通过双金属纳米催化剂中Au–TiOx界面协同作用激活甘油深度氧化过程

《Journal of Materials Chemistry A》：Activating glycerol deep oxidation via Au–TiOx interfacial synergy in bimetallic nanocatalysts

双金属Au-Ti纳米颗粒通过共还原法制备，富含Au-TiOx界面显著提升甘油电催化氧化活性和稳定性。ATR-SEIRAS和DFT分析表明界面形成双功能协同位点，促进甘油与羟基协同吸附，CO吸附增强羟基结合，协同提升深度氧化能力。

　　

甘油作为一种具有高能量密度的可再生燃料，在绿色能源转换中具有广泛的应用前景。然而，其电催化氧化过程受到催化剂活性和选择性的限制，这严重阻碍了能量的有效释放。在这项研究中，我们报道了一种简便的双金属Au–Ti纳米颗粒的共还原合成方法，这些纳米颗粒含有丰富的Au–TiO_x界面。该方法使甘油电氧化的质量活性从1.420 A mg_Au^?1提高到了2.717 A mg_Au^?1，并且在稳定性测试后仍保持了较高的质量活性。原位衰减全反射表面增强红外吸收光谱（ATR-SEIRAS）分析证实，Au–Ti合金表现出更强的氧化能力。密度泛函理论（DFT）计算进一步表明，Au–TiO_x界面的形成产生了双功能协同位点，这些位点促进了甘油和羟基物种的协同吸附，从而克服了Au/C催化剂上单一类型活性位点的局限性。同时，CO的吸附进一步增强了羟基的结合，从而协同促进了甘油的深度氧化。