相变有机小分子使得全固态锂金属袋式电池能够在室温下正常工作

《Advanced Functional Materials》：Phase-Change Organic Small Molecules Enable Operation at Room Temperature in All-Solid-State Lithium-Metal Pouch Cells

通过引入具有相变特性的有机小分子材料，并采用二次冷却结晶策略抑制聚合物电解质的结晶，构建了空间梯度分布的相变层，有效提升离子电导率和界面稳定性，使全固态电池在35℃和室温下分别达到152.1和106.5 mAh/g容量，循环效率超96%。

　　

摘要

基于聚环氧乙烷（PEO）的电解质在全固态锂离子电池（ASSLBs）中具有巨大的应用潜力。然而，针对无溶剂聚合物电解质的温度依赖性限制的有效策略仍难以找到。本研究首次将具有相变特性的有机小分子应用于全固态电池中。提出了通过氢键诱导的结晶抑制以及相变过程中的局部热环境影响。这种效应基于结晶空间占据机制，通过在传统蒸发结晶之后进行二次冷却结晶来实现。在优先结晶的相变材料——肉豆蔻酸所形成的受限空间内，诱导出缺陷丰富的PEO晶体结构。此外，整个电解质中肉豆蔻酸含量的空间梯度可以创建一个高非晶区域和稳定的电解质/电极界面，从而实现快速的锂离子传输。因此，经过二次冷却结晶后的温度响应型电解质在30°C时的离子导电率（从7.20 × 10^?5 S cm^?1提高到1.23 × 10^?4 S cm^?1），锂离子迁移数也有所提高。组装的全固态电池在35°C时的放电比容量为152.1 mAh g^?1，在室温下为106.5 mAh g^?1，平均库仑效率超过96%。这项工作推动了适用于室温环境的无溶剂ASSLBs的发展。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。