升富集效果，而优化离子束的通量密度则有助于减少表面退缩，提高富集区域的平整度。这些发现不仅为FIB富集技术的进一步发展提供了理论指导，也为实现高纯度、低杂质的硅材料，从而推动量子计算技术的突破，奠定了重要基础。未来的研究可以基于这些参数优化策略，探索更高效的富集方法，以满足大规模量子计算系统对高质量量子比特的需求。