"褶皱砷烯分子掺杂调控及纳米发电机应用：电子特性精准工程与能量转换新策略"

（编辑推荐）本研究通过第一性原理计算，系统探究了四氰基乙烯(TCNE)和四硫富瓦烯(TTF)对褶皱砷烯的分子掺杂机制。发现TCNE可实现0.12 eV低掺杂间隙的p型掺杂，而TTF在电场调控下可转化为有效n型掺杂（掺杂间隙从0.70 eV降至0.25 eV）。创新性提出TCNE-TTF共掺杂体系构建纳米发电机，理论开路电压达2.07 V，为二维材料在纳米电子器件和能量转换领域提供新思路。

　　

Highlight

本研究揭示了褶皱砷烯分子掺杂的突破性进展：通过四氰基乙烯(TCNE)实现高效p型掺杂（掺杂间隙仅0.12 eV），而四硫富瓦烯(TTF)在外部电场作用下可转变为有效n型掺杂剂。更令人振奋的是，TCNE-TTF共掺杂体系展现出卓越的纳米发电机性能，理论计算预测其开路电压高达2.07 V，为下一代纳米能源器件开发铺平道路。

Methodology

采用维也纳第一性原理计算软件包(VASP)进行模拟，结合投影缀加波(PAW)方法和500 eV平面波截断能。交换关联泛函采用广义梯度近似(GGA)下的PBE泛函，并引入DFT-D3校正处理分子与砷烯层间的长程相互作用。所有结构优化直至原子受力<0.01 eV/?，能量收敛标准为10^-5 eV。

Results and discussion

褶皱砷烯本征为间接带隙半导体（带隙1.66 eV），具有10⁵ cm²V^-1s^-1量级的高载流子迁移率。TCNE吸附后引发显著电荷转移(0.32 e)，在价带顶(VBM)上方0.12 eV处形成浅受主态；而TTF初始掺杂间隙达0.70 eV，但在垂直电场(0.5 V/?)调控下，导带底(CBM)与TTF最高占据分子轨道(HOMO)能差可降至0.25 eV，实现有效n型掺杂。

Conclusions

我们证实分子掺杂与电场调控的协同策略可精准设计褶皱砷烯电子特性。特别构建的TCNE-TTF共掺杂系统展现出2.07 V的理论输出电压，这种"分子掺杂诱导+电场调控"的双重调控机制，为开发基于二维材料的柔性纳米发电机和智能电子器件提供了全新范式。