双重电场作用富集并稳定中间体,实现高效的电化学二氧化碳还原为多碳产物

《Advanced Functional Materials》:Dual Electric Fields Enrich and Stabilize Intermediates for Efficient Electrochemical CO2 Reduction to Multi-Carbon Products

【字体: 时间:2025年09月30日 来源:Advanced Functional Materials 19

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  通过在Ag-嵌入Cu纳米针阵列上构建局部界面电场和尖端诱导电场,有效促进CO?电催化还原生成多碳产物(C?+),法拉第效率达83.7%,C?+电流密度?526 mA cm?2。实验与模拟表明,双电场优化了中间体浓度与吸附状态,降低*CHO中间体形成垒,稳定*CO并抑制析氢,从而提升C─C偶联效率。该成果为反应中间体供需平衡调控提供了新策略。

  

摘要

二氧化碳(CO?)的电化学还原技术在可再生能源储存和减缓气候变化方面具有巨大潜力,其关键在于二氧化碳还原(CO?RR)过程中的C-C偶联步骤,以确保高效地生成高价值碳氢化合物。在本研究中,我们在嵌入银(Ag)的铜纳米针阵列上构建了局部界面电场和尖端诱导电场,分别用于增强*CO中间体的浓度并调控关键中间体的吸附。这种对反应微环境的优化促进了*CO中间体深度还原为多碳产物(C??),在气体供给的流动电池中实现了83.7%的法拉第效率以及-526 mA cm?2的C??局部电流密度。实验结果和模拟验证表明:Cu-Ag双金属催化剂的界面电场提高了*CO在表面的覆盖率,显著降低了*CHO中间体的形成障碍;而尖端诱导电场则能够稳定*CO中间体并抑制氢气的释放,从而促进了C-C偶联过程。这两种电场的共同作用深刻影响了局部反应环境,最终使得C??成为主要产物,为调控反应中间体的供需平衡提供了重要的设计指导。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。

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