综述：可控相重构策略用于LiFePO4均质化再生：反应机理、表征与展望

（编辑推荐）本综述系统阐述了基于预氧化（pre-oxidation）的LiFePO4（LFP）晶格重构再生策略，突破传统固相烧结（solid-state sintering）对多源废料均质化修复的局限，涵盖失效机理、表征技术及工艺优化（如离子掺杂、碳层修饰），为锂离子电池（LIBs）绿色回收提供理论指导。

　　

失效机制与回收挑战

退役LiFePO₄（LFP）正极因Li⁺扩散通道阻塞、Fe-Li反位掺杂及表面微裂纹导致容量衰减至初始值80%时失效。传统湿法冶金（hydrometallurgy）存在高污染、高成本缺陷，而直接再生技术（如固相烧结）通过高温固相反应修复晶体结构，但难以解决多源废料物化性能不均一的难题。

预氧化辅助晶格重构策略

预氧化步骤将Fe²⁺氧化为Fe³⁺，促使LiFePO₄相变为FePO₄，后续还原烧结中Li⁺重新嵌入实现晶格重构。该策略可消除Fe-Li反位缺陷，修复1D锂离子扩散通道，使再生LFP具备均一的电化学性能（首效＞95%，1C循环500次容量保持率＞90%）。

多尺度表征技术

同步辐射X射线衍射（SR-XRD）揭示相变路径，球差校正透射电镜（AC-TEM）观测原子级缺陷修复，X射线光电子能谱（XPS）验证表面化学态演变。拉曼光谱（Raman）定量分析再生材料中sp²/sp³杂化碳层重构，显著提升电子电导率。

工艺优化与功能化改性

预氧化温度（300-400°C）和时间调控影响Fe²⁺转化率；Mg²⁺/Ti⁴⁺离子掺杂拓宽Li⁺扩散通道；原位气相沉积构建三维导电碳网络，使再生LFP在10C高倍率下仍保持120 mAh/g容量。

预氧化湿法冶金联用

预氧化生成的FePO₄在酸性体系中优先溶出Li⁺（浸出率＞98%），而Fe³⁺留存固相，实现锂铁高效分离，降低后续沉淀工序成本。

未来展望

开发低温预氧化催化剂、建立多源废料快速检测分级体系、设计连续式烧结装备是该技术规模化应用的关键方向，为动力电池（EVs）闭环回收提供绿色解决方案。