普鲁士蓝中低自旋铁的空位诱导活化现象及其在高容量水溶性铵离子存储中的应用

《Advanced Functional Materials》：Vacancy-Induced Activation of Low-Spin Iron in Prussian Blue for High-Capacity Aqueous Ammonium-Ion Storage

氨离子电池的高性能阴极材料研究：通过缺陷工程调控普鲁士蓝类似物FeHCF的NH4+扩散与电荷转移动力学，实现120 mAh/g的高容量和优异循环稳定性（96.4% after 500 cycles），并优化电解液提升速率性能。

　　

摘要

水系铵离子电池（AAIBs）是一种安全、可持续且经济高效的能量存储解决方案，但其发展取决于高容量、稳定阴极材料的研发。普鲁士蓝类似物（PBAs）因其开放的结构和多电子氧化还原能力，成为储存NH₄⁺的有希望的候选材料。然而，其容量受到电化学惰性的低自旋铁（Fe^LS）位点的限制，这些位点对氧化还原反应的贡献很小。本研究证明，Fe^LS的动力学惰性并非固有属性，可以通过有针对性的缺陷工程得到部分改善。引入[Fe(CN)₆]^4?空位和配位的水分子显著提升了NH₄⁺的扩散和电荷转移效率，使Fe^LS能够参与电化学反应。由此制备的富含缺陷的FeHCF材料（PB-0）实现了高达120 mAh g^?1的可逆容量，超过了传统PBAs的性能。此外，通过优化电解质组成，该系统表现出优异的长期循环稳定性（500次循环后容量保持率为96.4%）和良好的倍率性能（500 mA g^?1时容量保持率为82.4%）。这些结果表明，缺陷工程能够提升基于PBAs的电极在AAIBs中的性能。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。