局部电场微环境诱导中间体动态再分布实现高效全解水电解

本研究通过构建FeNi3/MoNi4异质结构（H-FeNiMo/NMF）的局部电场微环境，创新性地调控了氧析出反应（OER）和氢析出反应（HER）过程中羟基与质子的动态分布。该催化剂在碱性介质中仅需270 mV（OER）和155 mV（HER）即可达到100 mA cm?2，并在2 A cm?2下稳定运行100小时。研究揭示电场微环境通过不对称电荷分布选择性富集OH?（OER）和H+（HER），为双功能电催化剂设计提供了新范式。

　　

Highlight

我们成功构建了FeNi₃和MoNi₄异质结构催化剂（H-FeNiMo/NMF），其作为双功能电催化剂展现出卓越性能：在500 mA cm^?2电流密度下，氢析出反应(HER)和氧析出反应(OER)过电位分别低至203 mV和335 mV。结合实验与密度泛函理论(DFT)计算，发现该催化剂的球形魔方框架创造了独特的局部电场微环境。

Results and discussion

如图1a所示，H-FeNiMo/NMF在预处理后的镍钼泡沫（NMF）上生长而成。扫描电镜(SEM)显示（图1b），经过K₃[Fe(CN)₆]腐蚀后，FeNi普鲁士蓝类似物(PBA)纳米立方体与MoNi₄形成"球形魔方"分级结构。这种结构通过界面电荷极化效应，在OER过程中构建了OH^?富集界面，而在HER时则形成H⁺富集界面。

Conclusions

该研究证实局部电场微环境能精准调控反应中间体(RI)的吸附/脱附动力学，其不对称电荷分布特性使FeNi₃位点优先吸附*OOH中间体，而MoNi₄位点更易捕获质子。这种"双位点协同机制"突破了传统双功能催化剂的设计瓶颈，为高效水分解技术提供了新思路。