计算研究用于氮还原反应的过渡金属原子修饰C8N8单层结构

《ChemPhysChem》：Computational Investigation of Transition Metal Atom-Decorated C8N8 Monolayers for Nitrogen Reduction Reaction

氮还原反应（NRR）催化剂设计及性能研究基于密度泛函理论（DFT），过渡金属单原子修饰C8N8单层材料经筛选后，OsC8N8表现出最优催化性能，其反应能垒低至0.21 eV，电子结构分析表明Os有效削弱N-N键促进活化。

　　

摘要

电催化氮还原反应（NRR）被认为是实现可持续氨合成的有前景的方法。开发高活性和选择性的催化剂仍然是这项技术的关键挑战。C₈N₈由于其独特的结构和高孔隙率，成为固定单原子的优秀载体。在这项工作中，通过密度泛函理论计算全面研究了过渡金属单原子修饰的C₈N₈单层在氮还原反应中的催化性能。在多种组合中，筛选出了24种候选材料，这些材料预计具有稳定性，表现为负结合能（E_b?E_f?8N₈、MoC₈N₈和OsC₈N₈的反应能垒分别为0.67、0.50和0.21 eV，表明它们具有潜在的催化活性。特别是OsC₈N₈在氮还原反应中的选择性相对较好。电子结构分析显示，OsC₈N₈有效地削弱了N-N键，从而促进了N₂的活化。这项工作为氮还原电催化材料的设计提供了宝贵的见解，并为实验合成提供了可行的候选材料。

图形摘要

在这项工作中，通过密度泛函理论计算全面研究了过渡金属单原子修饰的C₈N₈单层在氮还原反应中的催化性能。OsC₈N₈表现出良好的催化活性，其热力学能垒为0.21 eV。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。