金属-载体相互作用与电荷梯度协同调控RuMo@RuMoOx中*OH特性以提升水氧化性能

来自国内的研究人员通过构建具有强金属-载体相互作用和内置电荷梯度的RuMo@RuMoOx电催化剂，实现了对羟基中间体（OH）吸附行为的精准调控。该研究通过准原位/原位表征与理论计算，揭示了OH迁移耦合机制（HMCM）可打破OH-OOH标度关系，改变速率决定步骤（RDS），在酸/碱/PBS电解液中均实现低于200 mV的过电位，并在PEM电解槽中稳定运行超1000小时，为设计高效析氧反应（OER）催化剂提供了新策略。

　　

通过精准调控钌基催化剂中羟基中间体(OH)的特性，研究人员设计了具有强金属-载体相互作用和内置电荷梯度的RuMo@RuMoO_x电催化剂。准原位/原位表征与理论计算表明，该设计能有效促进OH在Ru位点的吸附，优化其取向，并通过Ru与Mo位点间的电荷梯度推动OH向相邻Mo位点溢出。这一过程引发了羟基迁移耦合机制(Hydroxyl Migration-Coupled Mechanism, HMCM)，打破了OH与过氧羟基中间体(^*OOH)之间的标度关系，改变了速率决定步骤(Rate-Determining Step, RDS)，稳定了水氧化(Oxygen Evolution Reaction, OER)反应中间体，从而显著提升催化性能。该催化剂在0.5 M硫酸(H₂SO₄)、1 M氢氧化钾(KOH)和1 M磷酸盐缓冲溶液(PBS)中分别仅需166、200和199 mV过电位即可达到10 mA cm^?2的电流密度，并能稳定运行超过1000小时。在质子交换膜(Proton Exchange Membrane, PEM)水电解槽中，其性能优于商用RuO₂催化剂，在1 A cm^?2高电流密度下持续工作1000小时仍保持稳定。