"一石二鸟"：增强红色上转换的多功能核-壳-壳纳米颗粒在纳米测温与磁共振成像中的应用

本文通过分子动力学（MD）模拟和间接伞形采样（INDUS）计算，首次系统研究了层级结构表面的润湿现象。研究揭示了从亲水性到超疏水性不同润湿状态（如θY=107.4°时一/二级润湿共存态）的动态转变机制，提出通过非对称能垒（ΔFd1=118.3 kBT vs ΔFw1=127.1 kBT）调控实现自去湿功能表面的创新设计，为智能润湿调控提供了理论依据。

　　

亮点

本研究首次通过分子动力学（MD）可视化层级结构表面的润湿行为，突破传统光学观测局限，为可逆润湿转变提供直接证据。

模拟设置

所有固体表面由晶格常数0.4 nm的铂（Pt）原子构成，通过虚拟弹簧固定原子位置。重点研究的双层级表面通过对柱状阵列表面精细雕刻获得（见图S1）。

结果与讨论

初始润湿构型显著影响最终平衡态：图2a展示非润湿态、仅大尺度粗糙被浸润的一级润湿态、完全塌陷的二级润湿态三种构型。在θ_Y=107.4°时，一级润湿态因去湿能垒（ΔF_d1=118.3 k_BT）低于润湿能垒（ΔF_w1=127.1 k_BT）形成亚稳态，而θ_Y=135.3°时双层级结构可完全消除ΔF_d1实现自发去湿。

结论

结合MD与INDUS计算，我们阐明从亲水到超疏水的润湿转变机制：

1. 1.

   双层级表面不仅能产生复合界面，还能通过能垒调控实现可逆润湿转变；

2. 2.

   设计的纳米颗粒修饰表面可在θ_Y=107.4°时促进自去湿，突破传统不可逆润湿转变的限制。