综述：室温钠硫电池中多硫化物吸附材料的理论视角

本综述系统探讨了基于密度泛函理论（DFT）的计算方法在筛选多硫化物吸附材料中的关键作用，重点分析了石墨烯、金属有机框架（MOFs）、MXenes等材料对钠多硫化物（NaPSs）的锚定机制，为高性能室温钠硫电池（RT Na-S）的设计提供了理论指导与材料优化策略。

　　

室温钠硫电池（RT Na-S）因其高能量密度（1275 Wh kg^?1）、低成本和环境友好特性成为储能领域的研究热点。然而，其实际应用仍面临多硫化物（Na₂S_n, n=4–8）溶解穿梭、钠枝晶生长、硫体积膨胀（高达170%）以及低电导率等挑战。

Role of density functional theory (DFT) to screen the polysulfide absorbing materials

密度泛函理论（DFT）通过计算吸附能、电荷转移和催化活性，成为筛选多硫化物吸附材料的核心工具。例如，DFT可模拟钠多硫化物（NaPSs）在石墨烯、MXenes等材料表面的结合机制，预测其锚定效果，为实验研究提供理论依据。

Conventional computational understanding

DFT计算需结合长程校正和溶剂化模型，以准确描述NaPSs与宿主材料的相互作用。研究表明，极性表面和缺陷结构能增强对多硫化物的吸附，而掺杂（如氮掺杂碳）可进一步优化电子结构，提升吸附强度。

Understanding the sulfur clusters stable form

通过粒子群优化算法与DFT结合，研究发现纳米尺寸的钠硫簇（(Na₂S_x)_n）的稳定性随尺寸减小而降低。这些簇的构型与形成能直接影响电池的循环性能，需在材料设计中优先考虑。

Computational investigations of sodium polysulfide interactions and dynamics

基于第一性原理的分子动力学（AIMD）模拟揭示了NaPSs在电解液中的扩散路径和溶剂化行为。动态过程表明，多硫化物在电极界面的迁移与分解是导致容量衰减的关键因素。

Effect of polysulfides on sodium metal anode

多硫化物与钠金属阳极反应会形成钝化层（SEI），但其稳定性较差。DFT计算表明，某些添加剂（如LiNO₃）可优化SEI组成，抑制枝晶生长和副反应。

Summary and outlooks

理论模拟为RT Na-S电池的材料设计提供了原子级见解，但仍需开发更精确的钠体系力场和多尺度模型。未来研究应聚焦于高通量筛选、机器学习辅助材料优化以及动态界面过程的精准模拟。

通过整合计算与实验，有望实现多硫化物的高效锚定和电池性能的全面提升，推动室温钠硫电池的实际应用。